A caracterização das emissões laser Far-infrared e da medição de suas frequências

We describe the generation of far-infrared radiation using an optically pumped molecular laser along with the measurement of their frequencies with heterodyne techniques. The experimental system and techniques are demonstrated using difluoromethane (CH₂F₂) as the laser medium whose results include three new laser emissions and eight measured laser frequencies.

A geração e subsequente medição da radiação infravermelho distante tem encontrado inúmeras aplicações em espectroscopia de alta resolução, a radioastronomia, e Terahertz imagem. Para cerca de 45 anos, a geração de radiação coerente, longe do infravermelho foi realizada utilizando o laser bombeado opticamente molecular. Uma vez que a radiação laser infravermelho distante é detectado, as frequências destas emissões laser são medidos usando uma técnica heterodyne três laser. Com esta técnica, a frequência desconhecida do laser molecular de bombeamento óptico é misturado com a frequência diferença entre duas freqüências de referência, infravermelho estabilizados. Estas frequências de referência são gerados por lasers de dióxido de carbono independentes, cada estabilizado usando o sinal de fluorescência a partir de uma célula de referência externo, a baixa pressão. A batida resultante entre as freqüências de laser conhecidos e desconhecidos é monitorado por um ponto de contato detector de diodo metal-isolante-metal de cuja produção é observado em uma especificaçãoanalisador trum. A frequência de batimento entre essas emissões laser é posteriormente medidos e combinados com as frequências de referência conhecidos para extrapolar o desconhecido frequência do laser infravermelho distante. A incerteza fracionária resultante de um sigma de frequências de laser medidos com esta técnica é de ± 5 partes em 10 ^7. Precisão determina a frequência das emissões de laser infravermelho distante é crítica como eles são muitas vezes utilizados como referência para outras medições, como no alto investigações -resolução espectroscópicos de radicais livres usando ressonância magnética laser. Como parte desta investigação, difluorometano, _{CH2F 2,} foi usado como o meio de laser infravermelho distante. Ao todo, oito freqüências de laser infravermelho distante foram medidos pela primeira vez com freqüências variando 0,359-1,273 THz. Três dessas emissões laser foram descobertos durante este inquérito e são relatados com a sua pressão de funcionamento óptimo, a polarização em relação ao CO ₂

A medição de freqüências de laser infravermelho distante foi realizada pela primeira vez por Hocker e colegas de trabalho em 1967. Eles mediram as frequências dos 311 e 337 mm emissões da descarga directa de laser cianeto de hidrogênio, misturando-os com harmônicos de alta ordem de um sinal de microondas em um díodo de silício ^1. Para medir freqüências mais altas, uma cadeia de lasers e dispositivos de mistura harmônica foram usadas para gerar as harmônicas de laser ^2. Eventualmente dois estabilizado dióxido de carbono (CO ₂₎ lasers foram escolhidos para sintetizar a diferença necessária frequências ^3,4. Hoje em dia, as frequências de laser infravermelho distante até 4 THz pode ser medido com esta técnica utilizando apenas a primeira harmónica da frequência diferença gerado pelos dois estabilizado _lasers de CO 2 de referência. Aumento das emissões de laser de frequência, também pode ser medido usando a segunda harmónica, tal como as emissões de laser 9 THz do isotopólogos metanol CHD ₂ OH e CH ₃ ¹⁸ OH ^5,6 Ao longo dos anos., a medição precisa das frequências de laser tem impactado uma série de experimentos científicos ^7,8 e permitiu a adopção de uma nova definição do metro pela Conferência Geral de Pesos e Medidas em Paris em 1983. ^{9 - 11}

Heteródina técnicas, tais como os descritos, têm sido extremamente benéfica na medição das frequências de laser infravermelho distante gerados por lasers moleculares bombeados opticamente. Desde a descoberta do laser bombeado opticamente molecular por Chang e Pontes ^12, milhares de emissões de laser bombeado opticamente longe do infravermelho foram gerados com uma variedade de meios de laser. Por exemplo, dif luorometano _{(CH2F 2)} e os seus isotopólogos gerar mais de 250 quando as emissões de laser bombeado opticamente por um laser de CO _2. Seus comprimentos de onda variam de cerca de 95,6 uM para 1714,1 ^{13. -} up> 15 Cerca de 75% dessas emissões de laser tiveram suas freqüências medida enquanto vários foram spectroscopically atribuído ^16-18.

Estes lasers, e as suas frequências medidos com precisão, têm desempenhado um papel crucial no avanço da espectroscopia de alta resolução. Eles fornecem informações importantes para estudos espectrais de infravermelhos dos gases laser. Muitas vezes, essas freqüências laser são usados ​​para verificar a análise dos espectros de infravermelho e infravermelho distante, pois fornecem conexões entre os níveis estado vibracional excitado que muitas vezes são inacessíveis diretamente de espectros de absorção ^19. Eles também servem como fonte de radiação primária para estudos que investigam transitórios, radicais livres de curta duração com a técnica de ressonância magnética de laser ^20. Com esta técnica extremamente sensível, espectros Zeeman rotacional e ro-vibracional em átomos paramagnéticos, moléculas e íons moleculares podem ser recorded e analisado, juntamente com a capacidade para investigar as taxas de reacção utilizadas para criar esses radicais livres.

Neste trabalho, um laser bombeado opticamente molecular, mostrado na Figura 1, foi usado para gerar a radiação laser infravermelho distante de difluorometano. Este sistema é composto por uma onda contínua (CW) _laser de CO 2 e uma bomba de cavidade do laser infravermelho distante. Um espelho interno para a cavidade do laser infravermelho distante redirecciona o CO ₂ radiação laser através do tubo de cobre polido, submetendo-se vinte e seis reflexões antes de terminar na extremidade da cavidade, espalhando qualquer radiação bomba restante. Portanto, o meio laser infravermelho distante está animado usando uma geometria de bombeamento transversal. Para gerar a ação do laser, diversas variáveis ​​são ajustadas, alguns em simultâneo, e todos são, posteriormente, uma vez otimizado radiação laser é observado.

Nesta experiência, a radiação laser infravermelho distante é monitorizada por um metal-insulator-de metal (MIM) ponto de contato detector de diodo. O detector de díodo MIM foi usado para medições de frequência de laser desde 1969. ^21-23 Em medições de frequência de laser, o detector de díodo MIM é um misturador harmónica entre duas ou mais fontes de radiação incidente sobre o diodo. O detector de diodo MIM consiste de um fio de tungstênio afiadas entrar em contato com uma base de níquel polido opticamente ^24. A base de níquel tem uma fina camada de óxido que ocorre naturalmente que é a camada isolante.

Uma vez que foi detectada uma emissão de laser, seu comprimento de onda, polarização, força e pressão de operação otimizada foram registrados enquanto sua freqüência foi medida usando a técnica heterodyne de três a laser ^25-27 seguindo o método descrito originalmente em Ref. 4. A Figura 2 mostra o laser bombeado opticamente molecular com dois cw _lasers de CO 2 de referência adicionais STA tendo frequência independentebilização sistemas que utilizam o mergulho Cordeiro no sinal de fluorescência de 4,3 mm a partir de uma célula de referência de baixa pressão externa, ^28. Este manuscrito descreve o processo usado para procurar por emissões de laser infravermelho distante, bem como o método para estimar seu comprimento de onda e em determinar com precisão a sua frequência. Detalhes sobre a técnica heteródino três laser, bem como os vários componentes e parâmetros de operação do sistema pode ser encontrada na Tabela Suplementar A, juntamente com as referências 4, 25-27, 29, e 30.

1. Planejamento de Experimentos

1. Realizar um levantamento da literatura para avaliar o trabalho prévio realizado utilizando o meio de laser de interesse, que para este experimento é CH _{2 F 2.} Identificar todas as emissões de laser conhecidos, juntamente com todas as informações sobre as linhas, como seu comprimento de onda e frequência. Várias pesquisas de emissões laser conhecidos estão disponíveis ^{13,31 - 37.}
2. Compilar todas as investigações espectroscópicos da molécula utilizada como meio de laser com foco em Fourier antes transformar ³⁴ e optoacoustic estudos ^38,39.

2. Emissões Geradoras Far-Infrared Laser

1. Visão geral de segurança.
   1. Desenvolver um procedimento operacional padrão para o laboratório que inclui a proteção adequada para os olhos quando se trabalha com o sistemas de laser infravermelho distante CO _{2 e.}
2. Alinhamento e calibração.
   1. Calibrar cada CO ₂ laser usando um analisador de espectro grade à base concebido para o laser de CO ₂ de acordo com o protocolo do fabricante.
   2. Alinhe os espelhos finais e espelho de acoplamento na cavidade do laser infravermelho distante usando um laser de He-Ne para que a sua radiação é focalizada no detector de diodo MIM.
   3. Dirigir a radiação do laser de CO ₂ de bomba para dentro da cavidade do laser infravermelho distante através de uma janela de cloreto de sódio a um ângulo de aproximadamente ^72o em relação ao eixo da cavidade.
   4. Orientar a radiação dos dois lasers CO ₂ de referência seja para a célula de referência respectiva fluorescência de baixa pressão ou co-linearmente sobre o detector de diodo MIM usando divisores de feixe e espelhos adicionais.
3. A detecção de radiação laser infravermelho distante.
   1. Polir a base de níquel cada vários dias usando um polonês de metal padrão.
   2. Crimp um fio de tungstênio de 25 um em um posto de cobre e dobre o fio no formações doção mostrado na Figura 3.
   3. Ajustar o comprimento do fio de modo que é entre 10 a 20 comprimentos de onda da radiação a ser medida.
   4. Electroquimicamente etch a ponta do fio numa solução saturada de hidróxido de sódio (NaOH) por aplicação de uma tensão (cerca de 3,5 a 5 VAC) à solução.
   5. Re-gravar a ponta com uma tensão baixa (menos de 1 VAC). Isto torna áspera a ponta do fio e melhora o desempenho do diodo.
   6. Lavar o fio com água destilada.
   7. Insira o cargo de cobre em habitação do diodo MIM uma vez que o fio está seca.
   8. Coloque o fio em contacto com a base de níquel utilizando um sistema de parafuso e nível fino. Contactos obtendo-se uma resistência através do diodo entre 100 e 500 Ω são tipicamente usados ​​quando a detecção e medição de radiação laser infravermelho distante.
4. Geração de radiação laser infravermelho distante.
   1. Defina a laser da bomba CO _{2 em um} em específico a laserissão, por exemplo., 9 P 36.
   2. Gire o micrômetro sobre o laser _de CO 2 bomba para trás e para atingir intensidade máxima no batente feixe.
   3. Ajuste a inclinação do gradeamento a bomba do laser de CO ₂ para atingir intensidade máxima no batente feixe.
   4. Repita os passos 2.4.2 e 2.4.3 até que a potência de saída para o laser da bomba _de CO 2 parece otimizado na parada feixe.
   5. Remover o batente de feixe a partir do caminho do laser de CO ₂ da bomba.
   6. Ligue e alinhar o helicóptero óptica no caminho do feixe do laser da bomba CO _2.
   7. Abrir a válvula na _CH2F cilindro ₂ para introduzir o meio de laser infravermelho distante para dentro da cavidade do laser infravermelho distante.
   8. Ajustar a válvula de medição na linha de entrada até uma pressão de aproximadamente 10 Pa, é atingida.
      Nota: Apenas a pressão aproximada é necessário, uma vez que é utilizado como uma forma de sistematicamente digitalizar o laser infravermelho distante cavity.
   9. Definir a posição do acoplador de saída de tal modo que a sua ponta mais exterior é de cerca de 1 cm a partir do meio da cavidade do laser, tal como indicado por uma escala calibrada do lado de fora da cavidade do laser.
      Nota: Apenas a localização aproximada é necessário, uma vez que é utilizado como uma forma de sistematicamente a digitalização da cavidade do laser infravermelho distante.
   10. Ajuste a posição do espelho do laser infravermelho distante móvel em aproximadamente 0,25 mm incrementos por rotação do micrômetro calibrado e para trás. Simultaneamente sintonizar a frequência do laser de CO ₂ da bomba através da sua curva de ganho mudando a voltagem aplicada através do transdutor piezoeléctrico a bomba de laser de CO ₂ (PZT).
   11. Se nenhum sinal for observada no mostrador do osciloscópio, repetir o passo 2.4.10 com o acoplador de saída movido para a sua posição seguinte onde a ponta é de cerca de 1,5 cm a partir do meio da cavidade do laser, tal como indicado por uma escala calibrada do lado de fora do laser cavidade.
   12. Se nenhum sinal for observada no mostrador do osciloscópio, repetir o passo 2.4.10 com o acoplador de saída movido para a sua posição seguinte onde a ponta é de cerca de 2 cm do centro da cavidade do laser, tal como indicado por uma escala calibrada do lado de fora do laser cavidade.
   13. Se nenhum sinal for observada no mostrador do osciloscópio, repetir os passos através 2.4.9 2.4.12 com uma pressão de laser infravermelho distante de cerca de 19 Pa ajustado com a válvula de medição na linha de entrada.
   14. Se nenhum sinal for observada no mostrador do osciloscópio, repetir os passos através 2.4.9 2.4.12 com uma pressão de laser infravermelho distante de cerca de 27 Pa ajustado com a válvula de medição na linha de entrada.
   15. Se nenhum sinal for observada no mostrador do osciloscópio, inserir o batente de feixe para o caminho do laser de CO ₂ bomba e fechar a válvula no _{CH2F 2} do cilindro até que a pressão do laser infravermelho distante é de cerca de 0 Pa.
   16. Defina a bomba de CO ₂laser para a próxima emissão do laser, por exemplo, 9 P 34, e otimizar a potência de saída usando as etapas 2.4.2 através de 2.4.4.
   17. Repita os passos 2.4.5 através de 2.4.16 até que todas as emissões geradas pelo laser bomba de _CO2 são usados. Ao procurar por linhas de laser infravermelho distante, coloque um foco nas emissões de CO ₂ a laser de bomba cujas frequências se sobrepõem a quaisquer regiões de absorção identificados na etapa 1.2.
5. A caracterização das emissões de laser infravermelho distante.
   1. Simultaneamente ajustar a pressão do meio de laser de infravermelho distante, a tensão aplicada ao PZT a bomba de laser de CO _2, e a posição do acoplador de saída até que a potência de saída da emissão do laser de infravermelho distante é maximizada (determinada por um pico-a- máximo sinal de pico a partir do detector de díodo MIM como observado no mostrador do osciloscópio, semelhante à da Figura 4).
   2. Rode o micrómetro até a emissão do laser infravermelho distante é observado nao visor osciloscópio. Grave a posição do micrômetro.
   3. Rode o micrômetro por mais 20 modos correspondentes à mesma emissão laser infravermelho distante. Grave a posição do micrômetro.
   4. Subtraia a posição do micrômetro em passos 2.5.2 e 2.5.3. Esta diferença é dividida por 10 para obter o comprimento de onda da emissão do laser de infravermelho distante.
   5. Repetir passos 2.5.2 2.5.4 através de um total de cinco vezes e fazer a média do comprimento de onda da emissão do laser de infravermelho distante. Comprimentos de onda do laser médios obtidos percorrendo pelo menos 20 modos longitudinais adjacentes tem uma incerteza de um sigma de ± 0,5 mm.
   6. Medir a polarização da radiação laser infravermelho distante, em relação à radiação bomba de CO _2, utilizando um fio de ouro polarizador-grade (394 linhas / cm) ou um polarizador de Brewster.

3. Determinar Far-Infrared Laser Frequencies

1. Identificaring as _emissões de CO 2 de laser de referência.
   1. Calcule a frequência da emissão de laser infravermelho distante com base em seu comprimento de onda medido.
   2. Identificar conjuntos de linhas de laser de CO ₂ de referência cuja diferença de frequência está dentro de vários GHz da freqüência calculado para a emissão do laser infravermelho distante ^40. Uma lista típica usado para tais medições são apresentados na Tabela 1.
2. Pesquisando para o sinal de batida heterodyne.
   1. Identificar o primeiro conjunto de linhas de laser _de CO 2 de referência e definir cada _laser de CO 2 de referência sobre a respectiva emissão laser.
   2. Optimizar a potência de saída para cada laser referência CO _{2, utilizando} passos 2.4.2 e 2.4.4 através do medidor de energia do monitor.
      1. Ajustar uma íris, interna ou externa para cada laser de referência, de modo que a energia a partir de cada laser de CO ₂ de referência é de aproximadamente 100 mW, conforme medido pelo medidor de energia do monitor mostrado naFigura 2.
   3. Bloquear a radiação do _laser de CO 2 da bomba através de uma paragem do feixe de radiação, enquanto o desbloqueio dos lasers de referência CO _2.
   4. Ligar e alinhar o helicóptero óptica no caminho do feixe de co-linear dos lasers de referência CO _2.
   5. Optimizar a voltagem máxima de pico-a-pico cada CO ₂ de referência de emissão de laser sobre o detector de díodo MIM usando vários espelhos, divisores de feixe, e uma lente plano-convexa com 2,54 cm de distância focal ZnSe, enquanto observando a saída no osciloscópio, semelhante à Figura 5 .
   6. Bloquear a radiação dos lasers CO ₂ de referência, utilizando um feixe de parada enquanto desbloquear a radiação do laser da bomba CO _2.
   7. Re-optimizar o _laser de CO 2 e a bomba a laser infravermelho distante, como necessário, de modo que a emissão de laser infravermelho distante tem uma tensão máxima de pico-a-pico como observado no osciloscópio.
   8. Desconecte tele MIM saída do detector de diodo do osciloscópio e conectá-lo a um amplificador, cuja produção é observado em um analisador de espectro.
   9. Desbloquear a radiação de referência os lasers _de CO2.
   10. Remova os helicópteros ópticos modulando o CO ₂ bombas e lasers de referência.
   11. Defina o analisador de espectro em um período de 40 MHz e procurar o sinal de batida em incrementos de 1,5 GHz, digitalizando manualmente esta faixa de freqüência utilizando o botão de ajuste do analisador de espectro.
   12. Se nenhum sinal de batida é observado, desligue a saída do diodo MIM do amplificador e conecte-o ao osciloscópio.
   13. Bloquear a radiação dos lasers de referência CO ₂ e reinsira o helicóptero óptica no caminho do laser da bomba CO _2.
   14. Repita os passos através 3.2.2 3.2.13 conforme necessário até que o analisador de espectro tem sido usado para procurar o sinal de batimento entre 0 e 12 GHz.
   15. Se nenhum sinal de batida é observado, repeem etapas 3.2.2 através de 3.2.14 com um outro conjunto de linhas de laser de CO ₂ de referência até que o sinal de batimento é observado ou todos os conjuntos possíveis de linhas de laser _de CO 2 de referência estão esgotados.
3. Estabilizar as freqüências de referência _de CO 2.
   1. Aplicar uma voltagem entre 0 e 900 V para o PZT do primeiro laser de referência de CO _{2, de modo} que o sinal do seu respectivo célula de referência de fluorescência está no centro do mergulho Cordeiro, ilustrado na Figura 6 e como vista num osciloscópio como na Figura 7.
   2. Activa a tensão de retorno aplicada a PZT do primeiro laser de CO ₂ de referência usando um amplificador / servo construído sob encomenda lock-in, de modo que ele permanece bloqueado para o centro do mergulho do cordeiro.
   3. Repita os passos 3.3.1 e 3.3.2 para o segundo laser de CO ₂ de referência.
   4. Visualmente monitorar a saída do pré-amplificador num osciloscópio, como na Figura 7, a PTCertifique-se os lasers de referência permanece bloqueado.
4. A medição da freqüência de batimento.
   1. Centrar o sinal de batimento no visor analisador de espectro e ajustar a sua amplitude para maximizar o seu tamanho no visor.
   2. Defina o analisador de espectro para ver dois traços simultâneas do sinal de batimento, como na Figura 8, selecionando o recurso Write claro para ambos Traço 1 e 2. Seguir Um traço irá exibir o sinal instantâneo enquanto o outro vai gravar o sinal máximo (usando uma funcionalidade de espera Max no analisador de espectro para o segundo traço).
   3. Gire o micrômetro na cavidade do laser infravermelho distante e para trás em toda a curva de ganho para um determinado modo de cavidade.
   4. Use o recurso Vista no analisador de espectro para congelar a segunda (Max Hold) trace uma vez um padrão simétrico é obtido.
   5. Ligeiramente girar a micrómetro para diminuir o comprimento da cavidade do laser infravermelho distante. Simultaneamente observar os subsequent pequena mudança na frequência de batimento no analisador de espectro devido a este ligeiro aumento da frequência do laser infravermelho distante.
   6. Coloque marcadores na largura total, a metade pontos máximos do padrão simétrico (trace Max espera), utilizando a função de marcador com o recurso Delta no analisador de espectro.
   7. Medir a frequência central do sinal de batida usando o recurso Span Pair no analisador de espectro.
   8. Repita os passos 3.4.1 através de 3.4.7.
   9. Desengatar o bloqueio no amplificador / servo para cada _laser de CO 2 de referência para desbloquear cada laser a partir da sua frequência central e re-otimizar cada laser referência CO _2.
   10. Re-travar os lasers de referência usando as etapas 3.3.1 através de 3.3.4.
   11. Repita os passos através 3.4.1 3.4.10 para um total de 6 medições. Uma vez completo, desbloquear cada _laser de CO 2 de referência a partir da sua frequência central.
   12. Calcular a freqüência revista da emissão laser infravermelho distante com estes batida frefre- obter uma previsão precisa para o segundo conjunto de linhas de laser de CO ₂ de referência.
   13. Identificar um conjunto diferente de CO ₂ linhas de laser de referência cuja diferença de frequência está dentro de vários GHz da freqüência calculado para a emissão do laser infravermelho distante.
   14. Otimizar o próximo conjunto de CO ₂ linhas de laser de referência no detector de diodo MIM e obter o sinal de batida usando as etapas 3.2.2 através de 3.2.15, conforme necessário.
   15. Bloquear o novo conjunto de CO ₂ linhas de laser de referência usando as etapas 3.3.1 através de 3.3.4.
   16. Repita os passos através 3.4.1 3.4.10 para um total de 6 medições. Uma vez completo, desbloquear cada _laser de CO 2 de referência a partir da sua frequência central.
   17. Inserir feixe pára nos caminhos dos CO ₂ bombas e lasers de referência.
5. Cálculo da frequência do laser infravermelho distante.
   1. Calcule o desconhecido frequência do laser infravermelho distante, ν _FIR, usando a ser medidoa frequência através da relação
      FIR = | vmax _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} | ± | _batida ν | Eq. 1
      onde | vmax _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} | é a magnitude da diferença de frequência sintetizados pelos dois _lasers de CO 2 e de referência | _batida vmax | é a magnitude da freqüência de batimento. O sinal ± na Eq. 1 é determinada experimentalmente a partir do passo 3.4.5.
   2. Obter uma frequência média e calcular oincerteza.

Como mencionado, a frequência descrita uma emissão laser infravermelho distante é uma média de, pelo menos, doze medições realizadas com, pelo menos, dois conjuntos diferentes de CO linhas de laser ₂ de referência. A Tabela 2 resume os dados gravados para a emissão de 235,5 pM de laser quando se utiliza o 9 P 04 _laser de CO 2 bomba. Para esta emissão de laser infravermelho distante, foram registrados quatorze medições individuais da frequência de batimento. O primeiro conjunto de medidas foram registradas durante a utilização do 9 R 10 e 9 P 38 CO ₂ emissões de laser de referência. Para a etapa 3.4.5, como a frequência do laser infravermelho distante foi ligeiramente aumentada, a frequência de batimento também foi observada a aumentar. Isto indica a frequência de laser infravermelho distante era maior do que a magnitude da diferença entre a frequência 9 e R 10 38 9 P _lasers de CO 2 de referência, | vmax _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} |. Por conseguinte, o sinal Sf a frequência de batimento na Equação 1 foi positiva para este conjunto de CO ₂ lasers de referência. Por outro lado, o segundo conjunto de medições utilizadas as 9 e R 16 9 P 34 CO ₂ emissões de laser de referência. Quando o passo 3.4.5 foi realizada, uma diminuição na frequência de batimento foi observada a frequência do laser enquanto infravermelho distante foi ligeiramente aumentada. Isto indica a frequência de laser infravermelho distante era menor do que a magnitude da diferença entre a frequência 9 e R 16 34 9 P ₂ lasers de referência CO. Portanto, para este conjunto de CO ₂ lasers de referência o sinal da frequência de batimento na Equação 1 foi negativa. Tal como ilustrado na Tabela 2, a frequência de laser infravermelho distante calculada, ν _FIR, em ambas as situações permaneceu o mesmo para dentro de um ± 0,12 MHz de um sigma o desvio padrão.

As freqüências de laser infravermelho distante médios obtidos com esta técnica experimental estão listados na Tabela 3 e estão dispostos em ordem da linha bomba CO _2. As freqüências médias de laser são relatados com seu comprimento de onda correspondente e número de onda, calculado utilizando 1 ^cm-1 = 29 979,2458 MHz. Todas as freqüências de laser infravermelho distante foram medidos sob condições ideais de operação. Ao longo desta investigação, várias frequências previamente relatados foram medidos e foram encontrados para estar de acordo com os valores publicados. O one-sigma incerteza fracionária, Δν, freqüências de laser de infravermelho distante medidos com esta técnica é ± 5 × ^10-7. Esta incerteza é derivado da reprodutibilidade de frequências conhecidas com este sistema, a simetria e a largura da curva de ganho do laser alargado infravermelho distante, e a precisão das medições ^4,25,31.

As emissões de laser infravermelho distante descobertos durante a investigação foram observados para ter uma força de 'W &# 8217; que corresponde a uma gama de energia de 0,001 a 0,01 mW. Para comparação, observou-se a linha de 118,8 pM de metanol com que este sistema seja VVS com uma potência ligeiramente superior a 10 MW quando se utiliza o 9 P 36 CO ₂ bomba com uma potência de 18 W. Além disso, a Tabela 3 apresentam-se a polarização de cada nova emissão de laser infravermelho distante medido em relação ao seu respectivo laser da bomba CO _2. Na maioria dos casos, uma única polarização foi observada a dominar, quer uma polarização paralela ou perpendicular ao laser de CO ₂ da bomba. Para situações onde se observou nenhuma polarização dominante, ambas as polarizações foram listados.

Em suma, oito emissões de laser infravermelho distante foram gerados por difluorometano utilizando um sistema de laser bombeado opticamente molecular que tem uma geometria de bombagem transversal. Isso inclui a descoberta de três emissões de laser infravermelho distante com comprimentos de onda de 235,5, 335,9, 416,8 e um. Uma vez detectada,a técnica heterodyne três laser foi utilizado para medir a freqüência observada para cada emissão de laser infravermelho distante. As frequências para estas emissões laser variou 0,359-1,273 THz e são relatados com incertezas fracionárias de ± 5 partes em ¹⁰ 7.

Figura 1. Diagrama esquemático do sistema de laser molecular de bombeamento óptico consistindo de um laser bomba de dióxido de carbono e uma cavidade do laser infravermelho distante. O meio de laser infravermelho distante é animado usando uma geometria de bombeamento transversal. Reproduzido com pequenas modificações da ref. 15, com a devida permissão de Springer Science and Business Media. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figura 2. Diagrama esquemático do sistema de medição de frequência heterodyne três laser. O sistema heterodyne inclui o laser molecular de bombeamento óptico utilizando uma geometria de bombeamento transversal e dois lasers de referência adicionais de dióxido de carbono. Não são mostrados os sistemas electrónicos utilizados para controlar e estabilizar a radiação gerada por cada laser. © [2015] IEEE. Reproduzido, com pequenas modificações e permissão, de Ref. 27. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figura 3. O fio de tungstênio utilizado no ponto de contato detector de diodo MIM como visto através de uma lente de aumento. Acomprimento do fio é de aproximadamente 2 mm. Para melhor acção de mola, os ângulos da curvatura deve ser perto de ⁹⁰ ° e encontram-se todos no mesmo plano.

Figura 4. A forma de onda gerada pela emissão de 274,8 pM de laser bombeado opticamente de CH ₂ F ₂ 9 P usando o 04 CO ₂ bomba laser como visto no visor osciloscópio. A radiação bomba CO ₂ é modulado por um chopper óptico operando a aproximadamente 45 Hz. A resistência do detector de díodo MIM é de aproximadamente 100 e o sinal é aproximadamente 6 mV (pico-a-pico). A tela do osciloscópio estiver definida em 10 mV / divisão.

Figura 5. A esquerda efotos meio mostram a saída a partir de cada laser de referência CO _2, 9, R 16 e 9 P 34, respectivamente. O respectivo sinal modulado no osciloscópio é de aproximadamente 4 mV (pico-a-pico) de cerca de 100 mW de potência, como medida pelo o medidor de energia do monitor. A fotografia da direita mostra o sinal combinado de ambos os lasers de referência a aproximadamente 7 mV (pico-a-pico) indicando os dois sinais de referência encontram-se adequadamente em misturar o detector de díodo MIM. A resistência do detector de díodo MIM é aproximadamente 100 Ω. A tela do osciloscópio em cada foto é definido em 1 mV / divisão. A radiação de CO ₂ é modulado por um chopper de óptica de funcionamento em cerca de 70 Hz.

Figura 6. O sinal de fluorescência saturada de baixa pressão (6 Pa) de CO ₂ durante a utilização do 9 R 24 CO ₂emissão laser. Este gráfico é obtido através da modulação da emissão do laser de CO ₂ de referência através de um triturador externo a 52 Hz, enquanto a tensão aplicada ao PZT do laser de CO ₂ de referência é aumentada desde 0 até cerca de 570 V em cerca de 13 min. O amplificador lock-in está definido como uma constante 300 ms de tempo e uma sensibilidade de 200 mV. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figura 7. O sinal de fluorescência saturada de baixa pressão (6 Pa) de CO ₂ durante a utilização do 9 R 24 _laser de CO 2 de emissão, conforme visto num osciloscópio. A foto esquerda indica o mostrador do osciloscópio quando a tensão de PZT é afastado do centro do dip Cordeiro, cerca de 80 V em thé a foto. Os meio e da direita fotos indicar a tela do osciloscópio quando a tensão PZT é ou imediatamente à esquerda ou à direita do centro do mergulho Cordeiro, cerca de 278 e 295 V, respectivamente, nestas fotos. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura .

Figura 8. O sinal de batimento entre a emissão 235,5 mm de laser de bombeamento óptico CH _{2 F 2} usando o 9 P 04 _laser de CO 2 bomba ea 9 R 16 e P 34 9 ₂ lasers de referência CO. Um espaço de aproximadamente 25 MHz é tipicamente usava. A maioria dos sinais de batimento são observados dentro de ± 5 GHz. No entanto, existem determinadas regiões de frequência dentro destes parâmetros de pesquisa que têm uma relação sinal baixo-ruído. Portanto, usando uma região de busca ligeiramente maior por vezes tem sido útil.

Figura 9. Porção de um ressonador interferograma do laser típico (ou de varredura cavidade) que consiste de um conjunto de picos distintos que correspondem a modos do ressonador, separadas por regiões onde não ocorre nenhuma emissão de laser. Esta verificação mostra a emissão 511,445 pM de laser gerado pelo bombeado opticamente CH ₂ F ₂ 9 utilizando o _R2 bomba 28 CO. Uma diminuição na posição micrómetro corresponde a uma diminuição na (separação espelho-a-espelho) o comprimento da cavidade de laser de infravermelho distante. O díodo MIM detectado um sinal máximo de 20 mV pico-a-pico gerada pela presente emissão laser infravermelho distante. A saída do detector foi gravado utilizando um amplificador lock-in, definido em um tempo ms 300 constante e 20 mV sensitivity, em interface com um computador. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Tabela 1: Conjuntos de CO ₂ lasers de referência cuja freqüência diferença é perto da freqüência calculado para a emissão de 235,5 mm de laser de bombeamento óptico CH _{2 F 2, quando} animado usando o 9 P emissão de 04 _laser de CO 2.

Tabela 2: Medida freqüências batida para a emissão 235,5 mm de laser de bombeamento óptico CH _{2 F 2, quando} animado usando o 9 P emissão de 04 _laser de CO 2. Dois conjuntos de CO ₂ lasers de referência são de usod para gerar a frequência diferença conhecido (| ν _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} |).

Tabela 3: Novas freqüências de laser infravermelho distante de bombeamento óptico CH _{2 F 2.}

Quadro Suplementar A: Detalhes técnicos do sistema experimental, incluindo alguns componentes comerciais relevantes.

Há vários passos críticos no âmbito do protocolo que é necessário um debate adicional. Quando se mede o comprimento de onda do infravermelho distante, tal como descrito no passo 2.5.3, é importante para assegurar o mesmo modo da emissão do laser de infravermelho distante está a ser utilizado. Vários modos de um comprimento de onda de laser de infravermelho distante (isto é, ₀₀ TEM, TEM _01, etc.) pode ser gerado dentro da cavidade do laser e, assim, é importante identificar os modos de cavidade adjacente adequados sendo usado para medir o comprimento de onda ^{13,29, 41.} Para auxiliar na eliminação de modos de ordem superior, diafragmas estão incluídos dentro de cada cavidade do laser. Ao medir com precisão a frequência do laser infravermelho distante, é imperativo os lasers, particularmente os lasers de referência CO _2, operar no seu fundamental forma (TEM _00). Íris também são usados ​​para garantir o padrão de traçado pelo laser infravermelho distante no analisador de espectro é simétrica. Para situações onde múltiplo longecomprimentos de onda de laser -infrared são gerados por uma determinada linha de CO ₂ da bomba, como no caso de P 04 9, um conjunto de filtros de absorção, calibrados com comprimento de onda, são utilizadas para ajudar a distinguir os comprimentos de onda de laser infravermelho distante. Eles também podem ser usados ​​para atenuar qualquer dispersos CO ₂ radiação laser que sai da cavidade de laser de infravermelho distante.

Seção 2.4 descreve a geração de radiação laser infravermelho distante. Mais de numerosas investigações, descobrimos que vários comprimentos de onda distintos poderiam ser gerados pela mesma CO _{2 set} laser da bomba a um nível ligeiramente diferente compensar freqüências. Por exemplo, o 9 P 04 CO ₂ bomba laser é capaz de gerar os 289,5 e 724,9 uM comprimentos de onda de CH ₂ F ₂ numa frequência bomba enquanto os comprimentos de onda remanescentes medidos durante esta investigação foram geradas usando uma frequência ligeiramente diferente do 9 P 04 _laser de CO 2 bomba. Este é accompltada, alterando a tensão aplicada ao PZT que sintoniza a frequência do laser de CO ₂ da bomba através da sua curva de ganho alargado (aproximadamente ± 45 MHz a partir da sua frequência central nesta experiência). Embora não seja especificamente abordado na secção 2.4, acreditamos que esta é uma característica notável na procura de radiação laser infravermelho distante.

Para situações onde várias emissões de laser infravermelho distante são geradas pelo mesmo CO ₂ linha de laser bomba na mesma freqüência offset, um interferograma ressonador laser (ou varredura cavidade) podem ser realizadas para ajudar a identificar as diferentes emissões de laser infravermelho distante a ser gerado . A Figura 9 ilustra uma parte de um típico interferograma de ressoador laser, com a potência de saída representada graficamente como uma função do comprimento decrescente cavidade do laser infravermelho distante ^{42 - 45.}

Tal como referido no ponto 3.4, dois conjuntos distintos de CO ₂lasers de referência são usados ​​para medir a frequência do laser infravermelho distante. Isso ajuda a eliminar a incerteza sobre se a frequência de batimento está acima ou abaixo da freqüência diferença gerada entre os lasers de referência _de CO 2. Além de fornecer uma maneira de verificar de forma independente a frequência do laser infravermelho distante, tem sido particularmente útil quando se trabalha com sinais de tempo fraco, onde observando a ligeira mudança na frequência de batimento como a frequência do laser infravermelho distante aumentos pode ser um desafio.

O detector de díodo MIM é um componente essencial do presente sistema experimental, devido à sua alta velocidade, sensibilidade, e uma ampla cobertura espectral ^23,24. No entanto, existem algumas limitações para o detector de díodo MIM que incluem a instabilidade mecânica, susceptibilidade a perturbações electromagnéticas, uma fraca reprodutibilidade, e um limite para a força máxima que é capaz de detectar, mantendo a sua sensibilidade. Durante a medição a laser fr infravermelho distanteequencies, a sensibilidade do detector de díodo MIM foi encontrada para diminuir rapidamente ao longo do tempo, se a potência de cada laser de CO ₂ de referência excedeu 150 mW.

Para além do detector de díodo MIM, a principal limitação para a presente técnica é a estabilidade do laser infravermelho distante ^4,31,46. Uma limitação na configuração atual do sistema experimental é a incapacidade de medir a freqüência de offset do laser da bomba CO _2. Como mencionado, o desvio de frequência é definida como a diferença entre a frequência do laser utilizado pela bomba de CO ₂ para gerar a emissão laser infravermelho distante e frequência central da bomba de laser de CO _2. Assim que representa a diferença entre a frequência de absorção do meio de laser de infravermelho distante e a frequência central do laser de CO ₂ da bomba. Normalmente, a freqüência de offset é facilmente medido usando qualquer CO ₂ radiação laser que é inadvertidamente espalhados of a cavidade do laser infravermelho distante. Em nossa configuração atual no entanto, muito pouca radiação laser de CO _{2 está disponível para} essa medição. Outros métodos de medição do desvio de frequência poderia ser incorporada futuras iterações do projecto. Isto inclui a utilização de divisores de feixe adicionais, espelhos para acoplar uma parte da radiação da bomba para o detector de díodo MIM. A medida de um desvio de frequência é benéfico ao atribuir transições espectroscópicas a ^25,34 emissão de laser infravermelho distante.

Frequências de laser infravermelho distante, também foram medidos por heterodyning dois lasers do infravermelho distante bombeados opticamente e uma fonte de microondas de um detector de díodo MIM pelo que a frequência de um dos dois lasers longe dos infravermelhos é conhecida e é utilizada como a frequência de referência ^47. A utilização de frequências do infravermelho distante com maior precisão é possível utilizar outras técnicas, tais como a síntese de frequência com THz-pente semelhante àqueles Discussed nas refs. 48-54. Medindo frequências de laser expande o papel de lasers moleculares bombeados opticamente THz em aplicações de imagiologia ⁵⁵ THz, o seu papel como uma fonte de radiação THz por espectroscopia de alta-resolução ^13,20, e para auxiliar com a análise dos espectros de complexo relacionado com a sua emissão de laser ^19,34,37 médio.

Certain commercial equipment is identified in this paper to foster understanding. Such identification does not imply recommendation or endorsement by the authors, nor does it imply that the equipment identified is necessarily the best available for the purpose.

This work was supported in part by the Washington Space Grant Consortium under Award NNX10AK64H.