Caractérisation des émissions laser infrarouge lointain et la mesure de leurs fréquences

We describe the generation of far-infrared radiation using an optically pumped molecular laser along with the measurement of their frequencies with heterodyne techniques. The experimental system and techniques are demonstrated using difluoromethane (CH₂F₂) as the laser medium whose results include three new laser emissions and eight measured laser frequencies.

La production et l'évaluation ultérieure du rayonnement infrarouge lointain a trouvé de nombreuses applications en spectroscopie de haute résolution, de la radioastronomie, et l'imagerie térahertz. Pour environ 45 ans, la génération d'un rayonnement cohérent, l'infrarouge lointain a été accomplie en utilisant le laser à pompage optique moléculaire. Une fois que le rayonnement laser dans l'infrarouge lointain est détectée, les fréquences de ces émissions laser sont mesurés en utilisant une technique de laser hétérodyne trois. Avec cette technique, la fréquence inconnue du laser à pompage optique moléculaire est mélangée à la fréquence de différence entre les deux fréquences stabilisées de référence à infrarouge. Ces fréquences de référence sont générés par les lasers à dioxyde de carbone indépendantes, chacune stabilisée en utilisant le signal de fluorescence à partir de, une cellule de référence à basse pression externe. Le battement résultant entre les fréquences connues et inconnues laser est surveillée par un détecteur de diode points de contact métal-isolant-métal dont la sortie est observé sur un specanalyseur spectre. La fréquence de battement entre ces émissions laser est ensuite mesuré et combiné avec les fréquences de référence connus pour extrapoler l'inconnu fréquence du laser dans l'infrarouge lointain. Celui-sigma incertitude fractionnée résultant pour les fréquences laser mesurée avec cette technique est de ± 5 parties en 10 ^7. Déterminer avec précision la fréquence des émissions de laser infrarouge lointain est essentiel car ils sont souvent utilisés comme référence pour d'autres mesures, comme dans la grande enquêtes -resolution spectroscopiques de radicaux libres utilisant la résonance magnétique laser. Dans le cadre de cette étude, le difluorométhane, CH ₂ F _2, a été utilisé comme milieu de laser dans l'infrarouge lointain. En tout, huit fréquences laser infrarouge lointain ont été mesurées pour la première fois avec des fréquences allant de 0,359 à 1,273 THz. Trois de ces émissions laser ont été découverts au cours de cette enquête et sont déclarés à leur pression de fonctionnement optimal, la polarisation à l'égard du CO ₂

La mesure des fréquences laser infrarouge lointain a été effectuée par Hocker et ses collègues en 1967. Ils ont mesuré les fréquences pour les émissions de la décharge directe laser de cyanure d'hydrogène 311 et 337 um, en les mélangeant avec des harmoniques d'ordre élevé d'un signal de micro-ondes dans une diode au silicium ^1. Pour mesurer des fréquences plus élevées, une chaîne de lasers et de dispositifs de mélange harmoniques ont été utilisés pour générer les harmoniques laser ^2. Finalement, deux stabilisée de dioxyde de carbone _(CO 2) lasers ont été choisis pour la synthèse de la différence nécessaire fréquences ^3,4. Aujourd'hui, les fréquences laser infrarouge lointain jusqu'à 4 THz peut être mesurée par cette technique en utilisant seulement la première harmonique de la fréquence de différence générés par deux lasers stabilisés _de CO 2 de référence. Émissions laser de fréquences plus élevées peuvent également être mesurées en utilisant le second harmonique, tel que des émissions laser 9 THz isotopologues du méthanol CHD _{2 OH} et CH ₃ ¹⁸ OH. ^5,6 fil des ans, la mesure précise des fréquences laser a touché un certain nombre d'expériences scientifiques ^7,8 et permis l'adoption d'une nouvelle définition du mètre par la Conférence générale des poids et mesures à Paris en 1983. ^{9 - 11}

Techniques hétérodynes, tels que ceux décrits, ont été extrêmement bénéfique dans la mesure des fréquences laser infrarouges lointains générés par les lasers moléculaires à pompage optique. Depuis la découverte du laser à pompage optique moléculaire par Chang et ¹² ponts, des milliers de pompage optique des émissions laser dans l'infrarouge lointain ont été générés avec une variété de milieux de laser. Par exemple, le difluorométhane (CH ₂ F ₂₎ et de ses isotopologues génèrent plus de 250 émissions laser à pompage optique lorsque par un laser CO _2. Leurs longueurs d'onde varient d'environ 95,6 à 1714,1 um ^{13. - 15} Près de 75% de ces émissions laser ont eu leurs fréquences mesurées alors que plusieurs ont été affectés par spectroscopie ^{16 - 18.}

Ces lasers et leurs fréquences mesurées avec précision, ont joué un rôle crucial dans la promotion de la spectroscopie à haute résolution. Ils fournissent des informations importantes pour les études spectrales infrarouges des gaz laser. Souvent, ces fréquences laser sont utilisés pour vérifier l'analyse des spectres infrarouge et de l'infrarouge lointain, car ils fournissent des liens entre les niveaux de l'Etat excité de vibration qui sont souvent directement inaccessibles à partir des spectres d'absorption ^19. Ils servent aussi de la source de rayonnement primaire pour des études portant sur ​​transitoires, les radicaux libres de courte durée avec la technique de résonance magnétique laser ^20. Avec cette technique extrêmement sensible, spectres Zeeman de rotation et de vibration en ro-atomes, des molécules paramagnétiques, et des ions moléculaires peut être recorded et analysé avec la capacité d'enquêter sur les taux de réaction utilisées pour créer ces radicaux libres.

Dans ce travail, un laser à pompage optique moléculaire, représenté sur la figure 1, a été utilisé pour générer de l'infrarouge lointain rayonnement laser à partir de difluorométhane. Ce système se compose d'une onde continue (cw) CO ₂ laser de pompage et une cavité de laser dans l'infrarouge lointain. Un miroir interne à la cavité de laser dans l'infrarouge lointain redirige le rayonnement laser _CO 2 dans le tube de cuivre poli, en cours de vingt-six réflexions avant de se terminer à la fin de la cavité, la dispersion tout en restant rayonnement de pompage. Par conséquent, le milieu laser dans l'infrarouge lointain est excité en utilisant une géométrie de pompage transversal. Pour générer l'effet laser, plusieurs variables sont ajustées, une partie à la fois, et ensuite l'ensemble une fois optimisés rayonnement laser est observée.

Dans cette expérience, le rayonnement laser dans l'infrarouge lointain est surveillée par un métal-insulator-métal (MIM) le point de contact détecteur à diode. Le détecteur à diode MIM a été utilisé pour les mesures de fréquence laser depuis 1969. ^{21 - 23} Dans les mesures de fréquence laser, le détecteur de diode MIM est un mélangeur harmonique entre deux ou plusieurs sources de rayonnement incidente sur la diode. Le détecteur à diode MIM constituée d'un fil de tungstène affûtée en contact avec une base de Nickel poli optiquement ^24. La base de nickel comporte une couche d'oxyde naturel qui est la mince couche isolante.

Une fois qu'une émission laser a été détecté, sa longueur d'onde, la polarisation, la force et la pression de fonctionnement optimisés ont été enregistrés pendant que sa fréquence est mesurée en utilisant la technique du laser hétérodyne trois ^{25 - 27} suivant le procédé décrit à l'origine dans la réf. 4. La figure 2 montre le laser à pompage optique moléculaire avec deux cw _laser CO 2 de référence supplémentaires ayant sta de fréquence indépendantsystèmes de bilisation qui utilisent le plongeon de Lamb dans le signal de fluorescence de 4,3 um à partir d'une cellule, à faible pression externe ^référence 28. Ce manuscrit décrit le processus utilisé pour rechercher des émissions laser infrarouge lointain ainsi que la méthode d'estimation de leur longueur d'onde et à déterminer avec précision leur fréquence. Des détails concernant la technique de laser hétérodyne à trois, ainsi que les divers composants et paramètres de fonctionnement du système peuvent être trouvés dans le tableau A supplémentaire avec les références 4, 25-27, 29 et 30.

1. Planification d'expériences

1. Mener une enquête de la littérature pour évaluer le travail préalable effectué en utilisant le moyen de laser d'intérêt, qui, pour cette expérience est CH ₂ F _2. Identifier toutes les émissions de laser connues ainsi que toutes les informations sur les lignes telles que leur longueur d'onde et la fréquence. Plusieurs enquêtes d'émissions de laser connues sont disponibles ^{13,31 - 37.}
2. Compiler toutes les enquêtes spectroscopiques de la molécule utilisée comme le moyen de laser avec un accent sur ​​Fourier transforment avant ^{34 et} optoacoustic études ^38,39.

2. Les émissions Génération Far-Infrared Laser

1. Vue d'ensemble de la sécurité.
   1. Élaborer une procédure d'exploitation standard pour le laboratoire qui inclut une protection oculaire appropriée lorsque l'on travaille avec le CO _{2 et} les systèmes laser infrarouge lointain.
2. Alignement et étalonnage.
   1. Étalonner chaque CO _{2 l}aser l'aide d'un analyseur de spectre à base de réseau conçu pour le laser à CO ₂ selon le protocole du fabricant.
   2. Aligner les miroirs d'extrémité et le miroir de couplage dans la cavité de laser dans l'infrarouge lointain en utilisant un laser He-Ne de sorte que leur rayonnement est focalisé sur le détecteur à diode MIM.
   3. Diriger le rayonnement provenant de la pompe laser CO ₂ dans la cavité de laser dans l'infrarouge lointain à travers une fenêtre de chlorure de sodium à un angle d'environ 72 ^° par rapport à l'axe de la cavité.
   4. Diriger le rayonnement provenant des deux lasers de référence CO _{2 à} l'une ou l'autre cellule de référence de fluorescence à basse pression respective ou co-linéairement sur ​​le détecteur à diode MIM en utilisant des diviseurs de faisceau et de miroirs supplémentaires.
3. La détection d'un rayonnement laser dans l'infrarouge lointain.
   1. Polir la base de Nickel tous plusieurs jours en utilisant un poli à métal standard.
   2. Crimp un fil de tungstène de 25 um dans un poste de cuivre et plier le fil dans le Configurtion représenté sur la figure 3.
   3. Ajuster la longueur du fil de sorte qu'il se situe entre 10 à 20 longueurs d'onde du rayonnement à mesurer.
   4. Électrochimiquement graver la pointe du fil dans un hydroxyde de sodium saturée (NaOH) en appliquant une tension (environ 3,5 à 5 ACC) à la solution.
   5. Re-graver la pointe avec une tension faible (moins de 1 VAC). Cette rugosité de la pointe du fil et améliore les performances de la diode.
   6. Rincer le fil avec de l'eau distillée.
   7. Insérez le poste de cuivre dans le logement de la diode MIM fois le fil est sec.
   8. Placez le fil en contact avec la base de nickel en utilisant un système de vis et de niveau fin. Les contacts fournissant une résistance à travers la diode entre 100 et 500 Ω sont généralement utilisés lors de la détection et de mesure de rayonnement laser dans l'infrarouge lointain.
4. La génération d'un rayonnement laser dans l'infrarouge lointain.
   1. Réglez la pompe laser CO ₂ sur un em laser spécifiqueission, par exemple., 9 P 36.
   2. Tournez la molette micrométrique sur la pompe laser CO ₂ et en arrière pour atteindre l'intensité maximale sur l'arrêt de faisceau.
   3. Réglez l'inclinaison de la grille du CO ₂ laser de pompage pour atteindre l'intensité maximale sur l'arrêt de faisceau.
   4. Répétez les étapes 2.4.2 et 2.4.3 jusqu'à ce que la puissance de sortie de la pompe laser CO ₂ apparaît optimisée sur l'arrêt de faisceau.
   5. Retirer l'arrêt de faisceau à partir de la trajectoire de la pompe laser _CO 2.
   6. Activer et aligner le hacheur optique dans le trajet du faisceau de la pompe laser à CO _2.
   7. Ouvrir la vanne sur le CH ₂ F ₂ cylindre pour introduire le milieu laser dans l'infrarouge lointain dans la cavité de laser dans l'infrarouge lointain.
   8. Régler la soupape de dosage sur la ligne d'entrée jusqu'à une pression d'environ 10 Pa soit atteinte.
      Remarque: Seule la pression approximative est nécessaire, car il est utilisé comme un moyen de balayage systématique du laser dans l'infrarouge lointain cAvity.
   9. Régler la position du coupleur de sortie de sorte que son extrémité la plus extérieure est d'environ 1 cm à partir du milieu de la cavité du laser, comme indiqué par un cadran gradué, à l'extérieur de la cavité laser.
      Remarque: seul l'emplacement approximatif est nécessaire car il est utilisé comme un moyen de balayage systématique de la cavité laser dans l'infrarouge lointain.
   10. Ajustez la position du miroir laser infrarouge lointain mobile dans environ incréments de 0,25 mm en tournant la molette micrométrique calibrée avant et en arrière. Simultanément régler la fréquence du laser CO ₂ de la pompe à travers sa courbe de gain en changeant la tension appliquée aux bornes du transducteur piézoélectrique pompe laser CO ₂ (PZT).
   11. Si aucun signal est observé sur l'écran de l'oscilloscope, répéter l'étape 2.4.10 avec le coupleur de sortie déplacé vers sa position suivante où la pointe est d'environ 1,5 cm à partir du milieu de la cavité du laser, comme indiqué par un cadran gradué, à l'extérieur du laser cavité.
   12. Si aucun signal est observé sur l'écran de l'oscilloscope, répétez l'étape 2.4.10 avec le coupleur de sortie déplacé à sa prochaine position où la pointe est d'environ 2 cm à partir du milieu de la cavité laser, comme indiqué par une échelle étalonnée à l'extérieur du laser cavité.
   13. Si aucun signal est observé sur l'écran de l'oscilloscope, répétez les étapes 2.4.9 travers 2.4.12 avec une pression laser infrarouge lointain d'environ 19 Pa ajusté avec la vanne de dosage sur la ligne d'entrée.
   14. Si aucun signal est observé sur l'écran de l'oscilloscope, répétez les étapes 2.4.9 travers 2.4.12 avec une pression laser infrarouge lointain d'environ 27 Pa ajusté avec la vanne de dosage sur la ligne d'entrée.
   15. Si aucun signal est observé sur l'écran de l'oscilloscope, à insérer l'arrêt de faisceau dans le trajet de la pompe laser _CO 2 et fermer la vanne sur le CH ₂ F ₂ jusqu'à ce que le cylindre de pression à laser dans l'infrarouge lointain est d'environ 0 Pa.
   16. Réglez la pompe _CO 2laser à la prochaine émission laser, par exemple, 9 P 34, et d'optimiser la puissance de sortie en utilisant des étapes 2.4.2 à travers 2.4.4.
   17. Répétez les étapes 2.4.5 travers 2.4.16 jusqu'à ce que toutes les émissions générées par la pompe laser CO ₂ sont utilisés. Lors de la recherche pour les lignes de laser infrarouge lointain, mettre un accent sur ​​les émissions de CO ₂ de laser de pompe dont les fréquences se chevaucher avec des régions d'absorption identifiés dans l'étape 1.2.
5. Caractérisation des émissions laser infrarouge lointain.
   1. Régler simultanément la pression du milieu laser dans l'infrarouge lointain, la tension appliquée à PZT du CO ₂ pompe laser et la position du coupleur de sortie jusqu'à ce que la puissance de sortie de l'infrarouge lointain laser émission est maximale (déterminée par un à crête maximale pic de signal de détecteur à diode MIM comme observé sur l'écran de l'oscilloscope, similaire à la figure 4).
   2. Tournez la molette micrométrique horaire jusqu'à l'émission laser infrarouge lointain est observée surl'écran de l'oscilloscope. Notez la position de la molette de micromètre.
   3. Tournez la molette dans le sens horaire pour un micromètre 20 modes supplémentaires correspondant à la même émission laser infrarouge lointain. Notez la position de la molette de micromètre.
   4. Soustraire la position de la molette micrométrique dans les étapes 2.5.2 et 2.5.3. Cette différence est divisée par 10 pour obtenir la longueur d'onde de l'émission laser dans l'infrarouge lointain.
   5. Répéter les étapes 2.5.2 2.5.4 à travers un total de cinq fois la moyenne et la longueur d'onde de l'émission laser dans l'infrarouge lointain. Longueurs d'onde laser moyenne mesurée par la traversée d'au moins 20 modes longitudinaux adjacents ont une incertitude d'un sigma de ± 0,5 pm.
   6. Mesurer la polarisation du rayonnement laser dans l'infrarouge lointain, par rapport au rayonnement de pompage CO _2, en utilisant soit un polariseur or wire-grille (394 lignes / cm) ou un polariseur de Brewster.

3. Détermination de l'infrarouge lointain Laser Fréquences

1. Identifierment les _émissions de CO 2 laser de référence.
   1. Calculer la fréquence de l'émission laser dans l'infrarouge lointain sur la base de sa longueur d'onde mesurée.
   2. Identifier des ensembles de lignes laser CO ₂ de référence dont la fréquence est à l'intérieur de différence plusieurs GHz de la fréquence calculée pour l'émission laser dans l'infrarouge lointain ^40. Une liste typique utilisés pour ces mesures est présenté dans le tableau 1.
2. Recherche pour le signal de battement hétérodyne.
   1. Identifier le premier ensemble de lignes de laser de référence CO _{2 et régler} chaque laser CO ₂ de référence lors de leur émission laser respective.
   2. Optimisez la puissance de sortie pour chaque laser de référence CO ₂ en utilisant les étapes 2.4.2 à 2.4.4 et le compteur d'alimentation du moniteur.
      1. Régler un iris, interne ou externe de chaque laser de référence, de sorte que la puissance de chaque laser de référence CO ₂ est d'environ 100 mW, mesurée par le mesureur de puissance du moniteur représenté sur laFigure 2.
   3. Bloquer le rayonnement provenant du laser de pompe _de CO 2 au moyen d'un arrêt de faisceau tout en débloquant le rayonnement des lasers de référence _de CO 2.
   4. Activer et aligner le hacheur optique dans le trajet de faisceau co-linéaire des lasers de référence _de CO 2.
   5. Optimiser la tension maximale crête-à-crête chaque référence émissions de CO ₂ de laser sur le détecteur à diode MIM en utilisant plusieurs miroirs, séparateurs de faisceaux, et une longueur focale ZnSe lentille plan-convexe de 2,54 cm tout en observant la sortie sur l'oscilloscope, semblable à la figure 5 .
   6. Bloquer le rayonnement des lasers CO ₂ de référence au moyen d'un arrêt de faisceau tout en débloquant le rayonnement provenant de la pompe laser à CO _2.
   7. Re-optimiser le laser de pompage CO ₂ et le laser dans l'infrarouge lointain, selon les besoins, de sorte que l'émission laser dans l'infrarouge lointain a une tension crête-à-crête maximale observée sur l'oscilloscope.
   8. Déconnecter til MIM la sortie du détecteur à diode de l'oscilloscope et le connecter à un amplificateur dont la sortie est observé sur un analyseur de spectre.
   9. Débloquer le rayonnement des lasers de référence _de CO 2.
   10. Retirez les choppers optiques modulant les CO ₂ pompes et de référence lasers.
   11. Régler l'analyseur de spectre sur une durée de 40 MHz et de recherche pour le signal de battement par incréments de 1,5 GHz en balayant manuellement cette gamme de fréquence en utilisant le bouton de réglage de l'analyseur de spectre.
   12. Si aucun signal de battement est observée, déconnecter la sortie de la diode MIM de l'amplificateur et le connecter à l'oscilloscope.
   13. Bloquer le rayonnement des lasers CO ₂ de référence et réinsérer le hacheur optique dans le trajet de la pompe laser _CO 2.
   14. Répétez les étapes 3.2.2 à 3.2.13 que nécessaire jusqu'à l'analyseur de spectre a été utilisé pour rechercher le signal de battement entre 0 et 12 GHz.
   15. Si aucun signal de battement est observée, Repeà étapes 3.2.2 à travers 3.2.14 avec un autre ensemble de lignes de laser CO ₂ de référence jusqu'à ce que le signal de battement est observé ou tous les ensembles possibles de lignes laser de référence _de CO 2 sont épuisées.
3. La stabilisation de la fréquence de référence _de CO 2.
   1. Appliquer une tension comprise entre 0 et 900 V pour le PZT de la première CO ₂ référence laser de sorte que le signal provenant de sa cellule de référence de fluorescence respective se trouve au centre du creux de Lamb, illustré sur la figure 6 et comme on le voit sur ​​un oscilloscope comme sur la figure 7.
   2. Activer la tension de rétroaction appliqué à PZT de la première CO ₂ laser de référence en utilisant un amplificateur / servo de lock-in construit sur ​​mesure afin qu'il reste verrouillé au centre du creux de Lamb.
   3. Répétez les étapes 3.3.1 et 3.3.2 pour le deuxième laser de référence CO _2.
   4. Contrôler visuellement la sortie du pré-amplificateur sur un oscilloscope, comme sur la figure 7, à enque les lasers de référence reste verrouillé.
4. La mesure de la fréquence de battement.
   1. Centrer le signal de battement sur l'écran de l'analyseur de spectre et régler son amplitude de maximiser sa taille sur l'écran.
   2. Régler l'analyseur de spectre pour voir deux traces simultanées du signal de battement, comme dans la figure 8, en sélectionnant l'écriture option Effacer la fois pour Trace 1 et Trace 2. Une trace affichera le signal instantané tandis que l'autre sera d'enregistrer le signal maximale (en utilisant une fonctionnalité de Max Hold sur l'analyseur de spectre pour la deuxième trace).
   3. Tournez la molette micrométrique sur la cavité laser infrarouge lointain et d'autre de la courbe de gain pour un mode donnée de la cavité.
   4. Utilisez la fonction de Vue sur l'analyseur de spectre pour geler la deuxième (Max Hold) trace une fois un motif symétrique est obtenu.
   5. Tourner légèrement le cadran du micromètre dans le sens horaire pour diminuer la longueur de la cavité laser infrarouge lointain. Simultanément observer les sous-marinsequent petit changement dans la fréquence de battement sur l'analyseur de spectre en raison de cette légère augmentation de la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain.
   6. Placer des marqueurs à la largeur à mi-maximum de points du motif symétrique (Hold trace Max) en utilisant la fonction de marqueur avec la fonction Delta sur l'analyseur de spectre.
   7. Mesurer la fréquence centrale du signal de battement en utilisant la fonction Span pair sur l'analyseur de spectre.
   8. Répétez les étapes 3.4.1 à travers 3.4.7.
   9. Désengager le verrou de l'amplificateur / d'asservissement pour chaque laser CO ₂ de référence pour déverrouiller chaque laser à partir de sa fréquence centrale et ré-optimiser chaque laser CO ₂ de référence.
   10. Re-verrouiller les lasers de référence en utilisant les étapes 3.3.1 à travers 3.3.4.
   11. Répétez les étapes 3.4.1 travers 3.4.10 pour un total de 6 mesures. Une fois terminé, déverrouiller chaque laser CO ₂ de référence de sa fréquence centrale.
   12. Calculer la fréquence révisée de l'émission laser infrarouge lointain en utilisant ces battement frequences pour obtenir une prévision précise pour le deuxième ensemble de lignes de laser CO ₂ de référence.
   13. Identifier un ensemble différent de lignes laser CO ₂ de référence dont la différence de fréquence est à plusieurs GHz de la fréquence calculée pour l'émission laser infrarouge lointain.
   14. Optimiser la prochaine série de CO ₂ lignes laser de référence sur le détecteur à diode MIM et obtenir le signal de battement en utilisant des étapes 3.2.2 travers 3.2.15, si nécessaire.
   15. Verrouiller le nouvel ensemble de CO ₂ lignes laser de référence en utilisant les étapes 3.3.1 à travers 3.3.4.
   16. Répétez les étapes 3.4.1 travers 3.4.10 pour un total de 6 mesures. Une fois terminé, déverrouiller chaque laser CO ₂ de référence de sa fréquence centrale.
   17. Insérer faisceau arrête dans les sentiers de _CO 2 pompes et de référence lasers.
5. Le calcul de la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain.
   1. Calculer l'inconnu fréquence du laser infrarouge lointain, ν _FIR, utilisant la mesure ne serontà la fréquence par la relation
      FIR = | ν _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} | ± | ν _battement | Eq. 1
      où | ν _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} | est l'amplitude de la différence de fréquence synthétisée par les deux _lasers CO 2 de référence et | v _battement | est l'amplitude de la fréquence de battement. Le signe ± dans l'équation. 1 est déterminée expérimentalement de l'étape 3.4.5.
   2. Obtenir une fréquence moyenne et de calculer laincertitude.

Comme mentionné, la fréquence rapportée pour une émission laser dans l'infrarouge lointain est une moyenne d'au moins douze mesures effectuées avec au moins deux ensembles différents de lignes laser de référence ₂ CO. Le tableau 2 présente les données enregistrées pour l'émission 235,5 um de laser pour l'utilisation de la 9 P 04 CO ₂ pompe laser. Pour cette émission laser dans l'infrarouge lointain, quatorze mesures individuelles de la fréquence de battement ont été enregistrées. La première série de mesures ont été enregistrées en utilisant le 9 R 10 et 9 P 38 CO ₂ des émissions laser de référence. Pour l'étape 3.4.5, que la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain a été légèrement augmentée, la fréquence de battement a également été observée à augmenter. Ceci indique la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain est supérieure à l'amplitude de la fréquence de la différence entre 9 et R 10 9 P 38 CO ₂ lasers de référence, | ν _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} |. Par conséquent le signe of la fréquence de battement dans l'équation 1 était positif pour cet ensemble de _lasers CO 2 de référence. Inversement, la deuxième série de mesures utilisé les 9 R 16 et 9 P émissions laser de référence ₂ 34 CO. Lorsque l'étape 3.4.5 a été effectuée, une diminution de la fréquence de battement est observée alors que la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain a été légèrement augmentée. Ceci indique la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain est inférieure à l'amplitude de la fréquence de la différence entre 9 et R 16 9 P 34 CO ₂ lasers de référence. Par conséquent, pour cette série de _lasers CO 2 de référence le signe de la fréquence de battement dans l'équation 1 était négatif. Comme le montre le tableau 2, la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain calculé, ν _FIR, pour les deux situations restée la même à l'intérieur d'un ± 0,12 MHz d'un écart-type sigma.

Les fréquences laser infrarouge lointain moyennes déterminées par cette technique expérimentale sont répertoriés dans Tableau 3 et sont disposés dans l'ordre de la ligne de pompe CO _2. Les fréquences moyennes laser sont présentés avec leur longueur d'onde correspondant et nombre d'onde, calculée à l'aide de 1 cm ^{-1 =} 29 979,2458 MHz. Toutes les fréquences laser infrarouge lointain ont été mesurées dans des conditions de fonctionnement optimales. Tout au long de cette enquête, plusieurs fréquences signalés précédemment ont été mesurés et ont été jugés en accord avec les valeurs publiées. Celui-sigma incertitude fractionnée, Δν, les fréquences de laser infrarouge lointain mesurées par cette technique est de ± 5 x 10 ^{- 7.} Cette incertitude est dérivée de la reproductibilité de fréquences connues avec ce système, la symétrie et la largeur de la courbe de gain du laser élargi dans l'infrarouge lointain, et la précision des mesures ^4,25,31.

Les émissions laser infrarouge lointain découverts au cours de cette enquête ont été observés pour avoir une force de 'W &# 8217; correspondant à une plage de puissance de 0,001 à 0,01 mW. A titre de comparaison, la ligne 118,8 um de methanol a été observée avec ce système à être VVS avec une puissance légèrement au-dessus de 10 mW pour l'utilisation de la 9 P 36 CO pompe ₂ présentant une puissance de 18 W. En outre, le tableau 3 comprend la polarisation de chaque nouvel émission laser infrarouge lointain mesurée par rapport à son CO ₂ pompe laser respective. Dans la plupart des cas, une seule polarisation a été observée à dominer, soit une polarisation parallèle ou perpendiculaire de la pompe laser à CO _2. Pour les situations où aucune polarisation dominante a été observée, les deux polarisations ont été répertoriés.

En résumé, huit émissions laser infrarouge lointain ont été générés par le difluorométhane utilisant un système de laser à pompage optique moléculaire ayant une géométrie de pompage transversal. Cela comprend la découverte de trois émissions laser infrarouge lointain ayant des longueurs d'onde de 235,5, 335,9 et 416,8 um. Une fois détecté,la technique hétérodyne trois laser a été utilisé pour mesurer la fréquence de chaque observé une émission laser dans l'infrarouge lointain. Les fréquences de ces émissions laser variaient de 0,359 à 1,273 THz et sont présentés avec des incertitudes fractionnaires de ± 5 parties en 10 ^7.

Figure 1. Représentation schématique du système de laser à pompage optique moléculaire constitué d'un laser de pompage du dioxyde de carbone et une cavité de laser dans l'infrarouge lointain. Le milieu de laser dans l'infrarouge lointain est excité en utilisant une géométrie de pompage transversal. Reproduit avec des modifications mineures de Réf. 15 avec l'aimable autorisation de Springer Science et Business Media. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Figure 2. Représentation schématique du système de mesure de fréquence hétérodyne laser à trois. Le système hétérodyne comprend le laser à pompage optique moléculaire en utilisant une géométrie de pompage transversal et deux lasers de référence de dioxyde de carbone supplémentaires. Non indiquées sont les systèmes électroniques utilisés pour contrôler et stabiliser le rayonnement généré par chaque laser. © [2015] IEEE. Reproduit, avec des modifications mineures et l'autorisation, de Réf. 27. S'il vous plaît cliquez ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Figure 3. Le fil de tungstène utilisé dans le MIM points de contact détecteur de diode comme vu à travers une loupe. Lala longueur de fil est d'environ 2 mm. Pour un meilleur effet de ressort, les angles dans le virage devraient être près de 90 ^o et tout se situer dans le même plan.

Figure 4. La forme d'onde produite par l'émission 274,8 um laser de CH pompage optique ₂ F _{2 en utilisant le} 9 P laser 04 CO de la pompe ₂ comme on le voit sur ​​l'écran de l'oscilloscope. La pompe rayonnement CO ₂ est modulée par un hacheur optique fonctionnant à environ 45 Hz. La résistance du détecteur à diode MIM est d'environ 100 et le signal est d'environ 6 mV (crête à crête). L'écran de l'oscilloscope est réglé sur 10 mV / division.

Figure 5. La gauche etPhotos moyennes montrent la sortie de chaque laser de référence CO _2, 9 R 16 et 9 P 34, respectivement. Le signal modulé respectif sur l'oscilloscope est d'environ 4 mV (crête à crête) à environ 100 mW de puissance, telle que mesurée par l'appareil de mesure d'alimentation du moniteur. La photo de droite montre le signal combiné des deux lasers de référence à environ 7 mV (crête-à-crête) en indiquant les deux signaux de référence sont correctement mixent sur le détecteur de diode MIM. La résistance du détecteur à diode MIM est d'environ 100 Ω. L'écran de l'oscilloscope dans chaque photo est réglé sur 1 mV / division. Le CO ₂ rayonnement est modulée par un hacheur optique fonctionnant à environ 70 Hz.

La figure 6. Le signal de fluorescence saturée en basse pression (6 Pa) CO ₂ tout en utilisant le 9 R 24 CO ₂émission laser. Ce graphe est obtenue par modulation de l'émission laser de référence CO ₂ par l'intermédiaire d'un hacheur externe à 52 Hz tandis que la tension appliquée à PZT du laser de référence CO ₂ est rampe de 0 à environ 570 V à environ 13 min. L'amplificateur lock-in est fixé à 300 ms de temps constant et une sensibilité de 200 mV. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Figure 7. Le signal de fluorescence saturée à basse pression (6 Pa) CO ₂ tout en utilisant le 9 R 24 CO émission ₂ du laser tel que vu sur un oscilloscope. La photo de gauche indique l'affichage de l'oscilloscope lorsque la tension de PZT est à une distance du centre de la Lamb dip, environ 80 V eest photo. Les moyennes et droite des photos indiquent l'écran de l'oscilloscope lorsque la tension de PZT est soit immédiatement à gauche ou à droite du centre de la chute de Lamb, environ 278 et 295 V, respectivement dans ces photos. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure .

Figure 8. Le signal de battement entre l'émission 235,5 um laser de CH pompage optique ₂ F _{2 en utilisant le} 9 P 04 CO ₂ laser de pompe et le 9 R 16 et 9 P 34 CO ₂ lasers de référence. Une durée d'environ 25 MHz est typiquement utilisé. La majorité des signaux de battement sont observés à ± 5 GHz. Toutefois, il existe certaines régions de fréquence au sein de ces paramètres de recherche qui ont un faible rapport signalà bruit. Par conséquent, en utilisant une région de recherche légèrement plus grand a parfois été utile.

Figure 9. Portion d'un résonateur interférogramme laser typique (ou scan de la cavité) constitué d'un ensemble de pics discrets qui correspondent aux modes du résonateur, séparées par des régions où aucun effet laser se produit. Cette analyse montre l'émission 511,445 um laser généré par pompage optique CH ₂ F _{2 en utilisant le} 9 R 28 CO ₂ pompe. Une diminution de la position de micromètre correspond à une diminution de la (-miroir de séparation-miroir) la longueur de la cavité laser dans l'infrarouge lointain. La diode MIM détecté un signal 20 mV crête à crête maximum généré par cette émission laser dans l'infrarouge lointain. La sortie du détecteur a été enregistrée à l'aide d'un amplificateur de verrouillage, situé sur un temps msec 300 constante et 20 mV sensibility, relié à un ordinateur. S'il vous plaît cliquez ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Tableau 1: compositions des _lasers CO 2 de référence dont la fréquence différence est proche de la fréquence calculée pour l'émission de 235,5 um laser à pompage optique à partir de CH ₂ F ₂ lorsqu'ils sont excités à l'aide du 9 P 04 CO ₂ émission laser.

Tableau 2: Mesuré fréquences de battement pour l'émission 235,5 um laser à pompage optique à partir de CH ₂ F ₂ lorsqu'ils sont excités à l'aide du 9 P 04 CO ₂ émission laser. Deux ensembles de CO ₂ lasers de référence sont l'utilisationd pour générer la fréquence de différence connue (| ν _{CO2 (I)} -ν _{CO2 (II)} |).

Tableau 3: Nouveaux fréquences laser infrarouge lointain de pompage optique CH ₂ F _2.

Tableau complémentaire A: Caractéristiques techniques du système expérimental dont certains composants commerciaux pertinents.

Il ya plusieurs étapes critiques dans le protocole qui exige une discussion supplémentaire. Lors de la mesure la longueur d'onde du laser dans l'infrarouge lointain, tel que décrit dans l'étape 2.5.3, il est important d'assurer le même mode de l'émission laser dans l'infrarouge lointain est utilisé. Plusieurs modes de la longueur d'onde du laser dans l'infrarouge lointain (c.-à-TEM ₀₀ TEM _01, etc.) peuvent être générés à l'intérieur de la cavité laser et il est donc important d'identifier les modes de cavité adjacent appropriés étant utilisés pour mesurer la longueur d'onde ^{13,29, 41.} Pour aider à l'élimination des modes d'ordre supérieur, les iris sont inclus dans chaque cavité de laser. Lorsque l'on mesure avec précision d'une fréquence de laser dans l'infrarouge lointain, il est impératif de les lasers, notamment les lasers à CO ₂ de référence, fonctionnent dans leur mode fondamental (TEM _00). Les iris sont également utilisés pour assurer le motif tracé par le laser dans l'infrarouge lointain sur l'analyseur de spectre est symétrique. Pour les situations où plusieurs loin-Infrarouge longueurs d'onde laser sont générées par une ligne de pompe particulier CO _2, comme dans le cas de 9 P 04, un ensemble de filtres d'absorption de longueur d'onde étalonnées, sont utilisés pour aider à distinguer les longueurs d'onde laser infrarouges lointains. Ils peuvent également être utilisés pour atténuer tout rayonnement dispersé CO ₂ laser sortant de la cavité laser dans l'infrarouge lointain.

Section 2.4 décrit la génération d'un rayonnement laser dans l'infrarouge lointain. Au cours de nombreuses enquêtes, nous avons constaté que de multiples longueurs d'onde distinctes pourraient être générés par le même ensemble de CO ₂ laser de pompe à légèrement différente fréquences de décalage. Par exemple, le 9 P laser 04 CO de la pompe ₂ est capable de générer les 289,5 et 724,9 pm longueurs d'onde de CH ₂ F ₂ à une fréquence de pompe tandis que les longueurs d'onde restantes mesurées au cours de cette étude ont été générés en utilisant une fréquence légèrement différente de la 9 P 04 CO ₂ laser de pompe. Ceci est accomplMINE en changeant la tension appliquée à la PZT qui règle la fréquence de la pompe laser _CO 2 à travers sa courbe de gain élargie (environ ± 45 MHz à partir de sa fréquence centrale dans cette expérience). Bien que non spécifiquement abordés dans la section 2.4, nous croyons que cette est une caractéristique remarquable dans la recherche d'un rayonnement laser infrarouge lointain.

Dans les cas où de multiples émissions laser dans l'infrarouge lointain sont générés par la même ligne de laser CO ₂ de la pompe à la fréquence de décalage, un interférogramme de résonateur laser (ou balayage de la cavité) peut être effectuée pour aider à identifier les différentes émissions laser dans l'infrarouge lointain est généré . La figure 9 illustre une partie d'un interférogramme typique de résonateur de laser, avec la puissance de sortie tracée en fonction de la diminution de l'infrarouge lointain de la cavité laser ⁴² de longueur ^{- 45.}

Comme indiqué à la section 3.4, deux ensembles distincts de CO ₂lasers de référence sont utilisés pour mesurer la fréquence du laser dans l'infrarouge lointain. Cela permet d'éliminer l'incertitude quant à savoir si la fréquence de battement est supérieure ou inférieure à la fréquence de différence entre les lasers générées de référence _de CO 2. En plus de fournir un moyen de vérifier indépendamment la fréquence du laser infrarouge lointain, il a été particulièrement utile lorsque vous travaillez avec de faibles signaux de battement où observant le léger décalage de la fréquence de battement que la fréquence du laser infrarouge lointain augmente peut être difficile.

Le détecteur à diode MIM est une composante essentielle de ce système expérimental en raison de sa grande vitesse, la sensibilité et une large couverture spectrale ^23,24. Cependant, il existe certaines limitations à la diode MIM détecteur d'instabilité mécanique qui comprennent, la susceptibilité aux perturbations électromagnétiques, une mauvaise reproductibilité, et une limite à la puissance maximale qu'il est capable de détecter tout en conservant sa sensibilité. Bien que la mesure de l'infrarouge lointain fr laserequencies, la sensibilité du détecteur à diode MIM a été trouvé à diminuer rapidement au cours du temps si la puissance de chaque laser de référence CO ₂ dépasse 150 mW.

Au-delà du détecteur à diode MIM, la principale limitation à la présente technique réside dans la stabilité du laser dans l'infrarouge lointain ^4,31,46. Une limitation dans la configuration actuelle du système expérimental est l'incapacité à mesurer le décalage de fréquence de la pompe laser à CO _2. Comme mentionné précédemment, le décalage de fréquence est définie comme étant la différence entre la fréquence utilisée par la pompe laser à CO ₂ pour générer l'émission laser dans l'infrarouge lointain et la fréquence centrale de la pompe laser _CO 2. Ainsi, il représente la différence entre la fréquence d'absorption du milieu laser dans l'infrarouge lointain et la fréquence centrale de la pompe laser à CO _2. Typiquement, la fréquence de décalage est facilement mesurée à l'aide de CO ₂ d'un rayonnement laser qui est dispersée par inadvertance hors of la cavité laser dans l'infrarouge lointain. Dans notre configuration actuelle cependant, très peu de rayonnement laser CO _{2 est disponible pour} une telle mesure. Autres méthodes de mesure de la fréquence de décalage pourraient être incorporées dans les futures itérations du projet. Ceci inclut l'utilisation de diviseurs de faisceau et de miroirs supplémentaires pour coupler une partie du rayonnement de pompage à diode du détecteur de MIM. La mesure d'un décalage de fréquence est bénéfique lors de l'attribution des transitions spectroscopiques à l'infrarouge lointain ^25,34 d'émission laser.

Fréquences laser infrarouge lointain ont également été mesuré par hétérodyne deux à pompage optique des lasers infrarouges lointains et une source de micro-ondes sur un détecteur à diode MIM grâce à quoi la fréquence de l'un des deux lasers infrarouges lointains est connue et est utilisée comme fréquence de référence ^47. L'utilisation de fréquences infrarouges lointains avec une plus grande précision est possible d'utiliser d'autres techniques, telles que la synthèse de fréquence THz-peigne similaires à celles discusseD dans les références. 48-54. Mesure de fréquences laser élargit le rôle des lasers moléculaires pompage optique dans les applications THz de imagerie THz ^55, son rôle en tant que source de rayonnement THz pour la spectroscopie haute résolution ^13,20, et en aidant à l'analyse des spectres complexe associé à son effet laser ^19,34,37 moyen.

Certain commercial equipment is identified in this paper to foster understanding. Such identification does not imply recommendation or endorsement by the authors, nor does it imply that the equipment identified is necessarily the best available for the purpose.

This work was supported in part by the Washington Space Grant Consortium under Award NNX10AK64H.