Method Article
Burada, yanında farklı pyrolysis modlarında değişikliğe göre takip kimyasal harekete geçirmek Azot/Oksijen çift katkılı mesoporous karbon Biyokütleden sentezlemek için bir iletişim kuralı mevcut. Mikrodalga pyrolysis aynı anda daha fazla azot ve oksijen fonksiyonel grupların karbon tanıtmak için sonraki değişiklik işlemi faydalandığını göstermektedir.
Biyokütle tabanlı mesoporous sentezleme bir çevre dostu tekniği ile yüksek azot - karbon aktif / oksijen şelat adsorpsiyon Cu(II) için önerilmiştir. Fosforik asit ile emdirilmiş BAGAS habercisi kullanılmaktadır. İki ayrı Isıtma modu habercisi olmak için kullanılır: mikrodalga pyrolysis ve konvansiyonel elektrik Isıtma pyrolysis. Elde edilen BAGAS kaynaklı karbon örnekleri nitrification ve azaltma değişiklik ile değiştirilir. Azot (N) / oksijen (O) fonksiyonel gruplar aynı anda aktif karbon, Cu(II) onun adsorpsiyon kompleks ve iyon değiştirme artırılması yüzeyine tanıttı. Karakterizasyonu ve bakır adsorpsiyon deneyler dört hazır karbon örnekleri fizikokimyasal özelliklerini araştırmak ve hangi Isıtma Yöntem N/O fonksiyonel grupları doping için sonraki değişiklik yanadır belirlemek için yapılmaktadır. Bu teknikte, azot adsorpsiyon, Fourier transform Infrared spektroskopisi ve toplu adsorpsiyon deneyler, veri analizi dayalı mikrodalga pyrolyzed karbon daha fazla kusur sitesi vardır ve bu nedenle, zaman kazandıran etkili mikrodalga, kanıtlanmış Her ne kadar belirli bir alt yüzey alana yol pyrolysis daha fazla N/O tür karbon için katkıda bulunur. Bu teknik sentez adsorbents daha yüksek azot ve oksijen içeriği ve ağır metal iyonlarının Atıksu düzeltme uygulamalarında daha yüksek adsorpsiyon kapasitesi ile gelecek vaat eden bir yol sunar.
Aktif karbon gelişmiş bir gözenekli yapısı, yüksek belirli yüzey alanı ve çeşitli yüzey fonksiyonel gruplar gibi benzersiz adsorpsiyon özellikleri vardır; Bu nedenle, bu su arıtma veya tedavi1,2,3,4' te bir adsorbent istihdam edilmektedir. Yanı sıra fiziksel avantajları, aktif karbon düşük maliyetli ve çevreye zararsız, ve onun hammadde (Örneğin, biyokütle) bol ve kolayca elde edilen5,6. Aktif karbon fizikokimyasal özelliklerini da hazırlık aşamasında kullanılan öncüleri ve etkinleştirme işlemi7' nin deneysel koşullar bağlı.
Aktif karbon hazırlamak için genellikle iki yöntem kullanılır: bir tek adımlı ve bir iki adım8yaklaşım. Dönem tek adımlı yaklaşım kömürleşmiş ve iki aşamalı yaklaşım için sırayla gösterir iken aynı anda aktif öncüleri için ifade eder. Enerji tasarrufu ve çevre koruma içinde görüş-in tek adımlı, daha düşük sıcaklık ve basınç talep için daha çok tercih edilen yaklaşımdır.
Ayrıca, kimyasal ve fiziksel harekete geçirmek kullanılan aktif karbon dokusal özelliklerini geliştirmek için. Kimyasal aktivasyon fiziksel etkinleştirme üzerinde belirgin avantajları düşük harekete geçirmek sıcaklık, daha kısa etkinleştirme süresi, daha yüksek karbon verim ve daha gelişmiş ve kontrol edilebilir gözenek yapısında belirli bir derecesi9nedeniyle sahip olur. Kimyasal aktivasyon emprenye biyokütle H3PO4, ZnCl2veya çünkü aktif karbon porozite artırmak için pyrolysis tarafından takip diğer belirli kimyasal hammadde olarak kullanılan tarafından gerçekleştirilebilecek test edilmiştir biyolojik kütle lignocellulosic bileşenleri bu kimyasalları10,11dehydrogenation yeteneği sayesinde bir sonraki Isıtma tedavi tarafından kolayca kaldırılabilir. Bu nedenle, kimyasal harekete geçirmek büyük ölçüde aktif karbon'ın gözenekleri oluşumunu artırır veya kirletici madde12adsorptive performansını artırır. Asidik bir aktivatör H3PO4, onun nispeten daha düşük enerji talep nedeniyle, daha yüksek verim ve çevre13üzerindeki etkisi daha az tercih edilir.
Mikrodalga pyrolysis zaman tasarrufu tek tip iç Isıtma, enerji verimliliği ve seçici Isıtma, yapım o bir alternatif Isıtma yöntemi sentez aktif karbon14,15' e üstünlüğü vardır. Geleneksel Isıtma ile karşılaştırıldığında, mikrodalga pyrolysis termo-kimyasal süreçleri geliştirmek ve bazı kimyasal reaksiyonlar16teşvik. Son zamanlarda, kapsamlı çalışmalar yanında tek adımlı mikrodalga pyrolysis9,17,18,19kullanarak Biyokütleden kimyasal harekete geçirmek aktif karbon hazırlanması üzerinde odaklanmıştır. Oldukça bilgilendirici ve çevre-dostu sentez biyokütle tabanlı aktif karbon yanında mikrodalga destekli H3PO4 harekete geçirmek için olsun.
Buna ek olarak, aktif karbon belirli ağır metal iyonlarının doğru adsorpsiyon benzeşim geliştirmek için değişiklik heteroatom [N, O, kükürt (S), vb] karbon yapılarına doping tarafından teklif edildi ve bu arzu edilen yöntem olduğu ispatlanmıştır 20,21,22,23,24,25,26. Arızalı siteleri ya da bir grafit katman kenarlarını fonksiyonel grupların27oluşturmak için heteroatoms tarafından değiştirilebilir. Bu nedenle, nitrification ve azaltma değişikliği heavy metal kompleks ve iyon değiştirme28oluşturmak için verimli bir şekilde yönetiminde önemli bir rol oynamak N/O fonksiyonel grupların uyuşturucu için sonuç karbon örnekleri değiştirmek için kullanılır.
Yukarıdaki bulgularına dayanarak, biz N/O çift-katkılı mesoporous karbon Biyokütleden yanında kimyasal harekete geçirmek ve iki farklı pyrolysis Yöntem değişikliğe göre takip sentezlemek için bir iletişim kuralı mevcut. Bu iletişim kuralı ayrıca hangi Isıtma Yöntem N/O fonksiyonel grupları doping ve böylece, adsorpsiyon performans arttırmak için takip eden değişiklik yanadır belirler.
1. aktif karbon BAGAS tabanlı hazırlanması
2. elektrik fırını pyrolyzed Jom tabanlı aktif karbon ve jom tabanlı aktif karbon mikrodalga pyrolyzed değişiklik
Not: Göre edebiyat29iki örnek değişiklik yapılmıştır.
3. adsorbent karakterizasyonu
4. Cu (II)-adsorpsiyon deneyler
Azot adsorpsiyon/desorpsiyon isotherms dört örnekleri Şekil 1' de sunulmaktadır. Tüm adsorpsiyon isotherms düşük P/P0 bölgede hızlı bir artış gösteriyor ve bu isotherms micropores ve baskın mesopores32oluşur onların gözenek yapısı gösteren tip IV (IUPAC sınıflandırma) ait.
Yüzey fiziksel parametrelerini azot adsorpsiyon isotherms elde edilen tüm örnekleri için Tablo 1' de gösterilmiştir. Mikrodalga pyrolysis ve bir daha küçük Brunauer-Emmett-Teller (bahis) yüzey alanı ve toplam değişiklik her ikisi de katkıda örnekleri fiziksel morfolojisi değişen birim, gözenek.
Fourier transform Infrared (FTIR) spectra dört örnekleri Şekil 2' de verilmiştir. MBAC grupları 1167 cm-1 [karbon (C) - titreşim uzanan O], 1620 cm-1 (C = O titreşim germe), 2852 cm-1 [N - titreşim germe hidrojen (H)], 2922 cm-1 (C - H titreşim germe) ve 3442 cm-1 (O - H Titreşim germe) daha EBAC yoğundur. Bunlar daha fazla oksijen fonksiyonel grupların BAC yüzeye katkıda mikrodalga pyrolysis atfedilen. EBAC-N ve MBAC-N, bantları 1573 cm-1 ve 1400 cm-1 büyük olasılıkla C temsil etmek için = N ve N - H grupları, anılan sıraya göre. Değiştirilmiş karbon malzemeleri farklı Azot/Oksijen fonksiyonel grupların elde ve mikrodalga pyrolyzed karbon alır daha fazla, Tablo 1' de gösterildiği gibi uygun olarak Elementel analiz olduğu bulunabilir. Bu mikrodalga pyrolysis habercisi ve daha fazla değişiklikler daha geleneksel elektrik temini pyrolysis için yatıyordu kök etkinleştirmek daha yeterli olduğunu iddia. MBAC-N esas olarak hidroksil, karboksil, amino ve aldehit fonksiyonel grupların sahip olur.
Şekil 3 dört örnekleri farklı pH koşullarında adsorpsiyon kapasitesini gösterir. Dört adsorbents en uygun adsorpsiyon kapasitesi pH 5, ulaştığınız aşağıdaki adsorpsiyon deneyler tüm pH 5 yapılmaktadır. Her ne kadar onlar alt belirli bir yüzey alanı ve gözenek ses vardı mikrodalga pyrolysis tarafından hazırlanan örnekleri daha iyi Cu(II) adsorpsiyon kapasite önce ve sonra değişikliği sergiledi. Genel olarak, adsorbents adsorbability gözenek yapısı ve yüzey fonksiyonel gruplar üzerinde bağlıdır. Bu nedenle, MBAC-N yüksek adsorpsiyon kapasitesi daha bol N/O yüzey gruplarına atfedilir. Mikrodalga pyrolysis yüzey fonksiyonel grupların adsorpsiyon kapasitesi daha fazla elektrik temini pyrolysis geliştirmek için izleme giriş faydalandığını sonuçları onaylamak.
MBAC-N Cu(II) üzerinde adsorpsiyon isotherms 45 ° C 5 ° C ve 25 ° C de Şekil 4aiçinde gösterilir. Adsorpsiyon özellikleri örnekleri Cu(II) için daha iyi ne zaman sıcaklık artar haline. Tablo 2İzoterm parametrelerinde karşılaştırarak, bu Langmuir İzoterm modeli bir daha yüksek doğrusal korelasyon 0,99 (montaj hattında 4b rakam) ve ölçülen adsorpsiyon üzerinde olan katsayısı (R2) gösterir açıktır Kapasite (q0mea) hesaplanan ile özdeş bir (q0cal). Bu nedenle, model Cu(II) emilimini bir kimyasal adsorpsiyon işlemi33kullanılmadığını belirten Freundlich ve Temkin İzoterm modeller daha daha uygundur.
Şekil 4 cgösterildiği gibi MBAC-N Cu(II) denge adsorpsiyon kapasitesi 15 dk içinde yaklaşık % 75 ulaşabilirsiniz ve neredeyse Cu(II) adsorpsiyon denge farklı ilk konsantrasyonlarda yaklaşık 50 dakika içinde ulaşabilirsiniz. Bunlar MBAC-N mükemmel adsorpsiyon özellikleri vardır kanıtlamak. Tablo 3' ten görüldüğü gibi sözde ikinci sipariş modeli R2 Lagergren ve Elovich modellerde daha iyi 0.999 ( Şekil 4 dmontaj hattında) =. Yukarıdaki sonuçlar MBAC-n Cu(II) adsorpsiyon chemisorption olduğunu doğrulayın. Bu nedenle, Cu(II) kimyasal etkileşim mekanizması tarafından değiştirilmiş karbon Şekil 5' te önerilmiştir. Tablo 4 Cu(II) adsorpsiyon kapasitesi biyokütle tabanlı aktif karbon son başvurular34,35,36,37,38içinde rapor ile karşılaştırır. Bu MBAC-N Cu(II) kaldırmak için umut verici bir adsorbent olarak gösteren literatürde bildirilen diğer adsorbents daha yüksek adsorpsiyon kapasitesi var bulunan.
Şekil 1: azot adsorpsiyon/desorpsiyon isotherms Karbonlar,. Şekil 1 ' deki iç metin grafik azot adsorpsiyon/desorpsiyon İzoterm MBAC-n küçük bir Ordinat aralığı gösterir. Verileri yüzey alanı ve porosimetry Analyzer yazılımı destekleyen elde edilmiştir. Bu rakam Wan ve Li27değiştirildi. Bu rakam daha büyük bir versiyonunu görüntülemek için buraya tıklayınız.
Şekil 2: FTIR spectra, EBAC, EBAC-N, MBAC ve MBAC-N. Spectra kimyasal kompozisyon ve örneklerinin yüzey fonksiyonel gruplar onaylayabilirsiniz. Bu rakam Wan ve Li27değiştirildi. Bu rakam daha büyük bir versiyonunu görüntülemek için buraya tıklayınız.
Şekil 3: Cu(II) adsorpsiyon çözüm pH etkisi. Bakır çözümlerinde 40 mg L-1bölgedir. Test adsorpsiyon denge ulaşmak için 25 ° c ve 150 devirde 24 h için yapılır. Bu rakam Wan ve Li27değiştirildi. Bu rakam daha büyük bir versiyonunu görüntülemek için buraya tıklayınız.
Şekil 4: temsilcisi adsorpsiyon özelliği Analizi MBAC-N. (bir) Bu panel Cu(II) adsorpsiyon isotherms MBAC-N 5 ° C, 25 ° C ve 45 ° c gösterir (b) Bu panel bakır adsorpsiyon için uygun sonuçlar Langmuir İzoterm kullanarak gösterir. (c) Bu panel 30 mg L-1 ve 100 mg L-1ilk konsantrasyonları MBAC-N Cu(II) kinetik gösterir. (d) Bu panel bakır adsorpsiyon için uygun sonucu 25 ° C'de sözde ikinci mertebeden modelini kullanarak gösterir. Bu rakam Wan ve Li27değiştirildi. Bu rakam daha büyük bir versiyonunu görüntülemek için buraya tıklayınız.
Şekil 5: Cu(II) adsorpsiyon için mekanizma tarafından değiştirilmiş karbon önerdi. Bu reaksiyon süreçte kimyasal adsorpsiyon esas olarak iyon değiştirme ve kompleks içerir. Bu rakam daha büyük bir versiyonunu görüntülemek için buraya tıklayınız.
Adsorbents | EBAC | EBAC-N | MBAC | MBAC-N |
Gözenek yapısı parametreleri | ||||
BAHİS yüzey alanı (m2 g– 1) | 978 | 609 | 543 | 61 |
Toplam gözenek hacmi (cm3 g– 1) | 1,22 | 0.59 | 0,68 | 0,13 |
Mesoporous birim (cm3 g– 1) | 1,09 | 0,47 | 0,58 | 0,11 |
Gözenek boyutu DP (nm) demek | 4,97 | 3.84 | 5.01 | 8,89 |
Mesoporous oranı (%) | 89.52 | 80.24 | 85.32 | 84.61 |
Elemental içeriği (wt %) | ||||
C | 92.23 | 79.31 | 87.28 | 72,44 |
H | 1.76 | 1.26 | 1.65 | 1.12 |
N | 0,08 | 4.01 | 0,58 | 5,52 |
EY | 5,82 | 15.15 | 10.33 | 20.54 |
S | 0,11 | 0,27 | 0,16 | 0.38 |
Verim (%) | 53.35 | / | 57.23 | / |
Tablo 1: yapısal özellikleri ve elemental besteleri, EBAC, EBAC-N, MBAC ve MBAC-N. Dokusal veriler bahis yöntemi kullanılarak analiz edilir. Öğeleri göreli ağırlığı yüzdesi kuru kül-Alerjik bazında hesaplanır. Bu tablo Wan ve Li27değiştirildi.
MBAC-N | ||||
İzoterm modelleri | Parametreleri | 5 ° C | 25 ° C | 45 ° C |
Langmuir | q0cal (mg g– 1) | 20.82 | 24.09 | 25.97 |
q0mea (mg g– 1) | 20,23 | 23.47 | 25.12 | |
b (L mg– 1) | 0,73 | 0.51 | 0,49 | |
R2 | 0.999 | 0.996 | 0.995 | |
Freundlich | KF (L mg– 1) | 8.802 | 9,65 | 10.56 |
n | 3.937 | 3.902 | 4.032 | |
R2 | 0.907 | 0.967 | 0.987 | |
Temkin | BirT (L mg– 1) | 29,57 | 32.3 | 49,8 |
B (L mg– 1) | 2.94 | 3,19 | 3,16 | |
R2 | 0.969 | 0.985 | 0.955 |
Tablo 2: Cu(II) MBAC-n farklı sıcaklıklarda parametrelerinin İzoterm. Doğrusallaştırılmış Langmuir, Freundlich ve Temkin adsorpsiyon modellerden monte parametreleridir. Bu tablo Wan ve Li27değiştirildi.
MBAC-N | |||
Kinetik modelleri | Parametreleri | 30 mg L– 1 | 100 mg L– 1 |
Lagergren | k1 (dk– 1) | 0.037 | 0,045 |
R2 | 0.714 | 0.934 | |
qe, mea (mg g– 1) | 13,39 | 22.69 | |
Sözde ikinci düzey | qe, cal (mg g– 1) | 13,44 | 23.25 |
k2 (g (mg dk)– 1) | 0.08676 | 0.03031 | |
R2 | 0.999 | 0.999 | |
qe, mea (mg g– 1) | 13,39 | 22.69 | |
Elovich | αe (g (mg dk)– 1) | 379.73 | 312.25 |
βe (mg g– 1) | 0.738 | 0.411 | |
R2 | 0.799 | 0.901 |
Tablo 3: Cu(II) MBAC-n kinetik parametrelerin ilk farklı konsantrasyonlarda. Doğrusallaştırılmış Lagergren, donanımlı parametreleridir sözde ikinci düzey ve Elovich modelleri. Bu tablo Wan ve Li27değiştirildi.
Adsorbents | pH | qe (mg g– 1) | Referanslar |
Ahşap esaslı granül aktif karbon | 5.5 | 6.016 | 34 |
Baobab meyve kabuk kaynaklı karbon aktif | 6 | 3.0833 | 35 |
Zeytin taş AC (COSAC) | 5 | 17.08 | 36 |
Carbonfrom tarihi taş aktive | 5.5 | 18.68 | 37 |
Ceviz kabuğu göre aktif karbon | 5 | 9,3 | 38 |
Plazma aktif karbon modifiye | 21,4 | ||
MBAC-N | 5 | 25.12 | Bu çalışmada |
Tablo 4: Cu(II) adsorpsiyon kapasite farklı adsorbents temel karşılaştırılması. Kontrast biyokütle tabanlı karbon malzemeleri adsorpsiyon kapasitesi pH 5 yakın elde edilen bu yüzden aktif karbon Cu(II) çıkarılması yeteneğini önemli ölçüde çözüm pH tarafından etkilenir.
Bu protokol için önemli adımlardan biri başarılı mesoporous karbon ile daha iyi Fizikokimyasal özellikleri tek adımlı yaklaşım tarafından en iyi deneysel koşullar belirlenmesi gereken yere hazırlıktır. Yani, bir önceki çalışma28, biz dik dizi mikrodalga pyrolysis deneyler, BAGAS ve fosforik asit, pyrolysis zaman, mikrodalga fırın gücü ve kuruma süresi emprenye oranını etkisini göz önünde bulundurarak taşıdı. Ayrıca, büyük bir özenle sıkıcı Cu (II) alınması gereken-adsorpsiyon deneyler, ne zaman pH değeri aktif karbon (Şekil 3) tarafından Cu(II) kaldırma üzerinde büyük bir etkisi olduğundan özellikle çözüm pH değeri, ayarlanır. CuSO4 çözüm gerçek bakır konsantrasyonu tanımlanmış ilk konsantrasyon ile test etmek ve Denklem (1) C0 olarak bu değeri kullanırsınız zorunludur.
Bir daha büyük belirli yüzey alanı ve aktif karbon biyokütle tabanlı daha yüksek gözenek hacmi kimyasal etkinleştirme tarafından elde edilebilir. Ancak, hangi çöküşü ve adsorpsiyon kapasitesi bir azalma sonucu gözenekleri27, tıkanması nedeniyle büyük olasılıkla sonraki pyrolysis ve değiştirme işlemi sırasında belirli yüzey alanı ve toplam gözenek hacmi azaltır. Bu nedenle, daha fazla çalışma yüksek yüzey alanı ve bol fonksiyonel gruplar ile biyokütle tabanlı mesoporous karbon hazırlamak için gereklidir.
Mikrodalga pyrolysis daha yeterince yaygın olarak kullanılan geleneksel Isıtma yöntemler üzerinde pek çok avantajı vardır Cu(II) için daha yüksek bir azot/oksijen-şelat adsorpsiyon ile biyokütle tabanlı mesoporous karbon sentezlemek için doğrulanır. Ancak, anlık sıcaklık doğru mikrodalga pyrolysis işlemi sırasında kontrol etmek mümkün değil. Biyokütle olan sıcaklığı hızla bir mikrodalga etkisi altında artırabilir bir iyi mikrodalga emme, malzemedir. Açıkça, gelecekteki iş pyrolysis sıcaklık biyokütle tabanlı karbon Fizikokimyasal özellikleri etkilemesi incelemek gerekiyor.
Değiştirme mekanizması ayrıntılı bir açıklaması, bu makalenin kapsamı dışındadır olmakla birlikte, daha önce yayımlanmış edebiyat27içinde bulunabilir. Etkili bir şekilde daha fazla N/O fonksiyonel gruplar aynı anda karbon örnekleri yüzeyinde tanıtabilirsiniz nitrification ve azaltma değişiklik potansiyel önemi takdir değer var. Ancak, değişiklik işlemi çok sayıda deneysel adımlar ve tehlikeli güçlü asit kullanımı içerir. Bir daha basit ve daha etkili Azot/Oksijen modifikasyon yöntemi test ve daha fazla çalışmalar kabul etti.
Biz biyokütle tabanlı mesoporous karbon mikrodalga pyrolysis tarafından hazırlanması için çevre dostu enerji-verimli bir yöntem göstermiştir ve aynı anda nitrification ve azaltma yolu kullanmanın karbon gruplarında N/O sersem. Böyle N/O çift-katkılı aktif karbon Atıksu düzeltme için uygulanabilir sulu bir çözüm heavy metal iyonları yüksek adsorpsiyon kapasitesine sahip. Bu iletişim kuralı fikirler Biyokütleden yüksek adsorptive karbon hızlı hazırlanması için zaman kazandıran, etkili mikrodalga pyrolysis tarafından sağlayacak ve gelecekte optimize olacaktır bekliyoruz.
Yazarlar ifşa gerek yok.
Yazarlar için Çin (No.KYZ201562), Çin doktora sonrası Bilim Fonu (No. 2014 M 560429) ve anahtar araştırma ve geliştirme planı (No Jiangsu ilinin Merkez üniversitelerin temel araştırma fonları kabul BE2018708).
Name | Company | Catalog Number | Comments |
All chemicals and reagents (phosphoric acid, etc.) | Nanjing Chemical Reagent Co., Ltd | Analytical grade | |
Electric furnace | Luoyang Bolaimaite Experiment Electric Furnace Co., Ltd | ||
Microwave oven | Nanjing Yudian Automation Technology Co., Ltd | 2.45 GHz frequency | |
Surface-area and porosimetry analyzer | Beijing Gold APP Instrument Co., Ltd | Vc-Sorb 2800TP | |
Fourier transform infrared (FTIR) spectrometer | Nicolet | 6700 | |
Flame atomic absorption spectrophotometry | Beijing Purkinje General Instrument Corporation | A3 | |
Element Analyzer | Germany Heraeus Co. | CHN-O-RAPID |
Bu JoVE makalesinin metnini veya resimlerini yeniden kullanma izni talebi
Izin talebiThis article has been published
Video Coming Soon
JoVE Hakkında
Telif Hakkı © 2020 MyJove Corporation. Tüm hakları saklıdır