The authors wish to acknowledge the competitive faculty-initiated collaboration (FIC) grant from KAUST.

1. Herstellung der Pr-dotierten SrTiO 3 Pulver <ol><li> Um 10 g Sr 0,95 Pr 0,05 TiO 3 Pulver herzustellen, wiegen die stöchiometrischen Mengen SrCO 3 Pulver (7,53407 g), TiO 2 Nanopulver (4,28983 g) und Pr 2 O 3 gesintert Klumpen (0,44299 g) nach der Umsetzung für x = 0,05: </li></ol><img alt="Gleichung 1" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/52869/52869eq1.JPG" width="550" /><ol start="2"><li> Grind die gewogen Pr 2 O 3 gesintert Klumpen, feine Teilchen mit einem Achat-Mörser und Stößel. </li><li> Die abgewogene SrCO 3 -Pulver und TiO 2 Nanopulver zur Pr 2 O 3 und weiterhin Mahlen und Mischen mit einem Achatmörser und Pistill, bis eine visuell homogene Pulver erreicht wird. </li><li> Laden Sie das gemahlene Pulver in einem Glasglas und mischen Sie mit einem Turbulator 30 min zu homogenisieren thE-Gemisch. </li><li> Laden des resultierenden gemischten Pulvers in eine sorgfältig gereinigt und poliert Edelstahl Düse (1 Zoll im Durchmesser) und Sandwich zwischen zwei Stahlbolzen rostfrei. </li><li> Kaltpressung das Pulver mit Hilfe einer Presse unter einem etwa 1 Tonne Last. </li><li> Werfen Sie die kaltgepressten Pellets, indem Sie den Chip auf einem ausgehöhlten Edelstahlzylinder und drückt die Kolben und das Pellet aus der oben mit einer Schubstange. Beim Auswerfen des kaltgepressten Pellets (Grünkörper) aus der Düse, Reinigen Sie jegliche Kontamination auf der Mantelfläche des Pellets durch leichtes Abdecken der Pellets mit einem kleinen Stück Scotch-Band und das Entfernen einer dünnen Schicht durch Aufschlitzen der Band. </li><li> Legen Sie das Pellet vertikal in einem Aluminiumoxid-Boot mit kommerziell erworben SrTiO 3 -Pulver als Barriere zwischen dem Aluminiumoxid-Boot und der Kaltpresse Pellets gefüllt. </li><li> Legen Sie das Boot in einem Rohrofen, Wärme bis zu 1.300 ° C in 3 Stunden und hält sie bei dieser Temperatur 15hr. Die Tablette auf RT innerhalb des Ofens abkühlen, wenn die Kalzinierung über. Dieser Schritt wird als &quot;Kalzinierungsprozeß&quot; danach bezeichnet. </li><li> Mahlen das Pellet mit dem Achat Mörser und Stößel und laden Sie das resultierende Pulver in ein Glasgefäß zur weiteren Vermischung mit dem Turbulator. </li><li> Laden Sie das Pulver in die Form aus rostfreiem Stahl und Kälte unter einem ca. 3 Tonnen Last gedrückt. </li><li> Wiederholen Sie den Schritt 1.9 ein weiteres Mal bei 1.400 ° C in 3 Stunden und hält sie bei dieser Temperatur 20 Stunden. </li><li> Mahlen das Pellet mit dem Achat Mörser und Stößel. </li><li> Wiederholen Sie die Schritte 1.11, 1.12 und 1.13 ein weiteres Mal für die Festkörper-Reaktion zum Abschluss zu erreichen. </li></ol> 2. Herstellung von Bulk-Polykristalline Pr-dotierten SrTiO 3 Ceramic <ol><li> Wiegen 1,6 g des so hergestellten Pulver (für eine Platte von 2 mm Dicke und 12,7 mm im Durchmesser). </li><li> Bereiten Kreis Grafoil-Stücke, um die obere und untere Abdeckung interface der Sandwichpulver und Graphitkolben, die in der Graphitform. Außerdem bereiten einen weiteren rechteckigen Grafoil-Stück, um die Innenwand des Graphitform zu decken. </li><li> Laden Sie das als vorbereitete Pulver in eine Graphitform (12,7 mm Innendurchmesser) und Sandwich das Pulver zwischen zwei Graphitkolben von der gleichen Größe. Bohrer ein 2-mm-Loch in der Mitte der Länge der Graphitform und von der Außenfläche der Düse bis ungefähr 2 mm von der Innenfläche zur Temperatur. Hinweis: Stellen Sie die Länge der Graphitkolben außerhalb der Düse verbleibende und die Position der Mitte des klemmt Pulverzylinder, wo das Loch platziert, um eine genaue Temperaturmessung zu erhalten. Die Flächen der Graphitkolben müssen während der Bearbeitung der Stücke sorgfältig ausgeglichen werden. Jede Fehlausrichtung können beim Cracken von gesinterten Pellets während der Spark-Plasma-Sintern zur Folge haben. </li><li> Kaltpressung das Pulver sanft (Last &lt;200 kg) mit einer Presse vor der Montage auf der FunkenPlasma-Sinterplatte im Inneren der Kammer. Verwenden Sie flache polierte Edelstahlstützplatten zwischen den oberen und unteren Kolben und der Druckvorstufe, um eine Beschädigung der Graphitkolben. </li><li> Wickeln Sie ein Stück Graphit um die Matrize für die Isolierung gefühlt und sichern Sie sie mit Graphit Garn. Aufstellen eines Fensters auf dem Graphit durch Schneiden eines rechteckigen Stück des Filzes in dem die Temperaturmessloch an der Düse angeordnet bemerkbar. </li><li> Setzen Sie den geladenen Graphitform und Kolben in der Spark-Plasma-Sinterkammer. Bewegen Sie die Bühne, um die endgültige Position. </li><li> Konzentrieren Sie sich und richten Sie die Pyrometer Zielkreis auf der Temperaturanzeige Öffnung der Pressform. Sicherstellen, dass der Emissionsgrad des Pyrometers ist für Graphit gesetzt. </li><li> Schließen Sie die Kammer und legte eine 7,7 kN Last (etwa 60 MPa) auf die Probe. Vakuum und Spülen der Kammer mit Ar dreimal und lassen Sie die Kammer unter einem dynamischen Vakuum von 6 Pa. </li><li> Erhöhen Sie die Temperatur durch Erhöhung der Strom (manuell oder über eineProgramm). Verwenden 250a min -1 (entsprechend ca. 300-400 ° C min -1) für die optimierten Abtastwerte. Dies ist der wichtigste Schritt des Funkenplasmasinterverfahren. </li><li> Halten der Temperatur auf 1500 ° C für 5 min durch manuelles Einstellen des Stroms oder der Verwendung des Programms. Am Ende der 5 min Haltedauer, schloß die aktuelle off kurz die 7,7 kN Lastrissbildung zu vermeiden die Probe während der Abkühlung. Lassen Sie die Probe auf RT abkühlen in der Kammer. </li><li> Lassen Sie die Bulk-Pellet aus der Graphit vorsichtig mit sterben die Kaltpressung. Dies wird durch Anordnen der Graphitform an einem ausgehöhlten Stahlzylinder und Auswerfen des Pellets und der Graphitkolben mit Hilfe eines Stahlschiebestange von oben erfolgt. </li><li> Entfernen Sie die Grafoil auf Ober- und Unterseite des Pellets als auch die Umfangsfläche mit einer scharfen Rasierklinge. </li><li> Polieren Sie die Probe unter Verwendung eines groben Schleifpapier (400 Raster) nach unten für 0,3-0,5 mm von jeder Seite, um sicherzustellen,Die vollständige Entfernung des Grafoil. Reinigen Sie die Probe mit Aceton. </li></ol> 3. Charakterisierung der elektronischen und Wärmetransporteigenschaften von Schütt Ceramics <ol><li> Bestimmung der Dichte des Keramikscheibe, ρ dem Archimedes-Verfahren. </li><li> Messung des Gewichts der Probe, W trocken, und dann wird das Gewicht der Probe in Wasser getaucht, W nass auf einem stabilisierten Dichtemesssystem und berechnen die Archimedes Dichte </li></ol><img alt="Gleichung 2" fo:content-width="2.1in" src="/files/ftp_upload/52869/52869eq2.JPG" width="260" /> wobei ρ Wasser die Dichte des Wassers bei der Messtemperatur (z gleich 1 g cm -3 bei 300 K). 14 <ol start="2"><li> Messung der Temperaturleitzahl der Probe, d, mit der transienten Laserblitztechnik unter einem 75 ml min -1 Fluss Ar. Die Dickeder Probe, L, genau zuerst unter Verwendung eines digitalen Mikrometers. Hinweis: Parallel-faced Proben mit unterschiedlichen Größen und Formen (beispielsweise runde Scheiben von 12,7 mm Durchmesser oder quadratische 10 x 10 mm 2 Platten) und Dicken zwischen 0,5 und 5 mm kann leicht gemessen werden. <ol><li> In dem Laser-Flash-Wärmeleitzahl Technik bestrahlen einer Fläche der Probe, die durch eine kurze (ca. 1 msec) Laserpuls und Aufzeichnung der Temperaturanstieg auf der gegenüberliegenden Seite durch einen Infrarotdetektor. Dann berechnen Wärmeleitzahl von dem Laser-Flash-Schnittstellensoftware von der Dicke der Probe und der Temperaturanstiegszeitprofils mit dem Parker Gleichung 15 </li></ol></li></ol><img alt="Gleichung 3" fo:content-width="1.9in" src="/files/ftp_upload/52869/52869eq3.JPG" width="220" /> wobei L die Dicke der Platte und t 1/2 die Halbwertszeit der maximale Temperaturanstieg des anderen side der Probe. Hinweis: Der Parker Modell 15 annimmt idealen Bedingungen adiabatischer Probe und momentane Impulsheizung, andere Modelle haben im Laufe der Jahre, was für verschiedene Verluste in dem Maß wie die Wärmeverluste, finite Impulsdauer, uneinheitliche Impulsheizdraht und inhomogenen Konto vorgeschlagen Strukturen. Wir haben die Cowan Modell 16 mit Pulskorrektur, die eine der modernsten Methoden verwendet. Es sei darauf hingewiesen, dass, um die Menge des von der vorderen Oberfläche übertragen thermische Energie des von der IR-Detektor beobachtete Signal zu maximieren und zu maximieren, werden die Probenflächen müssen hochstrahl sein. Gewöhnlich erfordert dies die Anwendung einer dünnen Beschichtung von Graphit mit den Probenoberflächen. Eine Unsicherheit von 2% bis 5% bei der Messung der Temperaturleitfähigkeit besteht, die sich aus der Bestimmung der Dimension. 17 <ol start="3"><li> Schneiden Sie die Plattenpellet mit einer Diamantsäge in rechteckige Bars, 2 x 2 x 10mm 3, die elektrische Leitfähigkeit und die Seebeck-Koeffizienten Messungen sowie eine quadratische Scheibe, 4 x 4 x 1,5 mm 3 für die Hochtemperatur spezifische Wärme und eine dünne rechteckiges Stück, 8 x 5 x 1 mm 3 für die Hall-Messungen. </li><li> Messung der spezifischen Wärme C p, von der Probe auf der flach und hochglanzpolierte quadratische Stück (4 x 4 x 1,5 mm 3) 18 unter Verwendung eines Differential-Scanning-Kalorimetrie (DSC) unter einem Argonstrom. <ol><li> Verwenden einer Aufheizrate von 5 K min -1 bis 40 ° C für eine isotherme Halte für 10 Minuten, damit die Probe um ein thermisches Gleichgewicht, gefolgt von 20 K min -1 Aufheizgeschwindigkeit von bis zu 500 ° C zu erreichen, mit einer genauen Abkühlgeschwindigkeit die folgten. Die Messung unter Argonstrom (50 ml min -1 wird vorgeschlagen). </li></ol></li></ol> Anmerkung: Wegen der Empfindlichkeit des für die Analyse verwendeten Verfahren führen drei Messungen, die Wärmekapazität zu bestimmen<html> einschließlich (1) eine Basislinienmessung um den Hintergrund zu subtrahieren, (2) Messung der spezifischen Wärme von einem Standardmaterial (wie beispielsweise Saphir) mit einer bekannten C P ist, und (3) Messung der spezifischen Wärme der Probe. Stellen Sie sicher, dass die Proben flach und hochglanzpoliert, um einen idealen Kontakt mit dem Boden des Messtiegel (Pt / Rh Pfannen mit Al 2 O 3 Tiegel in dieser Arbeit verwendet) zu machen. Weitere Angaben über die genaue Struktur der DSC Stadium kann ein Vergleich der DSC-Techniken für andere und genaue Anweisungen für die Messung einer Probe in verschiedenen Quellen gefunden werden. 19 <ol start="5"><li> Berechnen der Hochtemperatur Wärmeleitfähigkeit κ, der Probe aus den gemessenen Werten der Temperaturleitfähigkeit, d, der spezifischen Wärme cp und der Dichte ρ, wobei 20 </li></ol>/52869/52869eq4.JPG &quot;Width =&quot; 200 &quot;/&gt; <ol start="6"><li> Goldplatte die Sonden Kontaktstellen (4 Kontakte) auf dem 2 x 2 x 10 mm 3 Stück aus der Probe geschnitten, um die Kontaktwiderstand Probleme zu lindern. <ol><li> Um Gold nur an den gewünschten Kontaktflächen Sputter, wickeln Sie ein Scotch-Band um die 2 x 2 x 10 mm 3 Probe als Schablone verwenden. Verlassen Sie die 2 x 2 mm 2 Gesichter un-überzogen. Mit einer Rasierklinge ausgeschnitten 2 sehr kleine Löcher (ca. 1 mm Durchmesser) in der Mitte des 2 x 10 mm 2 Fläche entlang einer Linie durch die Sonden Abstand getrennt. </li><li> Sputter ein ~ 200 nm dicken Goldfilm mit einer Tisch gold Sputtereinheit. 21 </li></ol></li><li> Messung der elektrischen Transporteigenschaften, nämlich die elektrische Leitfähigkeit und die Seebeck-Koeffizienten) der Probe als Funktion der Temperatur 22,23. <ol><li> Messung der elektrischen Leitfähigkeit mit der Vierpunktverfahren. Messen Sie den Seebeck-Koeffizienten auf der same-Setup unter Verwendung der Messungen der Temperatur und der Spannung über die beiden mittleren Thermoelement &quot;Sonden&quot;. Messen Sie den Abstand zwischen den beiden Sonden unter Verwendung eines digitalen Mikroskops. Weitere Details zu den elektrischen Transportmessungen kann an anderer Stelle gefunden werden. 22,23 </li></ol></li><li> Messung der Hall-Trägerkonzentration als Funktion der Temperatur auf die 8 x 5 x 1 mm 3 Probe unter Verwendung eines physikalischen Eigenschaften Measurement System. 24 </li></ol>

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The authors have nothing to disclose.

In diesem Protokoll haben wir die Schritte der Synthesestrategie, um Groß polykristallinen Pr-dotierten SrTiO 3 -Keramik erfolgreich vorzubereiten, die eine verbesserte elektronische und thermoelektrischen Eigenschaften vorgestellt. Die wichtigsten Schritte des Protokolls sind (i) die Festkörpersynthese des dotierten SrTiO 3 -Pulver in Luft unter Atmosphärendruck und (ii) die Nutzung der Fähigkeiten der Spark-Plasma-Sintertechnik, die so hergestellten Pulver in hoher verdichten Dichte Bulkkeramiken und gleichzeitig weiter zu dotieren, die Korngrenzen der Probe mit Pr. Es wurde gezeigt, dass durch Anlegen einer hohen SPS Heizrate (300-400 ° C min -1) die Reflexionen in den Röntgenbeugungsmustern entsprechend der sekundären Phase (n) sind vollständig verschwunden (1C, D). Die hohe Erwärmungsgeschwindigkeit ist einer der Hauptunterschiede dieser Synthesestrategie mit früheren in der Literatur berichtet. 17 vollständigerEinbau von Dotierstoffen in Pr Sr Seiten, die zu messende Trägerkonzentrationswerte auf den Nenn Dotierung entsprechenden Leitung Werte 12, ist eine der wichtigsten Leistungen dieser Synthesestrategie. Als Ergebnis wurden höhere Trägerkonzentration Werte für die in dieser Arbeit im Vergleich zu den Werten in der Literatur für die Proben angegeben hergestellten Proben beobachtet, die unter Verwendung anderer Verfahren mit gleicher Nenndotierungskonzentrationen. Unter Ausnutzung der hochreduzierenden Atmosphäre von Spark-Plasma-Sinterkammer (Graphitform unter einem dynamischen Vakuum und hohe Erwärmungsrate), um die Oxid-Pulver, um die Sauerstoff-Fehlstellen als eine weitere Quelle von Elektronendotierung erstellen reduzieren auch differenziert dieses Protokoll von anderen Proben gemeldet die Literatur unter Ar 29 oder Formiergas (5-10% H in Ar) 29 Atmosphären hergestellt. Weiterhin wurde beobachtet, dass durch Anlegen einer hohen SPS Heizrate Sekundärphasen, die primärPraseodymoxid, können vor Ort zu dotieren, die Korngrenzenregionen. Diese uneinheitliche Dotierung der Keramikproben ergab die Beobachtung eines unerwarteten deutlichen Verbesserung der Ladungsträgerbeweglichkeit, thermoelektrischen Leistungsfaktors sowie eine deutliche Verringerung der gesamten thermischen Leitfähigkeit. Die experimentellen Daten zeigen, dass die beobachtete Verbesserung ist der einzigartigen Mikrostruktur der Keramik und der Gegenwart von Pr-reiche Grenzbereiche korreliert. Solche Begrenzungen nicht für die beobachtete SrTiO 3 -Keramik mit anderen Dotierungsmitteln, wie beispielsweise La (2C, Einschub) dotiert oder mit anderen Syntheseverfahren in der Literatur beschrieben hergestellt. Eine kürzlich durchgeführte theoretische Studie von Dawson und Tanaka versucht, diese Beobachtung zu erklären (dh warum Pr-Doping induziert Kern-Schale-Bildung und La-Doping nicht) durch die Untersuchung der lokalen Struktur und Energetik PR- und La-dotierten SrTiO3-Korngrenzen . 30 Die Berechnungen zeigen eine weitaus stronger energetischen Nutzen für Pr-Dotierung von Korngrenzen als La-Doping. Da die elektronischen Transport Ergebnisse konnten durch effektives Medium Theorie erklärt werden, 12 wird angenommen, daß ein Ladungstransfermechanismus ist wahrscheinlich in der Trägermobilität Verbesserung einbezogen werden. Die Ergebnisse zeigen, dass die Strategie als ein Verfahren zur in situ-Verbundstrukturen besonders der Kern-Schale-Typ-Struktur zu synthetisieren, angewendet werden. Die Effizienz der nicht-gleichmäßige Dotierung hängt jedoch von der Natur der Bestandteilphasen des Verbundstoffs. Dieses Verfahren wird durch den Schmelzpunkt der in dem Material vorhandenen Phasen beschränkt. Hohen Heizraten von 300-400 ° C min -1 kann lokal schmelzen das Material unter mechanischem Druck und entweder knacken die Probe oder die Eigenschaften ändern. Daher ist dieses Protokoll eine gute Synthesestrategie auf andere Oxide wegen ihrer hohen Temperaturstabilität realisiert werden. Vorsicht ist Exerc seinISED wenn das Verfahren auf andere thermoelektrischen Materialien aufgetragen. Die Bedingungen für die Spark-Plasma-Sintertechnik müssen vor dem Auftragen der Strategie zu anderen Materialien Systeme optimiert werden. Es sei darauf hingewiesen, daß aufgrund der angelegten hohen Heizraten signifikantes Kornwachstum wird erwartet, wenn die Verdichtung Teil des Protokolls auf nanosctructured Pulver eingesetzt werden. Zukünftige Arbeit das aktuelle Protokoll, um eine weitere Verbesserung der thermoelektrischen Eigenschaften wird von der gleichzeitigen Optimierung der Wirkung der mechanischen Last (60 MPa in diesem Protokoll), der SPS Durchwärmtemperatur Fokus ändern und Einweichzeit, die Wärmeleitfähigkeit weiter zu reduzieren, , die Verbesserung der Leistungsfaktor und die Erfolgsrate für die Herstellung von rissfreien Proben verbessern. Zusammenfassend haben wir über die Synthese-Ansatz zur Herstellung von Groß polykristallinen Pr-dotierten SrTiO 3 -Keramik mit Pr-reiche Korn boundarie zeigtens deutlich verbesserten elektronischen und thermoelektrische Eigenschaften aufweisen. Die Synthesestrategie in dieser Arbeit verwendet werden kann, neue Horizonte und Möglichkeiten, um andere Eigenschaften und Anwendungen dieser breit Funktions Perowskit, wo höhere Trägermobilität gewünscht zu öffnen. Außerdem kann die Korngrenze Engineering mit Funkenplasmasintern in dieser Arbeit zeigten in anderen Oxidmaterialien implementiert, um die physikalischen Eigenschaften zu modifizieren.

Oxide Thermoelektrik wurde gezeigt, dass vielversprechende Kandidaten für Hochtemperatur thermoelektrische Anwendungen, von Stabilität und Kosten Perspektiven zu elektronischen Transporteigenschaften sein. Unter den oxidischen Thermo n-Typ hat hochdotiertem Strontiumtitanat (STO) viel Aufmerksamkeit aufgrund ihrer interessanten elektrischen Eigenschaften angezogen. Wird jedoch eine große Gesamt Wärmeleitfähigkeit (κ ~ 12 W m -1 K -1 bei 300 K für Einkristalle) 1 und einer niedrigen Trägerbeweglichkeit (μ ~ 6 cm 2 V -1 s -1 bei 300 K für Einkristalle) 1 beeinträchtigen die thermoelektrische Leistung, die durch eine dimensionslose Gütezahl ausgewertet wird, ZT = α 2 &amp; sgr; T / κ, wobei α der Seebeck-Koeffizient, σ die elektrische Leitfähigkeit, T die absolute Temperatur in Kelvin, und κ die gesamte Wärmeleitfähigkeit. Wir Zähler als Leistungsfaktor hierin definiert, PF = α 263; T. Damit dieses Oxids Thermoelektrikum mit anderen Hochtemperaturthermo (wie SiGe-Legierungen) zu konkurrieren, sind ein ausgeprägter Anstieg in der Leistungsfaktor und / oder Abnahme der Wärmeleitfähigkeit des Gitters erforderlich. Die Mehrzahl der experimentellen Untersuchungen durch, um die thermoelektrischen Eigenschaften verbessern STO haben sich hauptsächlich auf die Reduzierung der Wärmeleitfähigkeit durch Dehnungsfeld und Massenschwankungen Streuung von Phononen konzentriert. Diese Versuche sind: (i) Einfach- oder doppelt Dotierung des Sr 2+ und / oder Ti 4+ Stätten, wie die wichtigsten Anstrengungen in Bezug auf diese Richtung, 2,3 (ii) Synthese von natürlichen Supergitter Ruddlesden-Popper-Strukturen um die Wärmeleitfähigkeit durch isolierende Schichten SrO, 4 und (iii) zusammengesetzten Technik durch Zugabe einer Nano zweiten Phase weiter zu reduzieren jedoch 5., bis vor kurzem keine Verstärkung Strategie wurde berichtet, substantmathematisch Erhöhung der thermoelektrischen Leistungsfaktor in dieser Oxide. Die angegebenen Werte maximale Leistungsfaktor (PF) in der Masse ein- und polykristallinen STO haben zu einer oberen Grenze von PF &lt;1,0 W m -1 K -1 beschränkt. Eine Vielzahl von Synthesemethoden und Verarbeitungstechniken sind verwendet worden, um die Ideen oben beschriebenen Verfahren nicht zu realisieren. Die Pulversynthesewege umfassen herkömmliche Festkörperreaktion, 6 Sol-Gel, 7 hydrothermalen, 8 und Verbrennungssynthese, 9 während herkömmliche Sinter, 6 Heißpressen 10 und vor kurzem Spark-Plasma-Sintern 12 gehören zu den üblichen Techniken verwendet, um die Pulver in verdichten Bulkkeramiken. Jedoch für einen ähnlichen Dotierstoff (beispielsweise La) und der Dotierkonzentration, die resultierende Massenkeramiken weisen eine Reihe von elektronischen und thermischen Transporteigenschaften. Dies ist zum großen aufgrund der stark prozessabhängigen Defektchemie von SrTiO &lt;sub&gt; 3, die in der Synthese-abhängigen Eigenschaften führt. Gibt es nur eine Handvoll von Berichten Optimierung der Synthese und Verarbeitungsparameter thermoTransport profitieren. Es ist erwähnenswert, dass aufgrund der sehr kleinen Phonon mittlere freie Weglänge in SrTiO 3 (l pH ~ 2 nm bei 300 K) im Wert ist 11 Nanostrukturierung kein gangbarer Weg zur Verbesserung der Leistung der TE Schütt STO Keramik im Wesentlichen durch die Reduzierung des Gitters Wärmeleitfähigkeit. Kürzlich haben wir mehr als 30% Verbesserung der thermoelektrischen Gütezahl in ungleichmäßig Pr-dotierten SrTiO 3 -Keramik von einem gleichzeitig verbesserten thermoelektrischen Leistungsfaktor Ursprung und reduzierte Wärmeleitfähigkeit. 12,13 In dieser ausführlichen Video-Protokoll präsentieren wir und diskutieren die Schritte unsere Synthesestrategie für die Herstellung dieser Pr-dotierten STO Keramiken mit verbesserten elektronischen und thermoelektrische Eigenschaften aufweisen.

<table><tbody><tr><td>SrCO&lt;sub&gt;3&lt;/sub&gt; Powder, 99.9%</td><td>Sigma Aldrich</td><td>472018</td><td></td></tr><tr><td>TiO&lt;sub&gt;2&lt;/sub&gt; Nanopowder, 99.5%</td><td>Sigma Aldrich</td><td>718467</td><td></td></tr><tr><td>Pr&lt;sub&gt;2&lt;/sub&gt;O&lt;sub&gt;3&lt;/sub&gt; Sintered Lumps, 99.9%</td><td>Alfa Aesar</td><td>35663&amp;nbsp;</td><td></td></tr><tr><td>Spark Plasma Sintering&amp;nbsp;</td><td>Dr. Sinter Lab</td><td>SPS-515S</td><td></td></tr><tr><td>Resistivity/Seebeck Coefficient Measurement System</td><td>Ulvac-Riko</td><td>ZEM-2</td><td></td></tr><tr><td>Laser Flash Thermal Diffusivity Measurement System</td><td>Netzsch</td><td>LFA-457 Microflash</td><td></td></tr><tr><td>Differential Scanning Calorimetry (DSC) System</td><td>Netzsch</td><td>404C Pegasus</td><td></td></tr><tr><td>Physical Property Measurement system (PPMS)</td><td>Quantum Design</td><td></td><td></td></tr><tr><td>Field Emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM)</td><td>Hitachi</td><td>SU-6600</td><td></td></tr><tr><td>Energyy-dispersive X-ray Spectroscopy (EDS)</td><td>Oxford Instruments</td><td></td><td></td></tr><tr><td>X-ray Diffractometer</td><td>Rigaku</td><td>Ultima IV</td><td></td></tr><tr><td>Bench-top Sputter Coater</td><td>Denton Vacuum</td><td>Desk II</td><td></td></tr><tr><td>Diamond&amp;nbsp; Wheel Saw</td><td>South Bay Technology</td><td></td><td></td></tr></tbody></table>

synthesis of non-uniformly pr-doped srtio3 ceramics and their thermoelectric properties

We demonstrate a novel synthesis strategy for the preparation of Pr-doped SrTiO3 ceramics via a combination of solid state reaction and spark plasma sintering techniques. Polycrystalline ceramics possessing a unique morphology can be achieved by optimizing the process parameters, particularly spark plasma sintering heating rate. The phase and morphology of the synthesized ceramics were investigated in detail using X-ray diffraction, scanning electron microcopy and energy-dispersive X-ray spectroscopy. It was observed that the grains of these bulk Pr-doped SrTiO3 ceramics were enhanced with Pr-rich grain boundaries. Electronic and thermal transport properties were also investigated as a function of temperature and doping concentration. Such a microstructure was found to give rise to improved thermoelectric properties. Specifically, it resulted in a significant improvement in carrier mobility and the thermoelectric power factor. Simultaneously, it also led to a marked reduction in the thermal conductivity. As a result, a significant improvement (> 30%) in the thermoelectric figure of merit was achieved for the whole temperature range over all previously reported maximum values for SrTiO3-based ceramics. This synthesis demonstrates the steps for the preparation of bulk polycrystalline ceramics of non-uniformly Pr-doped SrTiO3.

Röntgenbeugungsmuster wurden für die so hergestellten Pulver und den entsprechenden Bulkkeramiken als Funktion der Pr-Gehalt (Abbildung 1), um die Wirkung der Pr-Dotierung auf der SrTiO in SrTiO Studie 3 Gitter Löslichkeit Pr gesammelten 3 und die Bildung von sekundären Phase (n). Die Muster bestätigen die Bildung von SrTiO 3 Phasen in allen so hergestellten Pulver in dem die Reflexionen zu einem kubischen Gitter mit der Raumgruppe (1A) indiziert werden. Die monotone Veränderung des indizierten Gitterparameters von a = 3,906 x = 0 (undotiert) mit zunehmender Pr Inhalt bestätigt die Verzerrung des Gitters beim Einbau kleinerer Pr 3+ -Ionen in Sr 2+ Sites. Schwache Reflexionen wurden auch für x&gt; 0,05 beobachtet, entsprechend der Zwischen Praseodymoxid Phase (zB, Pr 5 O 9), die Intensität mit zunehmender Nenn Pr Konzentration (Zunahme <strong&gt; 1B). Es wurde festgestellt, dass durch die Optimierung der SPS Heizrate die Reflektionen entsprechend der sekundären Phase (n) sind vollständig verschwunden (1C, D). Eine Synthese-Struktur-Eigenschafts-Beziehungen Studie wurde entwickelt, um die Wirkung des SPS Heizrate und der beobachteten Nebenphase der elektronischen Transporteigenschaften verstehen geführt. Rasterelektronenmikroskopische Aufnahmen wurden in Verbindung mit energiedispersiven Röntgenspektren erfasst, um die Wirkung der Synthese und Verdichtungsparameter zu untersuchen, insbesondere Funkenplasmasintern Heizrate auf die Morphologie und die Chemie der Körner und Korngrenzen (Abbildung 2). Synthese- (Mikro-) Struktur-Eigenschafts-Beziehungen wurde durch Überwachen der Temperaturabhängigkeit der elektronischen Transporteigenschaften der Bulkkeramiken (Figur 2) untersucht. Es wurde festgestellt, daß die elektrische Leitfähigkeit sein significantly durch die Optimierung des SPS Heizrate (2A) erhöht. Diese Verbesserung wurde zu einer deutlichen Verbesserung in der Trägermobilität zugeschrieben, da ähnliche Seebeck-Koeffizienten und Trägerkonzentration Werte erhalten für Proben verdichtet unter verschiedenen Heizraten (2A, Einschub). Rasterelektronenmikroskopische Aufnahmen haben gezeigt, dass im als hergestellte Pulver (2B, Einschub) die Pr reichen vorhandenen sekundären Phase kann teilweise die Korngrenzen-Region während der SPS-Verfahren (2B) zu dotieren. Durch die entsprechende Optimierung des SPS Heizrate kann die Korngrenzenregion vollständig mit Pr dotiert sein, wobei in diesem Fall eine Verbesserung der Trägermobilität beobachtet (2C). Elektronischen und thermischen Transporteigenschaften der Groß Keramik mit einem hohen SPS Erwärmungsrate von 300 ° C hergestellt min - 1 wurden als Funktion o gemessenf Temperatur und Pr-Gehalt, um die gesamte thermoelektrische Gütezahl berechnen (Abbildung 3). Alle Proben zeigen eine degenerierte Halbleiterverhalten (dh metallartigen) für elektrische Leitfähigkeit (3A) und einer entsprechenden diffusive artigen Thermo (3B). Große thermoelektrische Leistungsfaktor&gt; 1 W m -1 K -1 wurde für Keramiken mit x&gt; 0,075 in einem weiten Temperaturbereich beobachtet erreichte ein Maximum von 1,3 W m -1 K -1 für x = 0,15, entsprechend 3 Atom-% Pr ( Figur 3C). Gleichzeitig wurde eine monotone Verringerung der thermischen Leitfähigkeit mit zunehmender Pr bis x = 0,15 (3D) beobachtet. Die optimale Nenn Pr Konzentration wurde festgestellt, dass x = 0,15 für diese Proben sein. 13 Mehr als 30% Verbesserung in der dimensionslosen thermoelektrische Gütezahl (ZT) für den gesamten Temperaturbereich, über alle zuvor berichteten maximum Werte wurden als Ergebnis der gleichzeitigen Verbesserung der thermoelektrischen Leistungsfaktor und die Verringerung der Wärmeleitfähigkeit (3E). 13 Maximale ZT-Wert von 0,35 wurde bei 500 ° C erhalten wird erreicht. Wenn die Messungen in einem stark reduzierenden Atmosphäre durchgeführt werden, sind maximal ZT-Werten über 0,6 bei 1000 ° C, indem die experimentelle elektronische und thermische Transportdaten vorhergesagt. Die Möglichkeit einer weiteren Verbesserung der Leistungsfaktor bei diesen Temperaturen und damit ZT besteht auch, wenn die Ladungsträgerkonzentration weiter erhöht werden kann. 30 <img alt="Abbildung 1" src="/files/ftp_upload/52869/52869fig1.jpg" /> Abbildung 1. Röntgenbeugungsprofile (A) Röntgenbeugung (XRD) Profile von Sr. 1 - x Pr x TiO 3 - δ Pulver vor SPSals eine Funktion der Nenn Pr Gehalt. (B) vergrößerte Ansicht des gestrichelten Rechtecks ​​in (a), (C) XRD-Profile Sr 1 - x Pr x TiO 3 - δ mit x = 0,075, bevor SPS (Pulver) und nach der Hocherwärmungsrate SPS (Bulk-Keramik ). Fotografien von kaltgepresstem Pulver nach dem Festkörperreaktion und der entsprechenden SPSed Keramik gezeigt. (D) vergrßerte Ansicht eines gestrichelten Rechteck in (C). Mit Genehmigung. 12 abgedruckt. <a href="https://www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/52869/52869fig1highres.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.</a> <img alt="Figur 2" src="/files/ftp_upload/52869/52869fig2.jpg" /> Abbildung 2. Einfluss der SPS Erwärmungsrate. (A) Temperaturabhängigkeit der elektrischen Leitfähigkeit und der Seebeck<html> Koeffizienten (Einschub) Sr 1 - x Pr x TiO 3 - δ Keramiken mit x = 0,075 verarbeitet mit zwei unterschiedlichen SPS Heizraten von 100 ° C min - 1 und 300 ° C min - 1. (B) Rückstreuelektronen (BSE) mikroskopische Aufnahme der Keramik unter 100 ° C hergestellt min - 1 SPS. Eine typische Pr Spektrum des EDS-Zeilen über eine PrO y Partikel gezeigt. (C) rückgestreuten elektronenmikroskopische Aufnahme des keramischen unter 300 ° C vorgenommen min - 1 SPS Heizrate. Ein typisches Spektrum von Pr EDS Linienscan über zwei Körner, Getreide und Getreide 1 2, gezeigt. Der Einschub zeigt die BSE-Aufnahme des Sr 0,95 La 0,05 TiO 3 Keramik hergestellt nach dem gleichen Rezept. Nachdruck mit freundlicher Genehmigung. 12<html> pload / 52869 / 52869fig2highres.jpg &quot;target =&quot; _ blank &quot;&gt; Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen. <img alt="Figur 3" src="/files/ftp_upload/52869/52869fig3.jpg" /> Abbildung 3. Thermotransporteigenschaften. Temperaturabhängigkeit der (A) elektrische Leitfähigkeit (σ), (B) Seebeck-Koeffizienten (α), (C) Leistungsfaktor (definiert als PF = α2σT), (D) Gesamt Wärmeleitfähigkeit und (E ) figure-of-Verdienst, ZT für Sr 1 - x Pr x TiO 3 - δ Keramiken als Funktion der Pr-Gehalt. Temperaturabhängigkeit der berichteten Höchst ZT-Werte in der Literatur zum Vergleich 12,13 gezeigt. 2,25-28 Wiedergabe mit Genehmigung._blank &quot;&gt; Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

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Synthesis of Non-uniformly Pr-doped SrTiO3 Ceramics and Their Thermoelectric Properties

A protocol for the synthesis and processing of polycrystalline SrTiO3 ceramics doped non-uniformly with Pr is presented along with the investigation of their thermoelectric properties.

Synthese von nicht-einheitlich Pr-dotierten SrTiO<sub&gt; 3</sub&gt; Keramik und ihre thermoelektrischen Eigenschaften

We demonstrate a novel synthesis strategy for the preparation of Pr-doped SrTiO3 ceramics via a combination of solid state reaction and spark plasma ...

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Nanyang Technological University

Research

JoVE Journal

Chemistry

Synthesis of Non-uniformly Pr-doped SrTiO3 Ceramics and Their Thermoelectric Properties

9.8K Aufrufe.  Clemson University. A protocol for the synthesis and processing of polycrystalline SrTiO3 ceramics doped non-uniformly with Pr is presented along with the investigation of their thermoelectric properties.

Serie: Synthesis of Non-uniformly Pr-doped SrTiO3 Ceramics and Their Thermoelectric Properties

Fabrication of Spatially Confined Complex Oxides

Complex materials such as high Tc superconductors, multiferroics, and colossal magnetoresistors have electronic and magnetic properties that arise from the inherent strong electron correlations that reside within them. These materials can also possess electronic phase separation in which regions of vastly different resistive and magnetic behavior can coexist within a single crystal alloy material. By reducing the scale of these materials to length scales at and below the inherent size of the electronic domains, novel behaviors can be exposed. Because of this and the fact that spin-charge-lattice-orbital order parameters each involve correlation lengths, spatially reducing these materials for transport measurements is a critical step in understanding the fundamental physics that drives complex behaviors. These materials also offer great potential to become the next generation of electronic devices 1-3. Thus, the fabrication of low dimensional nano- or micro-structures is extremely important to achieve new functionality. This involves multiple controllable processes from high quality thin film growth to accurate electronic property characterization. Here, we present fabrication protocols of high quality microstructures for complex oxide manganite devices. Detailed descriptions and required equipment of thin film growth, photo-lithography, and wire-bonding are presented.

We describe the use of pulsed laser deposition (PLD), photolithography and wire-bonding techniques to create micrometer scale complex oxides devices. The PLD is utilized to grow epitaxial thin films. Photolithography and wire-bonding techniques are introduced to create practical devices for measurement purposes.

Herstellung von räumlich getrennter komplexe Oxide

Complex materials such as high Tc superconductors, multiferroics, and colossal magnetoresistors have electronic and magnetic properties that arise from ...

Forschung

Ingenieurwesen

Atomically Defined Templates for Epitaxial Growth of Complex Oxide Thin Films

Atomically defined substrate surfaces are prerequisite for the epitaxial growth of complex oxide thin films. In this protocol, two approaches to obtain such surfaces are described. The first approach is the preparation of single terminated perovskite SrTiO3 (001) and DyScO3 (110) substrates. Wet etching was used to selectively remove one of the two possible surface terminations, while an annealing step was used to increase the smoothness of the surface. The resulting single terminated surfaces allow for the heteroepitaxial growth of perovskite oxide thin films with high crystalline quality and well-defined interfaces between substrate and film. In the second approach, seed layers for epitaxial film growth on arbitrary substrates were created by Langmuir-Blodgett (LB) deposition of nanosheets. As model system Ca2Nb3O10- nanosheets were used, prepared by delamination of their layered parent compound HCa2Nb3O10. A key advantage of creating seed layers with nanosheets is that relatively expensive and size-limited single crystalline substrates can be replaced by virtually any substrate material.

Various procedures are outlined to prepare atomically defined templates for epitaxial growth of complex oxide thin films. Chemical treatments of single crystalline SrTiO3 (001) and DyScO3 (110) substrates were performed to obtain atomically smooth, single terminated surfaces. Ca2 Nb3 O10- nanosheets were used to create atomically defined templates on arbitrary substrates.

Atomar definierte Vorlagen Epitaxieausrüstung komplexer Oxide Thin Films

Atomically defined substrate surfaces are prerequisite for the epitaxial growth of complex oxide thin films. In this protocol, two approaches to obtain ...

Chemie

Synthesis and Reaction Chemistry of Nanosize Monosodium Titanate

This paper describes the synthesis and peroxide-modification of nanosize monosodium titanate (nMST), along with an ion-exchange reaction to load the material with Au(III) ions. The synthesis method was derived from a sol-gel process used to produce micron-sized monosodium titanate (MST), with several key modifications, including altering reagent concentrations, omitting a particle seed step, and introducing a non-ionic surfactant to facilitate control of particle formation and growth. The resultant nMST material exhibits spherical-shaped particle morphology with a monodisperse distribution of particle diameters in the range from 100 to 150&#160;nm. The nMST material was found to have a Brunauer-Emmett-Teller (BET) surface area of 285 m2g-1, which is more than an order of magnitude higher than the micron-sized MST. The isoelectric point of the nMST measured 3.34 pH units, which is a pH unit lower than that measured for the micron-size MST. The nMST material was found to serve as an effective ion exchanger under weakly acidic conditions for the preparation of an Au(III)-exchange nanotitanate. In addition, the formation of the corresponding peroxotitanate was demonstrated by reaction of the nMST with hydrogen peroxide.

The surfactant mediated sol-gel synthesis of nanosized monosodium titanate is described, along with preparation of the corresponding peroxide modified material. An ion-exchange reaction with Au(III) is also presented.

Synthese und Reaktionschemie von nanoskaligen Mononatrium Titanat

This paper describes the synthesis and peroxide-modification of nanosize monosodium titanate (nMST), along with an ion-exchange reaction to load the ...

Epitaxial Growth of Perovskite Strontium Titanate on Germanium via Atomic Layer Deposition

Atomic layer deposition (ALD) is a commercially utilized deposition method for electronic materials. ALD growth of thin films offers thickness control and conformality by taking advantage of self-limiting reactions between vapor-phase precursors and the growing film. Perovskite oxides present potential for next-generation electronic materials, but to-date have mostly been deposited by physical methods. This work outlines a method for depositing SrTiO3 (STO) on germanium using ALD. Germanium has higher carrier mobilities than silicon and therefore offers an alternative semiconductor material with faster device operation. This method takes advantage of the instability of germanium's native oxide by using thermal deoxidation to clean and reconstruct the Ge (001) surface to the 2&#215;1 structure. 2-nm thick, amorphous STO is then deposited by ALD. The STO film is annealed under ultra-high vacuum and crystallizes on the reconstructed Ge surface. Reflection high-energy electron diffraction (RHEED) is used during this annealing step to monitor the STO crystallization. The thin, crystalline layer of STO acts as a template for subsequent growth of STO that is crystalline as-grown, as confirmed by RHEED. In situ X-ray photoelectron spectroscopy is used to verify film stoichiometry before and after the annealing step, as well as after subsequent STO growth. This procedure provides framework for additional perovskite oxides to be deposited on semiconductors via chemical methods in addition to the integration of more sophisticated heterostructures already achievable by physical methods.

This work details the procedures for the growth and characterization of crystalline SrTiO3 directly on germanium substrates by atomic layer deposition. The procedure illustrates the ability of an all-chemical growth method to integrate oxides monolithically onto semiconductors for metal-oxide semiconductor devices.

Epitaxie Perowskit Strontiumtitanat auf Germanium über Atomic Layer Deposition

Atomic layer deposition (ALD) is a commercially utilized deposition method for electronic materials. ALD growth of thin films offers thickness control and ...

Spark Plasma Sintering Apparatus Used for the Formation of Strontium Titanate Bicrystals

A spark plasma sintering apparatus was used as a novel method for diffusion bonding of two single crystals of strontium titanate to form bicrystals with one twist grain boundary. This apparatus utilizes high uniaxial pressure and a pulsed direct current for rapid consolidation of material. Diffusion bonding of strontium titanate bicrystals without fracture, in a spark plasma sintering apparatus, is possible at high pressures due to the unusual temperature dependent plasticity behavior of strontium titanate. We demonstrate a method for the successful formation of bicrystals at accelerated time scales and lower temperatures in a spark plasma sintering apparatus compared to bicrystals formed by conventional diffusion bonding parameters. Bond quality was verified by scanning electron microscopy. A clean and atomically abrupt interface containing no secondary phases was observed using transmission electron microscopy techniques. Local changes in bonding across the boundary was characterized by simultaneous scanning transmission electron microscopy and spatially resolved electron energy-loss spectroscopy.

A viable technique for the formation of strontium titanate bicrystals at high pressure and fast heating rate via the spark plasma sintering apparatus is developed.

Spark Plasma Sintering Gerät verwendet für die Bildung von Strontiumtitanat Bikristalle

A spark plasma sintering apparatus was used as a novel method for diffusion bonding of two single crystals of strontium titanate to form bicrystals with ...

Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures

The quasi 2D electron system (q2DES) that forms at the interface between LaAlO3 (LAO) and SrTiO3 (STO) has attracted much attention from the oxide electronics community. One of its hallmark features is the existence of a critical LAO thickness of 4 unit-cells (uc) for interfacial conductivity to emerge. Although electrostatic mechanisms have been proposed in the past to describe the existence of this critical thickness, the importance of chemical defects has been recently accentuated. Here, we describe the growth of metal/LAO/STO heterostructures in an ultra-high vacuum (UHV) cluster system combining pulsed laser deposition (to grow the LAO), magnetron sputtering (to grow the metal) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). We study step by step the formation and evolution of the q2DES and the chemical interactions that occur between the metal and the LAO/STO. Additionally, magnetotransport experiments elucidate on the transport and electronic properties of the q2DES. This systematic work not only demonstrates a way to study the electrostatic and chemical interplay between the q2DES and its environment, but also unlocks the possibility to couple multifunctional capping layers with the rich physics observed in two-dimensional electron systems, allowing the fabrication of new types of devices.

Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures

We fabricate metal/LaAlO3/SrTiO3 heterostructures using a combination of pulsed laser deposition and in situ magnetron sputtering. Through magnetotransport and in situ X-ray photoelectron spectroscopy experiments, we investigate the interplay between electrostatic and chemical phenomena of the quasi two-dimensional electron gas formed in this system.

Wachstum und elektrostatischen/chemischen Eigenschaften von Metall/LaAlO3/SrTiO3 Heterostrukturen

The quasi 2D electron system (q2DES) that forms at the interface between LaAlO3 (LAO) and SrTiO3 (STO) has attracted much attention from the oxide ...

Chemical Synthesis of Porous Barium Titanate Thin Film and Thermal Stabilization of Ferroelectric Phase by Porosity-Induced Strain

Barium titanate (BaTiO3, hereafter BT) is an established ferroelectric material first discovered in the 1940s and still widely used because of its well-balanced ferroelectricity, piezoelectricity, and dielectric constant. In addition, BT does not contain any toxic elements. Therefore, it is considered to be an eco-friendly material, which has attracted considerable interest as a replacement for lead zirconate titanate (PZT). However, bulk BT loses its ferroelectricity at approximately 130 &#176;C, thus, it cannot be used at high temperatures. Because of the growing demand for high-temperature ferroelectric materials, it is important to enhance the thermal stability of ferroelectricity in BT. In previous studies, strain originating from the lattice mismatch at hetero-interfaces has been used. However, the sample preparation in this approach requires complicated and expensive physical processes, which are undesirable for practical applications.
In this study, we propose a chemical synthesis of a porous material as an alternative means of introducing strain. We synthesized a porous BT thin film using a surfactant-assisted sol-gel method, in which self-assembled amphipathic surfactant micelles were used as an organic template. Through a series of studies, we clarified that the introduction of pores had a similar effect on distorting the BT crystal lattice, to that of a hetero-interface, leading to the enhancement and stabilization of ferroelectricity. Owing to its simplicity and cost effectiveness, this fabrication process has considerable advantages over conventional methods.

Here, we present a protocol for the synthesis of porous barium titanate (BaTiO3) thin film by a surfactant-assisted sol-gel method, in which self-assembled amphipathic surfactant micelles are used as an organic template.

Chemische Synthese von porösen Barium-Titanat Dünnschicht und thermische Stabilisierung der ferroelektrischen Phase von Porosität-induzierten Belastung

Barium titanate (BaTiO3, hereafter BT) is an established ferroelectric material first discovered in the 1940s and still widely used because of its ...

Bulk and Thin Film Synthesis of Compositionally Variant Entropy-stabilized Oxides

Here, we present a procedure for the synthesis of bulk and thin film multicomponent (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O (Co variant) and (Mg0.25(1-x)Co0.25(1-x)Ni0.25(1-x)CuxZn0.25(1-x))O (Cu variant) entropy-stabilized oxides. Phase pure and chemically homogeneous (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O (x = 0.20, 0.27, 0.33) and (Mg0.25(1-x)Co0.25(1-x)Ni0.25(1-x)CuxZn0.25(1-x))O (x = 0.11, 0.27) ceramic pellets are synthesized and used in the deposition of ultra-high quality, phase pure, single crystalline thin films of the target stoichiometry. A detailed methodology for the deposition of smooth, chemically homogeneous, entropy-stabilized oxide thin films by pulsed laser deposition on (001)-oriented MgO substrates is described. The phase and crystallinity of bulk and thin film materials are confirmed using X-ray diffraction. Composition and chemical homogeneity are confirmed by X-ray photoelectron spectroscopy and energy dispersive X-ray spectroscopy. The surface topography of thin films is measured with scanning probe microscopy. The synthesis of high quality, single crystalline, entropy-stabilized oxide thin films enables the study of interface, size, strain, and disorder effects on the properties in this new class of highly disordered oxide materials.

The synthesis of high quality bulk and thin film (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O and (Mg0.25(1-x)Co0.25(1-x)Ni0.25(1-x)CuxZn0.25(1-x))O entropy-stabilized oxides is presented.

Bulk- und Dünnschicht-Synthese von kompositorisch Variante Entropie-stabilisierten Oxide

Here, we present a procedure for the synthesis of bulk and thin film multicomponent (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O (Co variant) and ...

Tuning Oxide Properties by Oxygen Vacancy Control During Growth and Annealing

Electrical, optical, and magnetic properties of oxide materials can often be controlled by varying the oxygen content. Here we outline two approaches for varying the oxygen content and provide concrete examples for tuning the electrical properties of SrTiO3-based heterostructures. In the first approach, the oxygen content is controlled by varying the deposition parameters during a pulsed laser deposition. In the second approach, the oxygen content is tuned by subjecting the samples to annealing in oxygen at elevated temperatures after the film growth. The approaches can be used for a wide range of oxides and nonoxide materials where the properties are sensitive to a change in the oxidation state.
The approaches differ significantly from electrostatic gating, which is often used to change the electronic properties of confined electronic systems such as those observed in SrTiO3-based heterostructures. By controlling the oxygen vacancy concentration, we are able to control the carrier density over many orders of magnitude, even in nonconfined electronic systems. Moreover, properties can be controlled, which are not sensitive to the density of itinerant electrons.

Oxide materials show many exotic properties that can be controlled by tuning the oxygen content. Here, we demonstrate the tuning of oxygen content in oxides by varying the pulsed laser deposition parameters and by performing postannealing. As an example, electronic properties of SrTiO3-based heterostructures are tuned by growth modifications and annealing.

Einstellen der Oxideigenschaften durch Sauerstoff-Fehlstellen-Kontrolle während des Wachstums und Glühens

Electrical, optical, and magnetic properties of oxide materials can often be controlled by varying the oxygen content. Here we outline two approaches for ...

Abscheidung von Bi2Te3 und Sb2Te3 Dünnschichten auf Glassubstraten mittels HF-Sputtern

Fabrication of Bi2Te3 and Sb2Te3 Thermoelectric Thin Films using Radio Frequency Magnetron Sputtering Technique

Through various studies on thermoelectric (TE) materials, thin film configuration gives superior advantages over conventional bulk TEs, including adaptability to curved and flexible substrates. Several different thin film deposition methods have been explored, yet magnetron sputtering is still favorable due to its high deposition efficiency and scalability. Therefore, this study aims to fabricate a bismuth telluride (Bi2Te3) and antimony telluride (Sb2Te3) thin film via the radio frequency (RF) magnetron sputtering method. The thin films were deposited on soda lime glass substrates at ambient temperature. The substrates were first washed using water and soap, ultrasonically cleaned with methanol, acetone, ethanol, and deionized water for 10 min, dried with nitrogen gas and hot plate, and finally treated under UV ozone for 10 min to remove residues before the coating process. A sputter target of Bi2Te3 and Sb2Te3 with Argon gas was used, and pre-sputtering was done to clean the target&#39;s surface. Then, a few clean substrates were loaded into the sputtering chamber, and the chamber was vacuumed until the pressure reached 2 x 10-5 Torr. The thin films were deposited for 60 min with Argon flow of 4 sccm and RF power at 75 W and 30 W for Bi2Te3 and Sb2Te3, respectively. This method resulted in highly uniform n-type Bi2Te3 and p-type Sb2Te3 thin films.

Autor im Rampenlicht: Fortschritte bei thermoelektrischen Hochleistungs-Dünnschichten durch Hochfrequenz-Magnetron-Sputtern

The manuscript describes a protocol for radio frequency magnetron sputtering of Bi2Te3 and Sb2Te3 thermoelectric thin films on glass substrates, which represents a reliable deposition method that provides a wide range of applications with the potential for further development.

Herstellung von thermoelektrischen Bi2Te3- und Sb2Te 3-Dünnschichten unter Verwendung der Hochfrequenz-Magnetron-Sputtertechnik

Synthese von nicht-einheitlich Pr-dotierten SrTiO

Zusammenfassung

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