Méthodes expérimentales avancées pour basse température magnétotransport mesure de nouveaux matériaux

We describe the methodology of mechanical exfoliation and deposition of flakes of novel materials with micron-sized dimensions onto substrate, fabrication of experimental device structures for transport experimentation, and the magnetotransport measurement in a dry helium close-cycle cryostat at temperatures down to 0.300 K and magnetic fields up to 12 T.

Novel electronic materials are often produced for the first time by synthesis processes that yield bulk crystals (in contrast to single crystal thin film synthesis) for the purpose of exploratory materials research. Certain materials pose a challenge wherein the traditional bulk Hall bar device fabrication method is insufficient to produce a measureable device for sample transport measurement, principally because the single crystal size is too small to attach wire leads to the sample in a Hall bar configuration. This can be, for example, because the first batch of a new material synthesized yields very small single crystals or because flakes of samples of one to very few monolayers are desired. In order to enable rapid characterization of materials that may be carried out in parallel with improvements to their growth methodology, a method of device fabrication for very small samples has been devised to permit the characterization of novel materials as soon as a preliminary batch has been produced. A slight variation of this methodology is applicable to producing devices using exfoliated samples of two-dimensional materials such as graphene, hexagonal boron nitride (hBN), and transition metal dichalcogenides (TMDs), as well as multilayer heterostructures of such materials. Here we present detailed protocols for the experimental device fabrication of fragments and flakes of novel materials with micron-sized dimensions onto substrate and subsequent measurement in a commercial superconducting magnet, dry helium close-cycle cryostat magnetotransport system at temperatures down to 0.300 K and magnetic fields up to 12 T.

La poursuite de plates-formes de matériaux pour la technologie de l'électronique de pointe exige des méthodes de synthèse des matériaux de haute débit et la caractérisation ultérieure. De nouveaux matériaux d'intérêt dans cette poursuite peuvent être produits en vrac par synthèse directe de réaction ^{1,2, 3,4} de croissance électrochimique, et d'autres procédés ⁵ d'une manière plus rapide que les techniques plus compliquées monocristallines minces de dépôt de film telles que l'épitaxie par faisceau moléculaire ou dépôt chimique en phase vapeur. La méthode classique pour mesurer les propriétés de transport des échantillons de cristal en vrac est de cliver un fragment en forme de prisme rectangulaire avec des dimensions d'environ 1 mm x 1 mm x 6 mm et fixer le fil conduit à l'échantillon dans une configuration de bar ^Hall 6.

Certains matériaux présentent un défi dans lequel le procédé de fabrication du dispositif traditionnel vrac barre de Hall est insuffisante pour produire un dispositif mesurable pour la mesure de transport de l'échantillon. Ceci peut être soitamènent les cristaux produits sont trop petits pour attacher des fils conducteurs de même au microscope optique puissant, car l'épaisseur souhaitée de l'échantillon est de l'ordre de une à quelques monocouches, ou parce que l'on vise à mesurer un empilement de couches bidimensionnelles des matériaux d'une épaisseur proche ou sous-nanométrique. La première catégorie comprend, par exemple des nanofils et certaines préparations d'oxyde de molybdène bronzes ^7. La deuxième catégorie se compose de simples à très peu de couches de matériaux bidimensionnels tels que le graphène ^8, DMT _(MoS2, WTE _2, etc.), et isolants topologiques _(Bi 2 _Se 3, Bi _x Sb _{1-x Te} 3 , etc.). La troisième catégorie se compose d'hétérostructures préparés par empilement de couches individuelles de matériaux bidimensionnels par assemblage manuel par transfert de couche, notamment une pile de trois couches de graphène ^hBN-hBN-9.

Recherche exploratoire de nouveaux ematériaux lectronic exige des méthodes adéquates pour les appareils sur des échantillons difficiles à mesure la production. Souvent, le premier lot d'un nouveau matériau synthétisé par réaction directe ou la croissance électrochimique donne de très petits cristaux simples avec des dimensions de l'ordre de la taille du micron. Ces échantillons ont historiquement avéré extrêmement difficile de joindre les contacts métalliques, ce qui nécessite l'amélioration des paramètres de croissance de l'échantillon pour obtenir des cristaux plus grands pour faciliter la fabrication de dispositifs de transport, présentant un obstacle dans la recherche à haut débit de nouveaux matériaux. Afin de permettre une caractérisation rapide de matériaux, un procédé de fabrication d'un dispositif de très petits échantillons a été conçu pour permettre la caractérisation de nouveaux matériaux dès qu'un lot préliminaire a été produit. Une légère variation de cette méthodologie est applicable aux dispositifs utilisant des échantillons de matériaux exfoliée deux dimensions tels que le graphène, hBN et TMD, ainsi que des hétérostructures multicouches de tels ma productionmaté-. Les périphériques sont respectées et le fil-liés à un package pour l'insertion dans un aimant supraconducteur commercial, système de cryostat magnétotransport gros cycle de séchage hélium. Des mesures de transport sont pris à des températures jusqu'à 0.300 K et les champs magnétiques jusqu'à 12 T.

1. Préparation du substrat

1. Obtenir 4 pouces silicium (Si), composé de tranche fortement dopée à dopage p Si couvert par environ 300 nm de SiO _2. Cette structure de support permet au substrat pour servir de grille arrière.
2. Grâce à un logiciel de dessin / design, la conception d'un cm × 1 cm modèle 1 avec des fonctionnalités régulièrement espacés, tels que des croix énumérés, dans la direction x et y utiliser comme localisateurs de position sur le substrat pour flocons d'échantillons transférés et repères d'alignement pour la lithographie par faisceau d'électrons ( figure 1).
   1. Ouvrez un nouveau fichier dans un programme de rédaction comme AutoCAD.
   2. Utilisez polylignes pour attirer les marques suivantes: i) des croix formées de intersection 2,25 um x 12.00 pm rectangles marqués avec 8,25 um x 14.25 pm caractères numériques espacés de 150 um à part; ii) les identificateurs de position mondiales formées de coin connectés 30 um carrés marqués avec 16.50 × 28.50 pm chara numériquecters; iii) petites 15 um x 15 um croix à égale distance de tous les quatre identificateurs de position fournies espacées 150 um d'intervalle.
   3. Veiller à ce que tous les identificateurs de position correspondent à moins de 1 cm x 1 cm limites.
   4. Enregistrez le fichier en tant que fichier .gds ou enregistrer un autre fichier (comme .dxf) et le convertir en un fichier .gds.
3. Développer ou l'ordre d'une source commerciale d'un photomasque avec les dessus de 1 cm x 1 cm motif disposés sur un 4 × 4 pouces d'espace de pouce pour permettre une couverture complète de copies du motif sur un 4 pouces tranche de silicium.
4. Motif lithographique masque de résine photosensible sur la tranche de silicium.
   1. Fixez une plaquette de serrage de 4 pouces à un spinner de résine photosensible. Assurez-vous qu'il est correctement fixé.
   2. Aide de pincettes propres, placer une tranche de silicium sur le mandrin de spinner. Assurez-vous que la plaquette est centré sur le mandrin.
   3. En utilisant une pipette en plastique, couvrir toute la plaquette en base polydimethylglutarimide-lift-off résister (LOR).
   4. Faites tourner la plaquette de LOR-enduità 4000 rpm pendant 45 sec.
   5. Cuire la plaquette de LOR-revêtu à 170 ° C pendant 5 min.
   6. Laissez la plaquette de LOR-enduit frais pendant 1-2 min.
   7. Aide de pincettes propres, placez le LOR-enduit tranche de silicium sur le mandrin de spinner. Assurez-vous que la plaquette est centré sur le mandrin.
   8. En utilisant une pipette en plastique, couvrir toute la plaquette en résine positive conventionnelle Novolac conçu pour une cuisson de 60 secondes à 115 ° C pour produire un manteau 12,3 ka.
   9. Faites tourner la plaquette à 5000 rpm pendant 60 secondes.
   10. Cuire la plaquette à 90-110 ° C pendant 60 secondes.
   11. Laissez refroidir le plaquette pendant 1-2 min.
   12. Préparation pour le contact lithographie en plaçant le masque photographique dans un dispositif d'alignement de masque avec le chrome à motif du masque vers le bas (en direction de la plaquette) et le chargement de la plaquette à double couche photorésist revêtu sous le masque de sorte que la résine photosensible orientée vers le haut (vers le masque ).
   13. Aligner la tranche sur le masque de sorte que la totalité de la plaquette sera configurée avec les rangés de 1 cm15; 1 cm de motifs.
   14. Exposer dans l'UV-large bande (350 nm à 450 nm) en utilisant la I-line (365 nm de filtre passe-bande) à 100 mJ / cm ^2, ou 20 mW / cm ^{2 pour} 4.8 sec.
   15. Après exposition, développer la résine photosensible revêtant la plaquette en l'immergeant dans une solution classique de photorésist positif Novolac-compatible révélateur à température ambiante pendant 40 à 60 secondes avec une agitation douce et uniforme.
   16. Après immersion dans le bain de solution de révélateur, rincer la plaquette dans l'eau déminéralisée.
   17. En utilisant un pistolet d'azote, séchez la résine photosensible développé masque-plaquette revêtue.
5. Dépôt de Cr / Au sur la plaquette métallique masque photoresist revêtue à l'aide d'un évaporateur à faisceau d'électrons.
   1. Vent chambre d'évaporation par faisceau d'électrons.
   2. Lieu plaquette face vers le bas sur la plaque porte-échantillon.
   3. Ouvrir faisceau d'électrons porte de la chambre de l'évaporateur.
   4. Placez la plaque porte-échantillon dans le porte-substrat avec plaquette vers le bas.
   5. Vérifiez que Cr et Au sont parmiles sources de dépôt.
   6. Fermez la porte de la chambre d'évaporation par faisceau d'électrons et de pomper la chambre à au moins 4 × 10 ^-5 Pa (3 x 10 ^-7 Torr).
   7. Dépôt de 50 Å de Cr à 0,5 Å / sec.
   8. Dépôt de 750 Å de Au à 1 A / sec.
   9. Après le dépôt, permet chambre refroidir pendant environ 20 min.
   10. Vent chambre d'évaporation par faisceau d'électrons.
   11. Retirer la plaque porte-échantillon et retirer la plaquette de la plaque.
   12. Fermez la porte de la chambre d'évaporation par faisceau d'électrons et de pomper la chambre.
6. Effectuer un décollage de métal.
   1. Préparer un bain d'acétone ou de N-méthyl-2-pyrrolidone à base de solvant suffisante pour immerger la plaquette 4 pouces. Chauffer le bain de solvant à 75 ° C sur une plaque chauffante et maintenir à cette température.
   2. Immerger la plaquette 4 pouces dans le bain de solvant. Couvrir le bain de sorte que le solvant ne se évapore pas excessivement.
   3. Laissez la plaquette asseoir dans le bain de solvant à 75° C pendant 6-24 h. Faites attention de ne pas laisser tout le évaporer le solvant.
   4. Tenez échantillon juste en dessous de la surface du solvant en utilisant une paire de pinces et pulvériser délicatement l'acétone à partir d'un flacon pulvérisateur sur la surface de la plaquette pour enlever le métal levé-off.
   5. Rincer la plaquette dans un bain d'isopropanol pendant 1 à 2 min.
   6. Rincer la plaquette dans un bain d'eau désionisée pendant 1 à 2 min.
   7. En utilisant un pistolet d'azote, séchez la plaquette.
7. Découper la tranche en morceaux d'échantillons individuels à l'aide d'une pointe en diamant ou une scie de découpage. Si une scie à fil diamanté est utilisée, à protéger la surface de plaquette avec un masque PMMA.
   1. Fixez une plaquette de serrage de 4 pouces à un spinner de résine photosensible. Assurez-vous qu'il est correctement fixé.
   2. Aide de pincettes propres, placer la plaquette sur le mandrin de spinner. Assurez-vous que la plaquette est centré sur le mandrin.
   3. En utilisant une pipette en plastique, couvrir toute la plaquette en polyméthacrylate de méthyle (PMMA).
   4. Faites tourner la plaquette de PMMA revêtu à 5000 rpm pour120 sec.
   5. Cuire la plaquette PMMA revêtu à 180 ° C pendant 120 sec.
   6. Laissez la plaquette PMMA revêtu fraîche pendant 1-2 min.
   7. Couper l'échantillon en morceaux d'échantillons individuels d'environ 1 cm x 1 cm de taille.
8. Enlever les résidus organiques de la surface de la plaquette.
   1. Préparer un bain d'acide et de l'hydrogène à base de peroxyde décapant / nettoyant organique sulfurique, un bain d'acétone, un bain d'isopropanol, et deux salles de bains d'eau déminéralisée.
   2. Laissez les morceaux de substrat tremper dans le bain d'acétone pendant 15 min avec une agitation par ultrasons à haute fréquence.
   3. Déplacez les pièces de substrat dans le bain d'isopropanol et laisser tremper pendant 15 min avec une agitation par ultrasons à haute fréquence.
   4. Déplacez les pièces de substrat à un bain d'eau déminéralisée et laisser tremper pendant 15 min avec une agitation par ultrasons à haute fréquence.
   5. Déplacez les pièces de substrat à l'autre bain d'eau déminéralisée et laisser tremper pendant 15 min avec une agitation par ultrasons à haute fréquence.
   6. Déplacez les pièces de substrat à l'acide et de l'hydrogène à dénuder / bain nettoyant organique à base de peroxyde sulfurique et laisser tremper pendant 60 min sans agitation.
   7. Alors que les morceaux de substrat sont dans le bain de nettoyage biologique, éliminer correctement le contenu des autres bains et nettoyer la verrerie. Préparer deux nouveaux bains d'eau déminéralisée.
   8. Après élimination des matériaux organiques, placer les morceaux de substrat dans un bain d'eau déminéralisée et laisser tremper pendant 5 min avec une agitation par ultrasons à haute fréquence.
   9. Déplacez les pièces de substrat à l'autre bain d'eau déminéralisée et laisser tremper pendant 5 min avec une agitation par ultrasons à haute fréquence.
   10. En utilisant un pistolet d'azote, séchez les morceaux de substrat.

2. Transfert Flakes exemples au substrat

1. Synthétiser ou obtenir échantillon en vrac de haute qualité à partir d'un collaborateur ou d'une source commerciale.
2. Exfolier flocons échantillons.
   1. Coupez plusieurs morceaux de plaquette norme dés tape légèrement plus grand que 1 cm x 3 cm, en laissant le papier de libération recouvrant l'adhésif.
   2. L'utilisation d'un rasoir, retirez soigneusement une partie du papier de libération de sorte que un peu plus de 1 cm x 1 cm de colle est exposée sur chaque morceau de ruban adhésif.
   3. Appuyez fermement sur la partie adhésive d'une pièce préparée de la bande contre l'échantillon en vrac. Si l'échantillon en vrac est composé de très petits morceaux pulvérulents, versez une petite quantité d'échantillon sur une lame de verre et appuyez sur la bande dans l'échantillon amassé sur la diapositive.
   4. Pelez le ruban de l'échantillon en vrac d'assurer une bonne couverture de l'échantillon sur l'adhésif.
   5. Appuyez sur le côté adhésif de la bande avec des flocons d'échantillons très fermement contre la face adhésive d'un autre morceau de ruban adhésif.
   6. Peler les deux morceaux de ruban adhésif, et vérifiez visuellement couverture de l'échantillon sur les deux morceaux de ruban adhésif.
   7. Répétez le processus et 2.2.5 2.2.6 jusqu'à ce que l'échantillon flocons apparaissent presque transparent.
   8. Appuyez fermement sur le côté adhésif de l'esprit de bandeh échantillons flocons contre un morceau de substrat préparé à partir de l'étape 1. Peel ruban à l'écart de quitter flocons échantillon collé au substrat.
3. Visuellement rechercher des flocons d'échantillons appropriés en utilisant un microscope optique (Figure 2) et de noter leur emplacement sur ​​substrat en utilisant les marques de position à motifs dans les étapes 1.2-1.4.
4. Mesurer l'épaisseur des paillettes d'échantillon en utilisant la microscopie à force atomique (AFM). Flocons échantillons doivent être inférieures à 100 nm d'épaisseur ^10.
5. Dépôt par pulvérisation cathodique du dioxyde de silicium (facultatif).
   Remarque: Cette étape est nécessaire uniquement si la force de van der Waals adhérer l'échantillon sur le substrat est insuffisante pour une adhérence adéquate. Faire cela interdit la fabrication de l'échantillon dans un bar Hall par la procédure décrite dans le présent document (étape 3.3).
   1. Vent verrouillage de charge du système de pulvérisation.
   2. Ouvrir charge de serrure de porte.
   3. Placez les morceaux de l'échantillon loger transférés flocons d'échantillons sur support d'échantillon et de placer l'échantillonporte sur le bras de transfert.
   4. Fermez la porte du sas de chargement et de la pompe sur le sas de chargement.
   5. Initier la séquence à transférer le support d'échantillon à la chambre de pulvérisation.
   6. Attendez pour la base vide de 2,7 × 10 ^-5 Pa (2 × ¹⁰ -7).
   7. Utilisation d'une alimentation DC, pulvérisation 100-200 nm de SiO ₂ sur l'échantillon pièces pouvant accueillir de flocons échantillon transféré.
   8. Après le dépôt, lancer la séquence de retourner le support d'échantillon pour le sas de chargement.
   9. Purger le sas de chargement et retirez le support de l'échantillon.
   10. Retirer les morceaux du support d'échantillon.
   11. Pomper le verrou de la charge du système de pulvérisation.
6. Préparez une pile de flocons de matériaux stratifiés
   Remarque: Cette étape est nécessaire uniquement si le chercheur désire produire une hétérostructure composé de multiples flocons exfoliées et identifiés dans les étapes 2.1-2.4.
   1. Créer un timbre mécanique transparente en plaçant une petite goutte de Polydimethylsiloxane (PDMS) sur une lame de verre et le traitement sous vide.
   2. Spin carbonate Polypropylène (PPC) sur le dessus du PDMS pour servir de contact direct entre le timbre et les matériaux en couches.
   3. Placer le tampon mécanique sur le premier matériau en couches de flocons à être utilisé dans la pile à hétérostructure.
   4. Appuyez sur le timbre vers le bas sur l'échantillon flocons.
   5. Chauffer le système à environ 40 ° C pour augmenter l'attraction entre les PPC et l'échantillon flocons.
   6. Soulevez lentement le timbre avec l'échantillon flocons attaché à la PPC.
   7. Placer le tampon mécanique avec les paillettes d'échantillon fixé sur la prochaine flocons de matériau stratifié à être utilisé dans la pile à hétérostructure.
   8. Faire en sorte de garder les deux flocons échantillons alignés, abaissez lentement le cachet de telle sorte que le flocon attaché à la PPC vient en contact avec la prochaine paillettes du matériau stratifié pour être utilisé dans la pile de hétérostructure.
   9. Appuyez légèrement sur le timbre sur le sample flocons.
   10. Chauffer le système à environ 40 ° C pour augmenter l'attraction entre l'échantillon de flocons.
   11. Soulevez lentement le timbre avec les échantillons flocons attachés dans une pile.
   12. Répétez les étapes jusqu'à ce 2.6.7-2.6.11 la structure désirée est terminée.
   13. Transférer la pile à hétérostructure à un nouveau substrat en appuyant doucement le tampon contenant l'empilement de matériaux stratifiés de la pièce de substrat.
   14. Chauffer le système à 100 ° C.
   15. Soulever lentement le timbre en place, en laissant la pile de flocons de matériaux en couches attachées à la pièce de substrat.

3. Electron lithographie à faisceau de la structure de l'appareil

1. En utilisant un microscope optique, prendre des photos bien ciblées à des grossissements de 20X et 100X des piles flocons / flocons d'échantillons qui seront utilisés pour la structuration de l'appareil. Comprennent au moins une marque de position modelé dans les étapes 1.2-1.4 dans l'image à des fins d'alignement au cours électrons du faisceau d modèleesign.
2. En utilisant le logiciel de conception / de rédaction, la conception de préparer pour la lithographie par faisceau d'électrons.
   1. Fichier de conception ouverte produite dans l'étape 1.2.
   2. Importer une image 20X de l'étape 3.1 et ajuster la taille de l'image en conséquence à l'échelle correctement avec la conception.
   3. Alignez l'image pour les marques de position dans la conception correspondant à où l'échantillon flocons est situé sur la pièce de substrat à motifs.
   4. Répétez les étapes 3.2.2 et 3.2.3 en utilisant l'image 100X.
   5. Créez un nouveau calque dans le programme de conception et de dessiner un modèle de barre Hall 6-terminal sur l'image de l'échantillon de telle sorte que la région exposée sera gravé, laissant la barre Hall.
   6. Créez un nouveau calque dans le programme de conception pour les contacts électriques métalliques menant des bornes sur l'échantillon à des plots de contact.
   7. Enregistrez le fichier dans un fichier .gds ou l'enregistrer dans un autre format et le convertir en un fichier .gds.
3. Motif 6-terminal masque barre de salle de PMMA (ignorez cette étape si un _SiO 2 couche de revêtement a été déposé dans l'étape 2.5).
   1. Spin une couche de PMMA formulé avec un poids moléculaire de 950 000 sur l'échantillon selon le mode opératoire décrit aux étapes 1.7.1 à 1.7.6.
   2. Échantillon de charge en électrons système de lithographie par faisceau.
   3. En utilisant la microscopie électronique à balayage (MEB), de localiser des repères d'alignement sur ​​le substrat à partir de la mesure de l'échantillon ^11.
   4. Calibrer le système de rotation de phase correcte et échelle de longueur en fonction de la procédure spécifique pour le système de lithographie par faisceau d'électrons utilisé.
   5. Éteignez le faisceau d'électrons pour prévenir l'exposition indésirable du PMMA et centrer la position du faisceau au centre du motif préparé à l'étape 3.2.
   6. Charger les .gds fichier sur l'ordinateur du système de lithographie par faisceau d'électrons et programmer le système pour imprimer la couche de motif hall de l'étape 3.2.5 avec la résolution souhaitée en fonction de la procédure spécifique pour le système de lithographie par faisceau d'électrons utilisé.
   7. Exécuter til électrons programme de structuration de système de faisceau pour exposer le PMMA pour le faisceau d'électrons selon le manuel d'utilisation du système.
   8. Retirer l'échantillon du système de faisceau d'électrons.
4. Etch échantillon dans 6-terminale barre de Hall (sauter cette étape si une couche de revêtement de SiO ₂ a été déposé dans l'étape 2.5).
   1. Purger système réactif de gravure ionique.
   2. Échantillon de charge dans la chambre de gravure.
   3. Système de pompe à environ 1,3 × 10 ^{-3 Pa} (1 x 10 ^-5 Torr).
   4. Recette de gravure spécifique à l'échantillon de matériau à graver Utiliser échantillon. Remarque: Pour hBN / graphène / hBN piles, un plasma généré à partir de 4 centimètres cubes standard (de SCCM) O ₂ et 40 sccm CHF ₃ à 60 W fréquence radio (RF) a un taux d'environ 30 nm / min de gravure; un 1-2 min gravure est généralement suffisant.
   5. À la fin du processus de gravure, évacuer la chambre de gravure.
   6. Décharger l'échantillon et la chambre de pompe gravure.
   7. Rincer leéchantillon dans un bain d'acétone pendant 1 à 2 min.
   8. Rincer l'échantillon dans un bain d'isopropanol pendant 1 à 2 min.
   9. Rincer l'échantillon dans un bain d'eau déminéralisée pendant 1-2 min.
5. Motif PMMA masque pour le dépôt de contacts métalliques.
   1. Spin une couche de PMMA formulé avec un poids moléculaire de 495 000 sur l'échantillon selon le mode opératoire décrit aux étapes 1.7.1 à 1.7.6.
   2. Spin une seconde couche de PMMA formulé avec un poids moléculaire de 950 000 sur l'échantillon selon le mode opératoire décrit aux étapes 1.7.1 à 1.7.6.
   3. Répétez les étapes 3.3.2-3.3.8, cette fois en utilisant la couche de motif de contact de l'étape 3.2.6.
6. Si une couche de revêtement de SiO ₂ dans l'étape a été déposé 2,5, à une distance de la gravure du SiO ₂ dans la région exposée par le masque pour permettre à des contacts électriques pour interfacer directement avec l'échantillon de flocons.
   1. Disque cuire le masque à 180 ° C pendant 5 min.
   2. Laisser refroidir l'échantillon pendant 1-2 min.
   3. Graver la exposé _en SiO 2 dans un bain de HF à 2% pendant une durée suffisante pour exposer l'échantillon de flocons sans endommager le masque PMMA - environ 1-2 min à 100 nm de SiO _2, en vérifiant visuellement la progression de la gravure à sec de 10 à 20 chaque assurez-vous que le PMMA reste intact.
   4. Si le masque PMMA est endommagé, retirez la PMMA en rinçant l'échantillon dans de l'acétone pendant 60 secondes, puis l'isopropanol pendant 60 secondes, puis l'eau déminéralisée pendant 60 secondes, brushing l'échantillon à l'aide d'un pistolet d'azote, puis répéter l'étape 3.5.
7. Dépôt Cr / Au métallique sur l'échantillon en utilisant un évaporateur à faisceau d'électrons par étape 1.5 répéter.
8. Effectuer un décollage métallique par étape 1.6 répéter.

4. Effectuez magnétotransport Expérience

1. Préparer emballage de transport électrique avec l'échantillon fabriqué en adhérant échantillon à forfait de système de transport électrique pour être chargés sur pointe de la sonde du système de transport avec de la pâte d'argent et laisser sécher. Utilisez un fil-colle pour contez une mince fil d'or sur les pads du dispositif de contact pour les plaquettes de l'emballage de contact.
2. Chargez l'échantillon dans le système de magnétotransport.
   1. Fixez le paquet sur la pointe de la sonde destinée à être insérée dans le système de magnétotransport et assurer qu'il est fermement attaché. Branchez les appareils électriques de mesure (sourcemeters, blocage dans les amplificateurs, etc.) pour la sonde et faire des liens avec les trois canaux de contrôle de la température et des canaux de mesure électriques.
   2. Purger le sas et insérez la pointe de la sonde dans le sas et le verrouiller en place avec un collier et le joint torique.
      Remarque: les étapes 4.2.3 et 4.2.8 4.2.4-4.2.6 et correspondent aux mesures nécessaires pour entreprendre des mesures de transport en utilisant une sonde Il-3.
   3. Réglez la température de minisorb dans l'insert à 330 K pour éliminer la vapeur d'eau et ouvrez la soupape d'échange de gaz et de la pompe du système en utilisant une pompe à vide pendant environ 30 min, jusqu'à ce que la pression est inférieure à 0,67 Pa (5 ^x 10 -3 Torr).
   4. Prèsla soupape d'échange et la vanne de sas à air et ouvrir la soupape séparant la chambre de sas de l'espace de mesure.
   5. Brièvement ouvert (pas plus de 2 sec) et fermer la vanne d'échange d'introduire une petite quantité de He-4 gaz dans l'espace de la sonde.
   6. Réglez la température de 25 K minisorb à et la température de mainsorb à 40 K.
   7. Abaissez lentement la sonde dans l'espace de mesure jusqu'à ce que l'échantillon est au centre du champ.
   8. Une fois que le système a atteint 2 K, appuyez sur le bouton 3He de séquence de condensation dans le logiciel du contrôleur d'atteindre des températures aussi basses que 0,300 K.
3. Prendre des mesures de transport à une gamme de températures, les champs magnétiques, des tensions de grille, etc.
   1. Pour toutes les mesures, en même temps enregistrer, dans le fichier de données, le courant fourni par la source de courant, la tension longitudinale (parallèle au courant d'alimentation), mesurée par le voltmètre / amplificateur lock-in dédié à cette mesure, la température de l'échantillonmesurée par un capteur de température situé à proximité de l'échantillon, et le champ magnétique généré par l'aimant.
   2. Si les mesures de Hall sont souhaitées, sauvegarder la tension de Hall (transversal au courant fourni) pour le fichier de données, et si une tension de grille est fourni pour régler la densité de porteurs dans le canal, à l'exception de la tension de grille alimentée par la source de tension correspondante, comme ainsi, pour chaque mesure à la fréquence d'échantillonnage souhaitée.
      Note: Le taux d'échantillonnage pour les mesures dépend de savoir si le changement de paramètres expérimentaux (température, champ, tension, etc.) est balayé (commençant à une valorisation et se terminant à une valeur de consigne avec un taux constant de changement) ou renforcé (de stabilisation à des valeurs prédéterminées). Dans le premier cas, le taux d'échantillonnage est à la discrétion du chercheur sur la base de la taille du fichier de données qu'ils souhaitent générer. Dans ce dernier cas, les mesures sont effectuées sur la stabilisation du paramètre expérimental mutation. Génération et économie datun des fichiers est gérée par le logiciel d'acquisition de données.

La figure 3 représente un dispositif typique à effet Hall à barres à motif en vue d'une expérience de magnétotransport à basse température. L'image optique dans la figure du haut montre un bar graphène / hBN Salle-fabriqué avec succès; l'image du bas montre le schéma de l'appareil avec les Etats de pointe Landauer-Büttiker qui découlent des Landau niveaux (LLS), un mécanisme de transport qui peut être utilisé pour calculer les valeurs des résistances de Hall quantifiée, l'enquête expérimentale qui sera discuté que une application représentant de la technique expérimentale détaillée dans ce document. Souvent, la fabrication de la structure de bar salle constitue un énorme défi dans le processus global de fabrication. Les étapes impliquées dans la gravure de l'échantillon dans cette forme peuvent être sautées et prospects peuvent être attachés directement à déguster flocons comme ils suivent le transfert à la pièce de substrat. Cependant, la géométrie imparfaite ne permettra pas de voitureeful mesure des propriétés de transport, afin de sauter les étapes impliquées dans la gravure de l'échantillon dans une structure de bar salle devrait être limitée à des mesures initiales.

Les paramètres expérimentaux comprennent des champs magnétiques aussi élevées que 12 T, températures aussi basses que 0,300 K, et des tensions de grille aussi élevés que 30 V. Le courant alternatif peut être fourni par l'oscillateur à partir d'un amplificateur lock-in avec Lock-in AC mesures de tension associés, tout en courant continu peut être fourni par un SourceMeter avec des mesures associées de tension DC. Courant alternatif en fonction du courant direct et l'intensité du courant sont des paramètres qui doivent être soigneusement choisis en fonction des propriétés, y compris les caractéristiques de résistance et de dépannage, de la matière à l'étude. La résistance de Hall est défini comme la différence de potentiel entre les deux, ou tension mesurée aux bornes, conduit 6 et 2 sur la figure 3, divisée par le courant appliqué. Re longitudinalerésistance est définie comme étant la différence de potentiel entre les deux, ou tension mesurée aux bornes, et conduit 2 3 divisé par le courant appliqué. Un bar graphène Hall d'entrée avec la surface supérieure protégé par un flocon hBN encapsulant complètement le graphène a été mesurée à 1,7 K à des champs magnétiques allant de -6 à +6 T T et le dos des tensions de grille allant de -30 à +30 V V. Figure 4 montre comment la résistance de Hall changements au sein de cet espace de paramètres. Le comportement de la résistance de Hall mesurée dans la barre graphène / hBN Hall, en particulier les plateaux observables dans la résistance de Hall correspondant à Landau remplissage de niveau, est un exemple de modèle de l'effet Hall quantique, un phénomène de mécanique quantique observable que par l'application d'une telle technique de magnétotransport avancée telle que décrite dans le présent document.

La figure 5 montre une tranche de données présentées dans la figure 4 au 6 B = T, avec la résistance de Hall (R _xy) En fonction de la tension de grille arrière et la résistance longitudinale correspondante (R _xx) en fonction de la tension de grille arrière. La mesure montre clairement la que le graphène présente un effet Hall quantique avec des valeurs quantifiées de résistance de Hall avec de valeur entier Numéro niveau de Landau n, h la constante de Planck, et charge de l'électron e. Les plateaux quantifiées de résistance de Hall coïncident avec la résistance de fuite longitudinal.

Figure 1. motif de substrat. (A) une région de la configuration conçu pour les marques lithographie à motifs de position / alignement pour le substrat de l'échantillon. (B) rendu informatique des marques de position / d'alignement d'or à motifs. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.

Figure 2. Le graphène paillettes. Une image de flocon de graphène monocouche adjacente à un marqueur de position Cr / Au observée à travers un microscope optique. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Figure 3. Salle dispositif de bar. Chiffre supérieur, image optique de graphène / hBN salle dispositif de bar avec conducteurs métalliques contacté aux bornes. Chiffre inférieur, schématique de l'appareil avec des fils de contact numérotés correspondant aux bornes numériquement marquées dans l'image optique du dispositif. Les flèches montrent des flux découlant Landauer-Büttiker états de pointe actuels.es / ftp_upload / 53506 / 53506fig3large.jpg "target =" _ blank "> S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Figure parcelle 4. 3D de la résistance de Hall en fonction du champ magnétique et de contre-grille mondiale. Parcelle 3D de la résistance de Hall de graphène hall bar dans le régime Hall quantique en fonction du champ magnétique et porte arrière globale à 1,7 K démontrer le comportement de transport quantique. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Figure 5. Hall et magnétorésistance longitudinale. Hall (R _xy) et longitudinale (R _xx) la résistance en fonction de la grille arrière globale au correctifed magnétique | B | de champ = 6 T démontrant effet Hall quantique avec des valeurs de résistance de Hall quantifiés coïncidant avec la résistance de fuite longitudinale. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Après acquisition d'échantillons en vrac de haute qualité, caractérisé pour assurer la composition et la structure appropriée, des échantillons sont modelées dans la géométrie représentée en exfoliant flocons d'échantillon sur une cm x 1 cm morceaux de substrat. Substrats composés de fortement p-Si dopé couverts par environ 300 nm de SiO ₂ sont préférés car ils augmentent l'espace de paramètre expérimental en permettant l'application d'une porte arrière. Les échantillons doivent être suffisamment mince - moins de 10 nm - pour produire un effet de champ suffisante pour affiner le potentiel chimique dans l'intégralité du canal de conduction du dispositif de bar Hall. Épaisseur de l'échantillon est contrôlé par exfoliant adéquatement flocons de matériau en vrac utilisant plaquette norme bande couper en dés et appuyant plusieurs fois sur la bande avec des flocons adhéré à la bande fraîche jusqu'à ce que les flocons sont d'une épaisseur suffisante pour le but de l'expérience prévue. Échantillons transférés au substrat morceaux sont trop petits pour voirà l'œil nu, donc un microscope optique doit être utilisé pour identifier les morceaux transférés appropriés pour fabriquer dans un bar Hall. Épaisseur de flocons échantillon est mesurée avec précision en utilisant la microscopie à force atomique (AFM), mais les chercheurs ayant une expérience suffisante peuvent être en mesure d'identifier des échantillons de l'épaisseur désirée sur la base de la couleur de la paillette.

Un défi notable à la procédure technique décrite dans ce manuscrit se pose lorsque flocons échantillons ne respectent pas suffisamment au substrat morceaux de van der Waals. Dans ce cas, pendant un certain nombre d'étapes de la procédure de fabrication (en particulier lors de l'immersion dans les solvants) les échantillons flocons seront renversés ou lavés de la surface de la pièce de substrat. Cette question est traitée par la technique originale décrite dans ce manuscrit par lequel l'échantillon de flocons est fixée à la pièce de substrat par revêtement par pulvérisation cathodique dans la pièce _SiO 2. Une fois cela fait, parties de l'échantillon paillettes doivent être exposés pour permettre à l'une directedherence de plaques métalliques. Le masque utilisé pour le dépôt de ces contacts peuvent être utilisés pour répondre à cette fin, en servant de masque pour la gravure du SiO _2, comme cela gravure du SiO ₂ exactement où les plaques métalliques sont déposés, ce qui permet un contact électrique avec l'échantillon flocons tout en gardant le flocon fixé avec pulvériser SiO ₂ sur la majorité de sa superficie. L'exécution de cette étape permet la mesure de transports de nouveau matériau en vrac qui a été synthétisé en cristaux de taille insuffisante pour des mesures de transport classiques de matériaux en vrac, ce qui permet pour l'étude de transport de beaucoup de nouveaux matériaux dans le cadre de la poursuite de la recherche en science des matériaux exploratoire.

Un progrès technique profonde offertes par les techniques expérimentales décrites dans le présent document proviennent de la possibilité d'empiler plusieurs matériaux stratifiés dans des hétérostructures. Cela a de nombreux avantages. Nitrure de bore hexagonal (hBN) peut êtreutilisés pour prendre en sandwich autres matériaux 2D, tels que le graphène, au produit de la surface de défauts résultant de l'interaction avec l'air, permettant plus précis, la mesure de transport sans défaut des Etats porteuses. En outre, des comportements émergents intéressants peuvent être observables dans des hétérostructures formés à partir des piles de différents matériaux ^12. Après l'exfoliation, transférer au substrat pièce, et l'identification des flocons d'échantillons appropriés, une procédure peut être suivie pour produire une pile à hétérostructure de matériaux multicouches impliquant le transfert de l'échantillon par l'utilisation prudente des polymères polydiméthylsiloxane (PDMA) et de carbonate de polypropylène (PPC). Cette méthode permet un tel empilement sans introduire de globules de ces polymères sous forme de contaminants entre les matériaux adjacents, comme empilement se produit en appuyant nettoyer des surfaces des matériaux en couches ensemble. Une pile à hétérostructure complété peut être transféré à un nouveau morceau de substrat pour la fabrication de l'appareil.

Fabri de périphériquescation est un processus rigoureux impliquant de nombreuses étapes. Une fois un morceau de l'échantillon approprié a été transféré, identifié, et, si désiré, empilés dans une hétérostructure composé de plusieurs flocons individuels, les étapes d'application de masque de polymère et la structuration et plusieurs itérations de gravure et de dépôt métallique impliqués dans le processus de fabrication peut prendre plusieurs jours pour produire un seul échantillon de haute qualité. En raison de la nature découverte et sonde de cette méthodologie, par laquelle un flocon de taille désirée, l'épaisseur et la qualité peut être trouvé n'importe où sur la pièce de substrat et les dimensions des barres de Hall doit être déterminé après la pièce a été identifié, la lithographie doit être fait par lithographie par faisceau d'électrons. La lithographie par faisceau d'électrons est une technique de lithographie avancée qui permet l'écriture directe de structures jusqu'à près de 5 nm dimensions via l'utilisation d'un balayage d'un faisceau focalisé d'électrons. Structures de dispositifs spécifiques sont préparés pour chaque échantillon. Gravure isotrope est effectuée en utilisant le gène de plasmaclassé dans un système gravure ionique réactive (RIE). Pour la gravure d'un nitrure de bore hexagonal / graphène / empilement hexagonal de nitrure de bore, le gaz utilisé pour cette attaque au plasma est un mélange de _O 2 et CHF _3. Contacts métalliques déposés sont constitués d'une mince couche de Cr, destinée à servir de couche d'adhérence, et une deuxième couche de 750 nm de Au, choisi pour sa conductivité électrique élevée, séquentiellement déposés dans un vide poussé dans une chambre d'électrons d'évaporation sous faisceau. La fabrication du dispositif est terminée avec succès après le dépôt métallique décollage métal suivant, après quoi le dispositif peut être lié à un paquet et chargé dans un cryostat de mesure pour magnétotransport expérimentale.

Promotion de la fabrication et des techniques expérimentales décrites dans ce manuscrit impliquera des améliorations dans la procédure par laquelle des flocons individuels peuvent être empilés dans des hétérostructures. En outre, l'exfoliation de flocons individuels et empilement de matériau stratifiés dans des hétérostructures par les techniques décrites dans ce manuscrit sont limitées à des matériaux qui ne sont pas effectuées par l'exposition à l'air. Une contrepartie supplémentaire, comme entreprendre une grande partie de la procédure dans un environnement inerte, doivent être prises pour les matériaux qui sont détruits par oxydation, comme les dichalcogénures de métaux de transition et des isolants topologiques Bi-chalcogénure. Systèmes de magnétotransport vont continuer à voir une amélioration comme des aimants plus forts et plus faibles cryostats de température sont conçus, conduisant à plus puissant capacité de mesure expérimentale.

The authors declare no competing financial interests. Commercial materials, instruments and equipment are identified in this paper to specify the experimental procedure as completely as possible. In no case does such identification imply a recommendation or endorsement by the National Institute of Standards.

This work is supported by the National Institute of Standards and Technology of the United States Department of Commerce.