This work was supported by the Air Force Office of Scientific Research Young Investigator Research Program (AFOSR, Grant. No. FA9550-15-1-0301).

Achtung: Mehrere Chemikalien (wie konzentrierter Salpetersäure (15,698 M HNO 3) und Salzsäure (6 M HCl)) in diesen Verfahren verwendet werden , sind gefährlich. Die richtige Handschuhe, Augenschutz und andere Sicherheitseinrichtungen verwendet werden. Bitte beachten Sie die Materialien Sicherheitsdatenblätter (MSDS) für alle Chemikalien vor dem Gebrauch. 1. NanoCube Synthese <ol><li> Vorbereitung der Reagenzien Hinweis: Ethylenglykol (EG) müssen wasserfrei sein. Schließen Sie die Kappe des EG-Container, wenn sie nicht verwendet wird Wasseraufnahme zu verhindern. Silber-trifluoracetat (AgC 2 F 3 O 2) ist sehr empfindlich daher die AgC 2 F 3 O 2 -Lösung zu Licht wird in dem letzten Schritt hergestellt. <ol><li> Bereiten 1,3 mM Natriumhydrogensulfid-Hydrat (NaSH) Lösung, die durch Lösen von 1 mg NaSH in 13,5 ml EG. </li><li> Es werden 20 mg / ml Poly vinylpyrrolidon (PVP) Lösung von 0,1 g PVP in 5 ml EG aufzulösen. </li><li> Bereiten Sie 3 mM hydrochloric Lösung von 2,5 ul von 6,0 M Flüssigkeit HCl-Lösung mit 4,9975 ml EG mischen. </li><li> Bereiten AgC 2 F 3 O 2 -Lösung von 0,1 g AgC 2 F 3 O 2 in 0,8 ml EG aufzulösen. </li></ol></li><li> Geräte - Setup <ol><li> Reinigen Sie den Rundkolben (RBF) und seine Kappe mit konzentrierter (70%, 15,698 M) Salpetersäure HNO 3. Füllen Sie den RBF mit HNO 3 und setzen Sie den Deckel auf 30 min. Achten Sie darauf, die Kappe, die Säure berührt. </li><li> Nach HNO 3 Säure, reinigen Sie die RBF und Kappe wieder mit sauberem de-ionisiertes Wasser (DI). Verwenden Sie saubere Stickstoffgas danach die RBF und Kappe zu trocknen. Die RBF und seine Kappe muss sauber und trocken sein. </li><li> Reinigen Sie einen magnetischen Rührstab , indem sie in HNO 3 für 30 Minuten eingetaucht wird . Nach HNO 3, reinigen Sie es wieder mit DI - Wasser und trocknen Sie es mit sauberem Stickstoffgas. </li><li> Bereiten Sie ein Wärmebad. Platzieren einer Silikon Flüssigkeitsbad (gezeigt in 1A)auf einer Heizplatte unter Rühren mit einer gut kontrollierten Temperatur. Verwenden Sie ein externes Thermometer, um die Flüssigkeit Badetemperatur zu überwachen. Die Temperatur auf 150 ° C und die Rührgeschwindigkeit auf 260 Umdrehungen pro Minute. </li><li> Montieren Sie den RBF mit einer Klemme , wie in 1B gezeigt. Setzen Sie den magnetischen Rührstab (hergestellt in Schritt 1.2.3) in den RBF. </li></ol></li><li> Syntheseverfahren <ol><li> Tauchen Sie den RBF in das Wärmebad (ca. 10 mm tief in die Flüssigkeit; siehe 1A-1B). </li><li> Verwenden Sie einen Mikropipette 10 ml EG-Lösung in die RBF zu platzieren. Setzen Sie die Kappe auf dem RBF und 20 min warten. Der Zweck dieses Schrittes ist die RBF wieder zu reinigen, diesmal mit EG. </li><li> Nach 20 Minuten die Kappe entfernen und dann heben Sie den RBF aus dem Wärmebad, gießen Sie die 10 ml EG in einen Entsorgungsbehälter. Hinweis: Die EG - Lösung ist heiß (150 ° C) , und es wird empfohlen, die gesamte Klammer aus (Abbildung 1B) zu nehmen. Stellen Sie sicher, than der magnetischen Rührstab (siehe Schritt 1.2.5) fallen nicht. </li><li> Setzen Sie den RBF zurück in das Wärmebad (siehe Schritt 1.3.1). </li><li> Verwenden Sie einen Mikropipette 5 ml EG in die RBF zu platzieren und den Deckel aufsetzen. </li><li> Warten Sie 5 Minuten. </li><li> Nehmen Sie die Kappe des RBF aus, verwenden Sie eine Mikropipette 60 ul NaSH zu platzieren in den RBF (wie in Schritt 1.1.1 oben hergestellt). Setzen Sie die Kappe wieder auf. </li><li> Warten Sie, 2 min. </li><li> Nehmen Sie die Kappe des RBR aus, verwenden Sie eine Mikropipette 500 ul der HCl-Lösung zu setzen in den RBF (wie in Schritt 1.1.3 oben hergestellt). </li><li> Unmittelbar nach dem vorherigen Schritt, verwenden Sie eine Mikropipette 1,25 ml der PVP-Lösung zu setzen in den RBF (wie in Schritt 1.1.2 oben hergestellt). Setzen Sie die Kappe wieder auf. </li><li> Warten Sie, 2 min. </li><li> Nehmen Sie die Kappe des RBF aus, verwenden Sie eine Mikropipette 400 ul der AgC 2 F 3 O 2 -Lösung zu platzieren in den RBF (wie in Schritt 1.1.4 oben hergestellt). Setzen Sie die Kappe wieder auf. </li><li> Warten Sie 2.5 Stunden. Ag-Nanowürfel in diesem Schritt bilden. Wenn möglich, während dieser Zeit auf ein Minimum reduziert das Raumlicht. </li><li> Nach 2,5 Stunden, schalten Sie die Heizung aus, aber das Rühren verlassen auf die Flüssigkeit Verbrennung auf dem Boden zu vermeiden. Benutzen Sie die Klemme (siehe Abbildung 1B) , um die RBF über dem Wärmebad zu erhöhen. Entfernen Sie die Kappe. </li><li> Entfernen Sie die RBF aus dem Wärmebad, so dass sie schneller abkühlen wird. Nach ca. 20 min, 5 ml Aceton in den RBF. Vortex es um die Lösungen gut zu mischen. Am Ende ist das Gesamtvolumen der Lösung 12 ml. Siehe Abbildung 2A. </li><li> Verwenden Sie einen Mikropipette und übertragen Sie die endgültige Lösung zu acht kleineren 1,5-ml-Plastikröhrchen. </li><li> Zentrifugieren diese acht Rohren mit einer Geschwindigkeit von 5150 x g für 10 min. Als Ergebnis werden alle Ag-Nanowürfel an der Unterseite der Rohre wird. Verwenden einer Mikro den oberen Überstand zu entfernen, so dass ~ 100 &amp; mgr; l am Ende jedes Rohrs. </li><li> Füllen 1 ml DI-Wasser in jede dieserRohre (aus Schritt 1.3.17) erhalten haben. Vortex und beschallen (5 min) die Rohre. Nanowürfel sind jetzt in erster Linie VE-Wasser suspendiert. </li><li> Zentrifuge wieder die acht Röhrchen 5 min in Schritt 1.3.18 bei 5150 · g hergestellt. Alle Ag-Nanowürfel an der Unterseite der Rohre wird. Verwenden einer Mikro den oberen Überstand zu entfernen, so dass etwa 100 &amp; mgr; l am Ende jedes Rohrs. </li><li> Füllen 1 ml DI-Wasser in jedes der Rohre aus Schritt 1.3.19 erhalten. Vortex und beschallen die Rohre. Nanowürfel sind jetzt in VE-Wasser suspendiert. Die endgültige Lösung Nanowürfels aus dieser Synthese erhalten wird , die in 2B als Beispiel gezeigt. </li></ol></li></ol> 2. Gold Filmverdampfung Hinweis: Ein Elektronenstrahlverdampfer verwendet wurde , Gold (Au) -Filme auf gekauft Reinraum- Folien gereinigt, mit Chrom (Cr) , die als eine Haftschicht abzuscheiden. Der Verdampfungsprozess erfolgt in einer Vakuumkammer, die Moleküle ermöglichen, frei zu verdampfenin der Kammer und dann auf dem Substrat sublimieren. Der Betriebsablauf ist: <ol><li> Entlüften Sie die Kammer, durch &quot;Auto Vent&quot; drücken. </li><li> Offene Kammertür und Last Substrate in der Kuppel. </li><li> Schließen Sie die Tür und Abpumpen von &quot;Auto Pump&quot; drücken, dauert es ca. 1 Stunde für die Kammer nach unten zu pumpen , bis der Druck unter 5 · 10 -6 Torr ist. </li><li> Bearbeiten Sie das Rezept. Schicht # 1: Cr, Dicke: 5 nm, Abscheidungsrate: 1 Å / s; Schicht # 2: Au, Dicke: 50 nm, Abscheidungsrate: 2 Å / sec. </li><li> Auf das gewünschte Vakuumniveau erreicht, wird der Abscheidungsprozess des ersten Metalls starten automatisch von &quot;Auto Run&quot; drücken. Anmerkung: Während der Abscheidung wird die Hochspannungsmodul eingeschaltet ist und die Spannung beträgt 10 kV. Pistole Rotationsmodul eingeschaltet ist, und Vorrichtungsrotations beträgt 20 Umdrehungen pro Minute. Nachdem die erste Schicht beendet ist, wird das System automatisch in die Tasche Position des zweiten Metalls bewegen und beginnen Deposition. </li><li> Nachdem der gesamte Prozess abgeschlossen ist, drücken Sie &quot;Auto Vent&quot;, um die Kammer zu entlüften und die Probe herausnehmen. Anmerkung: Die Gesamtdicke der Au - Films betrug 50 nm und die Oberflächenrauhigkeit wurde mit einem Atomkraftmikroskop (AFM) , was eine typische quadratische Mittelwert (RMS) von 0,7 nm gemessen. Keine besondere Behandlung wurde der Kaufglassubstrate vor Au-Filmabscheidung durchgeführt. </li></ol> 3. Die Ablagerung von PE-Schichten <ol><li> Vorbereitung der Reagenzien <ol><li> Für das Natriumchlorid (NaCl) -Lösung, mit 500 ml deionisiertem Wasser 29 g NaCl-Pulver zu mischen. </li><li> Für das Polystyrolsulfonat (PSS) -Lösung, mit 500 ml DI-Wasser 29 g NaCl-Pulver mischen dann 1,5 ml der PSS-Stammlösung hinzufügen. </li><li> Für die Poly (allylamin) Hydrochlorid (PAH) -Lösung, mit 500 ml DI-Wasser 29 g NaCl-Pulver mischen dann 132 mg PAH hinzuzufügen. </li></ol></li><li> Schicht- für -Schicht - Abscheidungs Hinweis:PAH ist leicht positiv geladen, während PSS leicht negativ geladen ist. Da der Film in Abschnitt 2 oben hergestellt Au leicht negativ geladen ist, wird eine PAH-Schicht zuerst aufgebracht werden. Die folgenden Schritte werden im Detail zeigen, wie fünf PE-Schichten abzuscheiden: PAH / PSS / PAH / PSS / PAH. <ol><li> Zunächst deponieren eine PAH-Schicht durch die Goldfolie eingetaucht (hergestellt in Abschnitt 2 oben) in eine PAH-Lösung (hergestellt in Schritt 3.1.3) für 5 min. Dadurch ergibt sich eine PAH-Schicht oben auf dem Au-Film mit einer Dicke von ~ 1 nm. </li><li> Nach 5 min spülen Sie den Film Au + 1 PAH Schicht mit sauberem DI-Wasser. </li><li> Tauchen Sie die Au-Film + 1 PAH-Schicht in einer NaCl-Lösung (hergestellt in Schritt 3.1.1) für 1 min. </li><li> Tauchen Sie die Au-Film + 1 PAH-Schicht (nach dem Schritt 3.2.3) in eine PSS-Lösung für 5 min. Dies führt zu einer PSS-Schicht mit einer Dicke von ~ 1 nm auf der Oberseite der Schicht PAH. </li><li> Nach 5 min spülen Sie den Film Au + 1 PAH Schicht 1 PSS-Schicht mit sauberem DI-Wasser. </li><li> Tauchen Sie die Au film + 1 PAH Schicht + 1 PSS-Schicht in die NaCl-Lösung für 1 min. </li><li> Tauchen Sie die Au-Film + 1 PAH Schicht + 1 PSS-Schicht in die PAH-Lösung für 5 min. Dies resultiert in einer anderen PAH-Schicht mit einer Dicke von ~ 1 nm auf der Oberseite der PSS-Schicht (in Schritt 3.2.4 oben hergestellt). </li><li> Nach 5 Minuten, spülen Sie die Folie Au + 1 PAH +1 PSS + 1 PAH-Schichten mit sauberem DI-Wasser. </li><li> Tauchen Sie die Au-Film + 1 PAH + 1 PSS + 1 PAH-Schichten in die NaCl-Lösung für 1 min. </li><li> Tauchen Sie die Au-Film + 1 PAH + 1 PSS + 1 PAH-Schichten in die PAH-Lösung für 5 min. Dies resultiert in einer zweiten PSS-Schicht mit einer Dicke von ~ 1 nm auf der Oberseite der PAH-Schicht (die in Schritt 3.2.7 oben hergestellt wurde). </li><li> Nach 5 Minuten, spülen Sie die Folie Au + 1 PAH +1 PSS + 1 PAH + 1 PSS Schichten mit sauberem DI-Wasser. </li><li> Tauchen Sie die Au-Film + 1 PAH + 1 PSS + 1 PAH 1 PSS Schichten in die NaCl-Lösung für 1 min. </li><li> Tauchen Sie die Au-Film + 1 PAH + 1 PSS + 1 PAH +1 PSS Schichten in die PAH-Lösung für 5 min. Dieses Ergebniss in einem anderen PAH-Schicht mit einer Dicke von ~ 1 nm auf der Oberseite der PSS-Schicht (die in Schritt 3.2.10 oben hergestellt wurde). </li><li> Schließlich spülen Sie die Au-Film + 1 PAH + 1 PSS + 1 PAH 1 PSS + 1 PAH mit DI-Wasser und trocknen Sie das Probengas sauber Stickstoff. Hinweis: Die Gesamtdicke der fünf PE - Schichten in der Luft gemessen wurde , eine spektroskopische Ellipsometer bei Einfallswinkeln von 65 ° mit 70 ° und 75 °, mit einer Dicke von 5,0 ± 0,1 nm ergibt. </li></ol></li></ol> 4. Die Ablagerung von Cy5 Farbstoffmoleküle <ol><li> Bereiten Sie eine 25 &amp; mgr; M Cy5-Lösung mit VE-Wasser als Lösungsmittel. </li><li> Setzen Sie die Oberfläche der Probe (die eine Reihe von fünf PE-Schichten aufweist, wie in Abschnitt 3 oben beschrieben) zu 100 &amp; mgr; l einer 25 &amp; mgr; M Cy5-Lösung für 10 min. Erste Tropfen gegossen 100 ul der Cy5-Lösung (hergestellt in Schritt 4.1) auf die Probenoberfläche und dann ein Deckglas auf der Oberseite der Lösung Drop platzieren. Cy5-Moleküle werden in t integrierener oben PE-Schichten gleichmäßig. </li><li> Nach 10 Minuten, spülen Sie die Probe mit VE-Wasser und trocknen Sie es mit sauberem Stickstoffgas. </li></ol> 5. Die Ablagerung von Nanowürfel Nanopatch Antennen (NPA) zu bilden <ol><li> Verdünne die Nanowürfels Lösung aus Abschnitt 1 um einen Faktor von 1/100 unter Verwendung von DI-Wasser erhalten, die optische Untersuchung einzelner NPAs zu ermöglichen. </li><li> Verwenden Sie einen Mikropipette einen Tropfen von 20 &amp; mgr; l der verdünnten Lösung Nanowürfel zu platzieren (hergestellt in Schritt 5.1) auf ein sauberes Deckglas. Legen Sie die Probe (hergestellt in Abschnitt 4) in Kontakt mit dem Deckglas für 2 min. Daraus ergibt sich die Ag-Nanowürfel auf der oberen Klemme PAH Schicht immobilisiert werden, da die Nanowürfel hier synthetisiert werden negativ geladen ist und die obere Schicht PAH positiv geladen. </li><li> Nach 2 min, spülen Sie die Probe mit VE-Wasser und trocken mit sauberem Stickstoffgas. Hinweis: Die Schritte 5,1-5,3 beschreiben ein Verfahren , um eine Probe für optische Untersuchungen an einzelnen NPA vorzubereiten m mit einem Dunkelfeldicroscope (Dunkelfeld-Streuung). Um eine Probe für die Reflexionsmessungen vorzubereiten, ein ähnliches Verfahren, außer dass in Schritt angewendet wird 5.1 die ursprüngliche Nanowürfels Lösung um einen Faktor von 1/10 anstelle von 1/100 verdünnt. </li></ol> 6. Optische Messungen Hinweis: Ein speziell angefertigten optische Hell- / Dunkelfeld - Mikroskop bei diesen Messungen verwendet wird. Die NPA sind durch eine weiße Lichtquelle durch einen langen Arbeitsabstand Hell- / Dunkelfeldobjektiv beleuchtet. Das reflektierte / gestreute Licht von der NPAs wird durch dasselbe Objektiv gesammelt. Eine Lochblende (50 &amp; mgr; m Durchmesser) wird in einer Bildebene zu wählen Signal von einem einzelnen Nanoantenne verwendet. Eine Digitalkamera wird verwendet, um ein Farbbild zu erfassen. Ein Spektrometer und eine ladungsgekoppelte Vorrichtung (CCD) -Kamera verwendet spektralen Daten zu erwerben. Für Fluoreszenzmessungen a 633 nm continuous wave HeNe-Laser ist für die Anregung und das Signal wurde verwendet, spektral durch einen Langpassfilter gefiltert. <ol&gt; <li> Dunkelfeld - Streuspektrum einzelner NPA <ol><li> Unter Beleuchtung mit weißem Licht, einzelne NPA auf die Probe zu identifizieren , die in Abschnitt 5 unter Weißlicht - Beleuchtung, individuelle NPA erscheinen als helle, rot oder rosa farbigen Punkte wie in 4C gezeigt , hergestellt wurde. </li><li> Richten Sie eine einzige NPA mit der Lochblende eine Übersetzungsstufe verwendet wird. Stellen Sie sicher, dass das Dunkelfeld Streubild der NPA noch nach der Lochblende beobachtet wird. </li><li> Erwerben, um ein Spektrum des Streulichts von der NPA des Spektrometers und CCD-Kamera mit einem 1 sec Integrationszeit verwendet wird. Weil die Öffnungsfläche (50 &amp; mgr; m) viel größer ist als die physikalische Größe der NPA ist (~ 75 nm) enthält das Spektrum gestreuten Lichts von der NPA zusätzlich aus dem Bereich zu signalisieren, die NPA umgibt. </li><li> Bewegen Sie die Probe auf einen Bereich ohne NPA und erwerben ein weiteres Spektrum mit einem 1 s Integrationszeit. Dieses Spektrum stellt Streulicht aus derHintergrund. </li><li> Entfernen Sie die Probe mit NPA und legen Sie einen zertifizierten Reflexionsstandardprobe im Setup. Erwerben, um ein Spektrum des Streulichts mit einer 0,1 sec Integrationszeit, um das Signal von der NPA zu normieren. </li><li> Schließen Sie die Lochblende und erwerben ein Spektrum mit einer 0,1 sec Integrationszeit ohne Eingangssignal. Dieses Spektrum stellt die CCD dunklen zählt. </li><li> Berechnen Sie die endgültige Streuspektrum einer NPA wie folgt: <img alt="Gleichung 1" src="/files/ftp_upload/53876/53876eq1.jpg" /> wo ich NPA + Hintergrund, I Hintergrund, ich weißes Licht, ich dunkel CCD sind die Streuspektren von Schritten 6.1.3, gemessen 6.1.4, 6.1.5 und 6.1.6 sind. </li><li> Extrahieren der Plasmonresonanz des NPA durch den Schwerpunkt des Streuresonanzspitze zu berechnen. 16 </li></ol></li><li> Fluoreszenzverstärkung von Cy5 - Moleküle durch einzelne NPAs <ol><li> Unter Beleuchtung mit weißem Licht, einzelne NPA aus der Probe in Abschnitt vorbereitet identifizieren 5. Im Dunkelfeld, individuelle NPA erscheinen als helle, rot oder rosa farbigen Punkte wie in 4C gezeigt. </li><li> Richten Sie eine einzige NPA mit der Lochblende eine Übersetzungsstufe verwendet wird. Stellen Sie sicher, dass das Dunkelfeld Streubild der NPA von der Kamera nach der Lochblende platziert erkannt wird. </li><li> Drehen Sie den Weißlicht-Beleuchtung aus und drehen auf der 633 nm kontinuierliche Welle HeNe-Laser zur Anregung verwendet. </li><li> Platzieren ein 633 nm Langpasslaserfilter in dem optischen Weg unmittelbar vor dem Eintritt in das Spektrometer, um jegliche gestreute Laserlicht zu blockieren. </li><li> Erwerben ein Fluoreszenzspektrum der Emission von den Cy5 Moleküle eine 1 sec Integrationszeit verwendet wird. Weil die Öffnungsfläche (50 &amp; mgr; m) viel größer als die physikalische Größe der NPA ist (~ 75 nm) dieses Spektrum enthält Emission von beiden in der NPA eingebetteten Moleküle als well als Moleküle, die die NPA umgibt. </li><li> Bewegen Sie die Probe auf einen Bereich ohne NPA und erwerben ein weiteres Spektrum mit einer 1 sec Integrationszeit. Dieses Spektrum stellt die Emission von Molekülen im Hintergrund, ohne NPAs. </li><li> Bereiten Sie eine separate Probe, die als Kontrollprobe verwendet wird, nach dem Verfahren in den Abschnitten 3 und 4, in denen Cy5 Moleküle mit PE-Schichten auf einem Glasobjektträger eingebaut werden (ohne einen Au-Film und Ag-Nanowürfel). </li><li> Erwerben ein Fluoreszenzspektrum der Emission von Cy5-Molekülen auf der Kontrollprobe in dem vorhergehenden Schritt hergestellt 10 sec Integrationszeit verwendet wird. </li><li> Bestimmen Sie die Fluoreszenzverstärkungsfaktor durch die Fluoreszenzspektren gemessen in Schritten 6.2.5, 6.2.6 und 6.2.8, unter Berücksichtigung der CCD dunklen zählt, Normierung durch Flächeneinheit und Aufnahmezeiten. 12,14 </li></ol></li></ol>

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B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Plasmonic+Waveguide+Modes+of+Film-Coupled+Metallic+Nanocubes.">Plasmonic Waveguide Modes of Film-Coupled Metallic Nanocubes.</a> Nano Lett. 13 (12), 5866-5872 (2013).</li></ol>

The authors declare that they have no competing financial interests.

Silbernanowürfel wurden ähnliche Reaktionsbedingungen unter Verwendung von zuvor berichteten Synthesen chemisch synthetisiert. 2,12,17-20 Diese Synthese ermöglicht die Herstellung von Nanowürfel mit Seitenlängen von 50 bis 100 nm reichen. Zum Beispiel führt eine typische Heizzeit von 2,5 h in Nanowürfel mit Seitenlängen von ~ 75 nm. Eine längere Synthesezeit (&gt; 3 h) wird jedoch zu größeren Nanopartikel führen, dies in verschiedenen Formen wie abgeschnitten Nanowürfel oder Oktaeder auch dazu führen kann. Die endgültige Lösung wurde zentrifugiert und in entionisiertem Wasser resuspendiert und kann für mindestens einen Monat lang in einem Kühlschrank bei 4 ° C ohne nennenswerte Änderungen in den Streuspektren der Plasmonenresonanzen gespeichert werden. 12 Die Größe und Form der Ag-Nanowürfel aus dem Verfahren in dem obigen Protokoll dargestellt sind sehr empfindlich auf die Reinigung des RBF, seine Kappe und der Rührstab sowie die Qualität der EG-Lösung. NanopartiZyklen mit verschiedenen Formen wie abgerundete oder längliche Nanopartikel ist ein Zeichen, dass es mit einem dieser Schritte bei der Synthese wahrscheinlich ein Problem. Es wird daher empfohlen, dass die Schritte 1.1.1-1.1.4 und 1.2.1-1.2.2 von entscheidender Bedeutung sind. In 4b das Streuspektrum aus einer einzigen nanopatch Antenne gesammelt gezeigt , die eine starke Plasmonresonanz bei 650 nm aufweist. Eine solche Resonanz zeigt eine ausgezeichnete Modenbegrenzung in dem Spaltbereich zwischen dem Ag-Nanowürfels und Au-Film möglich gemacht durch qualitativ hochwertige Nanowürfel. Zusätzlich, wie ein Spektrum zu erhalten, ist es auch erforderlich, dass die Probe sauber ist, haben die Abstandsschichten (PE-Schichten) eine gleichmäßige Dicke und die zugrunde liegenden Au-Film glatt ist. Die starke Plasmonresonanz wird durch die in Figur 4c dargestellten Daten bestätigt , wo einzelne nanopatch Antennen können in dem Dunkelfeldbild und in Figur 4d beobachtet werden , wo große FluoreszenzErweiterung wird von Cy5-Moleküle sich in den Spaltbereich beobachtet. Es sollte auch beachtet werden, dass die Ag-Nanowürfel im Laufe der Zeit trotz der PVP-Beschichtung an der Luft bei Einwirkung oxidieren und somit empfiehlt es sich, daß optische Messungen sollten zubereitet oder innerhalb von 1 bis 3 Tagen am Tag durchgeführt werden, wird die Probe. Zur Minimierung der Oxidation ist es empfehlenswert, dass die Antennen nanopatch Proben im Vakuum oder Stickstoffgas gespeichert werden. Das Verfahren in diesem Papier ermöglicht die Herstellung von Ag-Nanowürfeln und Plasmonen nanopatch Antennen mit gut kontrollierten Dimensionen unter Verwendung von kolloidalem Synthese und eine Schicht-für-Schicht-Dip-Coating-Prozess. Im Vergleich zu anderen Techniken, wie beispielsweise optische oder Elektronenstrahllithografie stellte die Technik hier bietet das Potential für kostengünstige und großtechnische Produktion, während eine enge Größenverteilung von Nanopartikeln zu erzeugen. Eigenschaften der Plasmonen nanopatch Antennen in diesem Papier halten auch ein großes Versprechen fürneue Nanomaterialien durch Design aufweisen einzigartige Eigenschaften auf, die in ihrer makroskopischen Pendants nicht vorhanden. 12 spontane Verbesserungen Emissionsrate von 1000; Insbesondere haben diese Nanoantennen Rekord-Fluoreszenzverstärkung von eingebetteten Farbstoffmoleküle 30.000 übersteigt gezeigt; Ultra spontane Emission und eine hohe Quantenausbeute. 13,14 Zusätzlich wurde gefunden , daß Emittern auf diese nanopatch Antennen weisen stark gerichtete Emission , die für Anwendungen kritisch ist gekoppelt gezeigt , in Kopplung an einen externen Detektor oder Einmodenfaser erforderlich ist. Zukünftige Anwendungen der nanoskaligen Patchantennen können von ultraschnellen optoelektronischen Bauelementen wie Leuchtdioden, um einen hohen Wirkungsgrad Photodetektoren und photovoltaische Bauelemente, Sensor- und Quanteninformationsverarbeitung Technologien reichen. 12-14

In den letzten Jahren haben kolloidale Synthese von Nanopartikeln und die Montage von diesen in fortgeschrittene Strukturen große Interessen angezogen sowohl in der Forschung und industriellen Entwicklung. 1-4 Kolloidales Synthese von Nanopartikeln mehrere Vorteile gegenüber lithographisch hergestellten Nanostrukturen einschließlich überlegen Größe Homogenität haben, niedrige Kosten und die Möglichkeit, groß angelegte, parallele Produktion. Metall - Nanoteilchen, wie Silber (Ag) und Gold (Au) können lokalisierte Oberflächenplasmon - Polaritonen unterstützen und haben die Fähigkeit , Licht in einem Volumen viel kleiner als die Beugungsgrenze zu beschränken. 1,3-5 Der resultierende hohe Feldstärke erzeugt eine verstärkte lokale Zustandsdichte Licht-Materie-Wechselwirkungen ermöglicht auf der Nanoskala angepasst werden. Die jüngsten Bemühungen haben Verfahren gezeigt Ag und Au - Nanopartikeln in einer Vielzahl von Größen und Formen, einschließlich Dreiecke, 4,6 Käfige, 3,4 und Stangen zu synthetisieren4,7,8 zusätzlich zu den hier diskutierten Nanowürfel. Nanostrukturen mehrere Ag oder Au Nanokomponenten , bestehend aus auch Demonstrieren maßgeschneiderten Eigenschaften hergestellt worden. 1,9-11 Hier zeigen wir ein Verfahren Ag-Nanowürfel zu synthetisieren und was noch wichtiger ist, zu koppeln diese Ag-Nanowürfel mit einer darunter liegenden Au-Film, um plasmonic nanopatch Antennen zu bilden. Der Abstand zwischen Ag-Nanowürfel und dem Au-Film kann unter Verwendung einer Reihe von Polyelektrolyt Abstandsschichten mit ~ 1 nm Auflösung gesteuert werden. Wir zeigen auch, wie ein aktives Medium, wie einem organischen Farbstoff einzuarbeiten, in die plasmonic nanopatch Antennen. Aufgrund der stark begrenzten elektromagnetischen Feldern in den Spaltbereich zwischen den Nanowürfel und dem Au - Film, können die nanopatch Antennen für stark verbesserte Fluoreszenz- und spontane Emission der eingebetteten Farbstoffmoleküle verwendet werden. 12,13 Die in diesem Dokument vorgestellten Verfahren verallgemeinert werden können zu anderen Strahlern, such als kolloidale Festkörperquantenpunkte 14 oder zweidimensionale Halbleitermaterialien 15 und der Plasmonresonanz kann durch Variieren der Größe der Nanowürfel oder den Spalt über einen weiten Spektralbereich abgestimmt werden.

<table><tbody><tr><td colspan="4">&lt;strong&gt;Reagents&lt;/strong&gt;</td></tr><tr><td>Ethylene glycol&amp;nbsp;</td><td>J.T. Baker</td><td>9300</td><td>Must be anhydrous</td></tr><tr><td>Sodium hydrosulfide hydrate&amp;nbsp;&amp;nbsp;</td><td>Sigma Aldrich</td><td>161527</td><td></td></tr><tr><td>Poly vinylpyrrolidone&amp;nbsp;</td><td>Sigma Aldrich</td><td>856568</td><td></td></tr><tr><td>Hydrochroric acid BDH ARISTAR PLUS</td><td>VWR International</td><td>7647-01-0</td><td></td></tr><tr><td>Silver trifluoroacetate&amp;nbsp;</td><td>Sigma Aldrich</td><td>482307</td><td>Store in dark place</td></tr><tr><td>Acetone</td><td>Sigma Aldrich</td><td>48358</td><td></td></tr><tr><td>Nitric acid</td><td>Sigma Aldrich</td><td>7697-37-2</td><td>concentrated (70%), for cleaning</td></tr><tr><td>Poly(allylamine) hydrochloride (PAH)</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>283215</td><td></td></tr><tr><td>Polystyrene sulfonate&amp;nbsp; (PSS)</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>561223</td><td></td></tr><tr><td>Sodium Chloride&amp;nbsp;</td><td>Macron Inc.</td><td>7647</td><td></td></tr><tr><td>Sulfo-Cyanine5 carboxylic acid (Cy5)</td><td>Lumiprobe</td><td>13390</td><td>Fluorescent dye (molecular weight: 664.76 g/mol)</td></tr><tr><td colspan="4">&lt;strong&gt;Equipments&lt;/strong&gt;</td></tr><tr><td>Stirring hotplate with temperature control</td><td>VWR International</td><td>89000-338</td><td></td></tr><tr><td>Vortex mixers</td><td>VWR International</td><td>10153-834</td><td></td></tr><tr><td>Microcentrifuge</td><td>Thermoscientific</td><td>Model 59A</td><td></td></tr><tr><td>Silicone fluid&amp;nbsp;</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>63148-62-9</td><td></td></tr><tr><td>Micro-scale</td><td>Mettler Toledo</td><td>Model ML 104/03</td><td></td></tr><tr><td>Electron-beam metal evaporator&amp;nbsp;</td><td>CHA Industries</td><td>E-beam evaporator</td><td>Located inside a clean room</td></tr><tr><td>Pre-cleaned glass slides</td><td>Schott North America, Inc.</td><td>Nexterion Glass B&amp;nbsp;</td><td>Clean room pre-cleaned</td></tr><tr><td>25-ml 24/40 round-bottom flask</td><td>VWR International</td><td>60002-290</td><td></td></tr><tr><td>Magnetic stirring bar</td><td>VWR International</td><td>58948-116</td><td></td></tr><tr><td>Micropipettes (1&amp;ndash;10&amp;nbsp;ml, 10&amp;ndash;100&amp;nbsp;ml and 100&amp;ndash;1,000&amp;nbsp;ml)</td><td>VWR International</td><td></td><td></td></tr><tr><td>Ultrasonic cleaning bath</td><td>Branson Ultrasonic</td><td>Model 1510R-DTH</td><td></td></tr><tr><td>Stopwatch</td><td>VWR International</td><td></td><td></td></tr><tr><td>Eppendorf centrifugation tubes (1.5&amp;nbsp;ml)</td><td>VWR International</td><td>22364111</td><td></td></tr><tr><td>Poly(propylene) coning tubes (50&amp;nbsp;ml)</td><td>VWR International</td><td></td><td></td></tr><tr><td>Home built bright/darkfield microscope</td><td></td><td></td><td>75 W Xenon white light source, Nikon BF/DF 50X ELWD&lt;br/&gt; 0.55 NA, 8.2 mm WD objective, Nikon D90 digital camera, Acton 2300i spectrometer, Photometrics CoolSnap HQ charge coupled device (CCD) camera</td></tr><tr><td>He Ne laser (633&amp;nbsp;nm), 5&amp;nbsp;mW</td><td>Newport Corp.</td><td>R-30990</td><td></td></tr><tr><td>Reflectance standard</td><td>Lab Sphere</td><td>Model SRS-99-010</td><td></td></tr><tr><td>Laser long pass filter 633&amp;nbsp;nm</td><td>Semrock</td><td>LP02-633RU-25</td><td></td></tr></tbody></table>

colloidal synthesis of nanopatch antennas for applications in plasmonics and nanophotonics

Wir stellen ein Verfahren zur Synthese kolloidale Silbernanowürfel und die Verwendung dieser in Kombination mit glatter Goldfilm, plasmonic nanoskaligen Patchantennen herzustellen. Dies beinhaltet ein detailliertes Verfahren für die Herstellung von Dünnschichten mit einer gut gesteuerten Dicke über makroskopische Bereiche unter Verwendung von Schicht-für-Schicht-Abscheidung von Polyelektrolyten Polymeren, nämlich Poly (allylamin) hydrochlorid (PAH) und Polystyrolsulfonat (PSS). Diese Polyelektrolyte Abstandsschichten dienen als dielektrische Lücke zwischen Silbernanowürfeln und einem Goldfilm. Durch die Steuerung der Größe der Nanowürfel oder die Spaltdicke kann die Plasmonenresonanz von etwa 500 nm bis 700 nm eingestellt werden. Als nächstes zeigen wir, wie organische sulfo-cyanine5 Carbonsäure (Cy5) Farbstoffmoleküle in das dielektrische Polymer Spaltbereich der nanopatch Antennen zu integrieren. Schließlich zeigen wir Fluoreszenz der Farbstoffe Cy5 stark verbessert durch die spektral-Plasmon-Resonanz mit der Anregungsenergie passend und ter Cy5 Absorptionsspitze. Das hier vorgestellte Verfahren ermöglicht die Herstellung von Plasmonen nanopatch Antennen mit gut kontrollierten Dimensionen unter Verwendung von kolloidalem Synthese und eine Schicht-für-Schicht-Tauchbeschichtungsprozess mit dem Potential für kostengünstige und großtechnische Produktion. Diese nanopatch Antennen sind äußerst viel versprechend für praktische Anwendungen, beispielsweise im Bereich der Sensorik, ultraschnelle opto-elektronische Geräte und für hocheffiziente Photodetektoren.

Hier zeigen wir repräsentative Ergebnisse der Eigenschaften der Plasmonen nanopatch Antennen, einschließlich REM-Aufnahmen der Probenstruktur ein Reflexionsspektrum einer Sammlung von nanopatch Antennen und einem Streuspektrum von einem einzigen nanopatch Antenne. Die Energie der Plasmonresonanz der nanopatch Antennen hängt von der Größe der Nanowürfel, der Dicke des dielektrischen Spaltbereich, also die Anzahl von PE - Schichten, sowie das dielektrische Material. In dem Verfahren oben präsentierten wir Ag-Nanowürfel mit einer durchschnittlichen Seitenlänge von 75 nm und leicht abgerundeten Ecken erhalten haben (Krümmungsradius ~ 10 nm) beschichtet in einer PVP-Schicht mit einer geschätzten Dicke von 1-3 nm. In Kombination mit den 5 PE-Schichten und Goldfilm, dieses Ergebnis in einer Plasmonenresonanz zentriert bei ~ 650 nm mit einer vollen Breite bei Halbmaximum (FWHM) von ~ 50 nm. Dies wiederum hat eine gute spektrale Überlappung mit der Absorption und Emissionswellenlänge von ter Cy5-Moleküle, die bei 646 und 662 nm zentriert ist, respectively. 3A zeigt eine REM - Aufnahme einer Probe mit einer hohen Konzentration an Nanowürfel. Diese Nanowürfel wurden auf einem Au-Film abgeschieden mit 5 PE-Schichten. Solche REM-Aufnahmen, die Gesamtqualität der Nanowürfel Synthese zu überprüfen, verwendet werden; jedoch sind diese Proben nicht für die weitere optische Messungen verwendet, wie die Dichte der Nanowürfel zu hoch ist. Zusätzlich aufgrund der hohen Dichte, einige Nanowürfel auf der Oberfläche liegen, nicht die die plasmonic nanopatch Antennenstruktur zu bilden, wesentlich ist. 3B zeigt ein REM - Bild einer Probe von Nanowürfel hergestellt , eine Nanowürfels Lösung , die um einen Faktor von 1/10 verdünnt wurde. Diese Probe wird für die Messungen verwendet, in denen die Reflektivität von weißem Licht aus einem Ensemble von nanopatch Antennen gemessen wurde, um zu bestimmenGesamt - Plasmon - Resonanz. 3C zeigt ein REM - Bild einer Probe von Nanowürfel hergestellt , eine Nanowürfels Lösung , die um einen Faktor von 1/100 verdünnt wurde. Diese Probe wird für die Messungen der Streuung eines einzelnen nanopatch Antenne verwendet. die verdünnte Lösung Nanowürfel Mit dieser Funktion können einzelne nanopatch Antennen durch die Verwendung eines kleinen Pinhole räumlich getrennt in einer Bildebene zu sein. 4A zeigt ein Reflexionsspektrum, nach Normierung mit dem weißen Licht Hintergrund, gemessen von einer ähnlichen Probe zu dem in dem SEM - Bild in 3B gezeigt. 4B zeigt einen Streuspektrum von einem einzelnen nanopatch Antenne ähnlich wie die Probe in der gezeigten REM - Aufnahme in 3C. 4C zeigt ein Dunkelfeldbild einer nanopatch Antenne Probe (hergestellt von einem 1/100 verdünnte Lösung Nanowürfel auf einem Goldfilm mit 5 PE-Schichten) aufgenommen von einer Nikon D90 Digitalkamera verteilt. Die beobachteten hellen roten Punkte sind aufgrund der Streuung von weißem Licht aus einzelnen nanopatch Antennen. Ein paar Flecken beobachtet andere Farben als rot zu haben, was ein Ergebnis der Nanowürfel mit verschiedenen Größen oder größere Nanopartikel mit nicht-kubischen Formen ist. 4D zeigt zwei Fluoreszenzspektren, die man von einem einzigen nanopatch Antenne gemessen (aus einer Probe , ähnlich der in 3C gezeigt) und der andere aus einer Kontrollprobe , bestehend aus einem Glasobjektträger mit der gleichen Anzahl von PE - Schichten und die Dichte der Cy5 Farbstoffmoleküle. Die Fluoreszenzintensität von Cy5 Moleküle an die nanopatch Antenne gekoppelt ist viel stärker als auf dem Glasträger. Dies ergibt sich aus einer verbesserten Anregungsfrequenz sowie eine modifizierte Strahlungsmuster und erhöhte Quanteneffizienz der Farbstoffmoleküle. 1<html> 2 für die Hintergrundfluoreszenz und Normalisierung pro Flächeneinheit Nach der Korrektur durch die Fläche unter der Nanowürfels mit dem Anregungs Punktgrße Dividieren, 12 wir einen Verstärkungsfaktor von ~ 12.000 von den Daten , dargestellt in Figur 4D erhalten. Dieser Verstärkungsfaktor ist kleiner verglichen mit dem zuvor berichteten Wert von 30.000 12 wahrscheinlich auf die Verwendung eines Au anstelle von Ag - Film, die Erhöhung nicht-Strahlungsverlusten. <img alt="Abbildung 1" src="/files/ftp_upload/53876/53876fig1.jpg" /> Abbildung 1. Ausrüstung Setup für Ag - Nanowürfels Synthese. (A) Eine Fotografie des Geräteeinrichtung , welche die Wärmebad auf dem Rühren Heizplatte mit Temperaturregelung. (B) Eine Nahaufnahme des Rundkolben (RBF) , um die Nanowürfel Lösung während der Synthese enthält. Die Einrichtung ist mit der richtigen Belüftung im Inneren einer Abzugshaube.tps: //www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/53876/53876fig1large.jpg &quot;target =&quot; _ blank &quot;&gt; Bitte hier klicken, um eine größere Version dieser Figur zu sehen. <img alt="Figur 2" src="/files/ftp_upload/53876/53876fig2.jpg" /> Abbildung 2. Bilder von der Nanowürfel Lösung. (A) NanoCube Lösung nach der 2,5-Stunden - Synthese und (B) nach der Übertragung auf kleinere Rohre und resuspendierten in de-ionisiertem Wasser. <a href="https://www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/53876/53876fig2large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier</a> , um <a href="https://www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/53876/53876fig2large.jpg" target="_blank">eine größere Version dieser Figur zu sehen .</a> <img alt="Figur 3" src="/files/ftp_upload/53876/53876fig3highres.jpg" width="700" /> Abbildung 3. REM - Charakterisierungen von Ag - Nanowürfel. (A) REM - Aufnahme einer konzentrierten Nanowürfel Probe, (B) eine verdünnte (1/10)Nanowürfel Probe, und (C) eine verdünnte (1/100) Nanowürfel Probe. <a href="https://www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/53876/53876fig3highres.jpg" target="_blank">Bitte hier klicken</a> , um <a href="https://www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/53876/53876fig3highres.jpg" target="_blank">eine größere Version dieser Figur zu sehen.</a> <img alt="Abbildung 4" src="/files/ftp_upload/53876/53876fig4highres.jpg" width="700" /> Abbildung 4. Optische Charakterisierungen von nanopatch Antennen. (A) Normalized Reflexionsspektrum von einem Ensemble von nanopatch Antennen gemessen (nicht verwässerter Nanowürfel - Lösung). (B) Scattering Spektrum von einem einzelnen nanopatch Antenne (1/100 verdünnt Nanowürfel - Lösung). (C) Ein Dunkelfeldbild einer nanopatch Antenne Probe (1/100 verdünnt Nanowürfel - Lösung) unter Beleuchtung mit weißem Licht gemacht. Jedes der hellen roten Punkt entspricht einem einzelnen plasmonic nanopatch Antenne. (D) Die Fluoreszenz von Cy5 Farbstoffmoleküle einbettended in einer nanopatch Antenne (rote Linie) im Vergleich zu der aus einem Glasobjektträger mit einer gleichen Konzentration von Cy5 Farbstoffen (gestrichelte schwarze Linie). <a href="https://www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/53876/53876fig4highres.jpg" target="_blank">Bitte hier klicken</a> , um <a href="https://www-jove-com.remotexs.ntu.edu.sg/files/ftp_upload/53876/53876fig4highres.jpg" target="_blank">eine größere Version dieser Figur zu sehen.</a>

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Colloidal Synthesis of Nanopatch Antennas for Applications in Plasmonics and Nanophotonics

Ein Protokoll für die kolloidalen Synthese von Silbernanowürfel und die Herstellung von Plasmonen nanoskaligen Patch-Antennen mit Sub-10 nm Lücken vorgestellt.

Kolloidales Synthese von Nanopatch Antennen für Anwendungen in Plasmonics und Nanophotonics

We present a method for colloidal synthesis of silver nanocubes and the use of these in combination with a smooth gold film, to fabricate plasmonic ...

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Nanyang Technological University

Research

JoVE Journal

Engineering

11.0K Aufrufe.  Duke University.  Ein Protokoll für die kolloidalen Synthese von Silbernanowürfel und die Herstellung von Plasmonen nanoskaligen Patch-Antennen mit Sub-10 nm Lücken vorgestellt. 

Serie: Colloidal Synthesis of Nanopatch Antennas for Applications in Plasmonics and Nanophotonics

Template Directed Synthesis of Plasmonic Gold Nanotubes with Tunable IR Absorbance

A nearly parallel array of pores can be produced by anodizing aluminum foils in acidic environments1, 2. Applications of anodic aluminum oxide (AAO) membranes have been under development since the 1990's and have become a common method to template the synthesis of high aspect ratio nanostructures, mostly by electrochemical growth or pore-wetting. Recently, these membranes have become commercially available in a wide range of pore sizes and densities, leading to an extensive library of functional nanostructures being synthesized from AAO membranes. These include composite nanorods, nanowires and nanotubes made of metals, inorganic materials or polymers 3-10. Nanoporous membranes have been used to synthesize nanoparticle and nanotube arrays that perform well as refractive index sensors, plasmonic biosensors, or surface enhanced Raman spectroscopy (SERS) substrates 11-16, as well as a wide range of other fields such as photo-thermal heating 17, permselective transport 18, 19, catalysis 20, microfluidics 21, and electrochemical sensing 22, 23. Here, we report a novel procedure to prepare gold nanotubes in AAO membranes. Hollow nanostructures have potential application in plasmonic and SERS sensing, and we anticipate these gold nanotubes will allow for high sensitivity and strong plasmon signals, arising from decreased material dampening 15.

Solution-suspendable gold nanotubes with controlled dimensions can be synthesized by electrochemical deposition in porous anodic aluminum oxide (AAO) membranes using a hydrophobic polymer core. Gold nanotubes and nanotube arrays hold promise for applications in plasmonic biosensing, surface-enhanced Raman spectroscopy, photo-thermal heating, ionic and molecular transport, microfluidics, catalysis and electrochemical sensing.

Template Gezielte Synthese von Plasmonic Gold-Nanoröhren mit einstellbaren IR Absorption

A nearly parallel array of pores can be produced by anodizing aluminum foils in acidic environments1, 2. Applications of anodic aluminum oxide (AAO) ...

Forschung

Chemie

A Technique to Functionalize and Self-assemble Macroscopic Nanoparticle-ligand Monolayer Films onto Template-free Substrates

This protocol describes a self-assembly technique to create macroscopic monolayer films composed of ligand-coated nanoparticles1,2. The simple, robust and scalable technique efficiently functionalizes metallic nanoparticles with thiol-ligands in a miscible water/organic solvent mixture allowing for rapid grafting of thiol groups onto the gold nanoparticle surface. The hydrophobic ligands on the nanoparticles then quickly phase separate the nanoparticles from the aqueous based suspension and confine them to the air-fluid interface. This drives the ligand-capped nanoparticles to form monolayer domains at the air-fluid interface.&#160; The use of water-miscible organic solvents is important as it enables the transport of the nanoparticles from the interface onto template-free substrates.&#160; The flow is mediated by a surface tension gradient3,4 and creates macroscopic, high-density, monolayer nanoparticle-ligand films.&#160; This self-assembly technique may be generalized to include the use of particles of different compositions, size, and shape and may lead to an efficient assembly method to produce low-cost, macroscopic, high-density, monolayer nanoparticle films for wide-spread applications.

A simple, robust and scalable technique to functionalize and self-assemble macroscopic nanoparticle-ligand monolayer films onto template-free substrates is described in this protocol.

Eine Technik, um auf Vorlage freie Substrate zu funktionalisieren und Selbstorganisation makroskopische Nanopartikel-Liganden-Monolayer Films

This protocol describes a self-assembly technique to create macroscopic monolayer films composed of ligand-coated nanoparticles1,2. The simple, robust and ...

Evaluating Plasmonic Transport in Current-carrying Silver Nanowires

Plasmonics is an emerging technology capable of simultaneously transporting a plasmonic signal and an electronic signal on the same information support1,2,3. In this context, metal nanowires are especially desirable for realizing dense routing networks4. A prerequisite to operate such shared nanowire-based platform relies on our ability to electrically contact individual metal nanowires and efficiently excite surface plasmon polaritons5 in this information support. In this article, we describe a protocol to bring electrical terminals to chemically-synthesized silver nanowires6 randomly distributed on a glass substrate7. The positions of the nanowire ends with respect to predefined landmarks are precisely located using standard optical transmission microscopy before encapsulation in an electron-sensitive resist. Trenches representing the electrode layout are subsequently designed by electron-beam lithography. Metal electrodes are then fabricated by thermally evaporating a Cr/Au layer followed by a chemical lift-off. The contacted silver nanowires are finally transferred to a leakage radiation microscope for surface plasmon excitation and characterization8,9. Surface plasmons are launched in the nanowires by focusing a near infrared laser beam on a diffraction-limited spot overlapping one nanowire extremity5,9. For sufficiently large nanowires, the surface plasmon mode leaks into the glass substrate9,10. This leakage radiation is readily detected, imaged, and analyzed in the different conjugate planes in leakage radiation microscopy9,11. The electrical terminals do not affect the plasmon propagation. However, a current-induced morphological deterioration of the nanowire drastically degrades the flow of surface plasmons. The combination of surface plasmon leakage radiation microscopy with a simultaneous analysis of the nanowire electrical transport characteristics reveals the intrinsic limitations of such plasmonic circuitry.

Silver nanowires can simultaneously transport electrons and optical information in the form of surface plasmons. A procedure is described here to realize such a shared circuitry and the limitations at propagating both information carriers are evaluated.

Plasmonics is an emerging technology capable of simultaneously transporting a plasmonic signal and an electronic signal on the same information ...

Ingenieurwesen

Utilization of Plasmonic and Photonic Crystal Nanostructures for Enhanced Micro- and Nanoparticle Manipulation

A method to manipulate the position and orientation of submicron particles nondestructively would be an incredibly useful tool for basic biological research. Perhaps the most widely used physical force to achieve noninvasive manipulation of small particles has been dielectrophoresis(DEP).1 However, DEP on its own lacks the versatility and precision that are desired when manipulating cells since it is traditionally done with stationary electrodes. Optical tweezers, which utilize a three dimensional electromagnetic field gradient to exert forces on small particles, achieve this desired versatility and precision.2 However, a major drawback of this approach is the high radiation intensity required to achieve the necessary force to trap a particle which can damage biological samples.3 A solution that allows trapping and sorting with lower optical intensities are optoelectronic tweezers (OET) but OET's have limitations with fine manipulation of small particles; being DEP-based technology also puts constraint on the property of the solution.4,5
This video article will describe two methods that decrease the intensity of the radiation needed for optical manipulation of living cells and also describe a method for orientation control. The first method is plasmonic tweezers which use a random gold nanoparticle (AuNP) array as a substrate for the sample as shown in Figure 1. The AuNP array converts the incident photons into localized surface plasmons (LSP) which consist of resonant dipole moments that radiate and generate a patterned radiation field with a large gradient in the cell solution. Initial work on surface plasmon enhanced trapping by Righini et al and our own modeling have shown the fields generated by the plasmonic substrate reduce the initial intensity required by enhancing the gradient field that traps the particle.6,7,8 The plasmonic approach allows for fine orientation control of ellipsoidal particles and cells with low optical intensities because of more efficient optical energy conversion into mechanical energy and a dipole-dependent radiation field. These fields are shown in figure 2 and the low trapping intensities are detailed in figures 4 and 5. The main problems with plasmonic tweezers are that the LSP's generate a considerable amount of heat and the trapping is only two dimensional. This heat generates convective flows and thermophoresis which can be powerful enough to expel submicron particles from the trap.9,10 The second approach that we will describe is utilizing periodic dielectric nanostructures to scatter incident light very efficiently into diffraction modes, as shown in figure 6.11 Ideally, one would make this structure out of a dielectric material to avoid the same heating problems experienced with the plasmonic tweezers but in our approach an aluminum-coated diffraction grating is used as a one-dimensional periodic dielectric nanostructure. Although it is not a semiconductor, it did not experience significant heating and effectively trapped small particles with low trapping intensities, as shown in figure 7. Alignment of particles with the grating substrate conceptually validates the proposition that a 2-D photonic crystal could allow precise rotation of non-spherical micron sized particles.10 The efficiencies of these optical traps are increased due to the enhanced fields produced by the nanostructures described in this paper.

Plasmonic tweezers and photonic crystal nanostructures are shown to produce useful enhancements in the efficiency and orientation control of optically trapping micro- and nano-particles.

Nutzung von Plasmonic und Photonic Crystal Nanostrukturen für verbesserte Mikro-und Nanopartikel-Manipulation

A method to manipulate the position and orientation of submicron particles nondestructively would be an incredibly useful tool for basic biological ...

Biotechnik

Synthesis of Immunotargeted Magneto-plasmonic Nanoclusters

Magnetic and plasmonic properties combined in a single nanoparticle provide a synergy that is advantageous in a number of biomedical applications including contrast enhancement in novel magnetomotive imaging modalities, simultaneous capture&#160;and detection of circulating tumor cells (CTCs),&#160;and multimodal molecular imaging combined with photothermal therapy of cancer cells. These applications have stimulated significant interest in development of protocols for synthesis of magneto-plasmonic nanoparticles with optical absorbance in the near-infrared (NIR) region and a strong magnetic moment. Here, we present a novel protocol for synthesis of such hybrid nanoparticles that is based on an oil-in-water microemulsion method. The unique feature of the protocol described herein is synthesis of magneto-plasmonic nanoparticles of various sizes from primary blocks which also have magneto-plasmonic characteristics. This approach yields nanoparticles with a high density of magnetic and plasmonic functionalities which are uniformly distributed throughout the nanoparticle volume. The hybrid nanoparticles can be easily functionalized by attaching antibodies through the Fc moiety leaving the Fab portion that is responsible for antigen binding available for targeting.

Here, we describe a protocol for synthesis of magneto-plasmonic nanoparticles with a strong magnetic moment and a strong near-infrared (NIR) absorbance. The protocol also includes antibody conjugation to the nanoparticles through the Fc moiety for various biomedical applications which require molecular specific targeting.

Synthese von Immunotargeted Magneto-Plasmonen Nanocluster

Magnetic and plasmonic properties combined in a single nanoparticle provide a synergy that is advantageous in a number of biomedical applications ...

Using Polystyrene-block-poly(acrylic acid)-coated Metal Nanoparticles as Monomers for Their Homo- and Co-polymerization

We present a template-free method for &#8220;polymerizing&#8221; nanoparticles into long chains without side branches. A variety of nanoparticles are encapsulated in polystyrene-block-poly(acrylic acid) (PSPAA) shells and then used as monomers for their self-assembly. Spherical PSPAA micelles upon acid treatment are known to assemble into cylindrical micelles. Exploiting this tendency, the core-shell nanoparticles are induced to aggregate, coalesce, and then transform into long chains. When more than one type of nanoparticles are used, random and block &#8220;copolymers&#8221; of nanoparticles can be obtained. Detailed procedures are reported for the PSPAA encapsulation of nanoparticles, homo- and co-polymerization of the core-shell nanoparticles, separation and purification of the resulting nanoparticle chains. Transformations of single-line chains into double- and triple-line chains are also presented. The synergy between the polymer shell and the embedded nanoparticles leads to an unusual chain-growth polymerization mode, giving long nanoparticle chains that are distinct from the products of the traditional step-growth aggregation process.

Using Polystyrene-block-polyacrylic acid-coated Metal Nanoparticles as Monomers for Their Homo- and Co-polymerization

We report protocols for &#8220;polymerizing&#8221; various types of polymer-encapsulated metal nanoparticles into long chains of &#8220;homo-&#8220; and &#8220;co-polymers&#8221;.

Verwendung Polystyrol-<em&gt; Block</em&gt; -Poly (Acrylsäure) beschichteten Metallnanopartikel als Monomere für ihre Homo- und Polymerisation

We present a template-free method for &#8220;polymerizing&#8221; nanoparticles into long chains without side branches. A variety of nanoparticles are ...

Synthesis, Characterization, and Functionalization of Hybrid Au/CdS and Au/ZnS Core/Shell Nanoparticles

Plasmonic nanoparticles are an attractive material for light harvesting applications due to their easily modified surface, high surface area and large extinction coefficients which can be tuned across the visible spectrum. Research into the plasmonic enhancement of optical transitions has become popular, due to the possibility of altering and in some cases improving photo-absorption or emission properties of nearby chromophores such as molecular dyes or quantum dots. The electric field of the plasmon can couple with the excitation dipole of a chromophore, perturbing the electronic states involved in the transition and leading to increased absorption and emission rates. These enhancements can also be negated at close distances by energy transfer mechanism, making the spatial arrangement of the two species critical. Ultimately, enhancement of light harvesting efficiency in plasmonic solar cells could lead to thinner and, therefore, lower cost devices. The development of hybrid core/shell particles could offer a solution to this issue. The addition of a dielectric spacer between a gold nanoparticles and a chromophore is the proposed method to control the exciton plasmon coupling strength and thereby balance losses with the plasmonic gains. A detailed procedure for the coating of gold nanoparticles with CdS and ZnS semiconductor shells is presented. The nanoparticles show high uniformity with size control in both the core gold particles and shell species allowing for a more accurate investigation into the plasmonic enhancement of external chromophores.

The synthesis of uniform gold nanoparticles coated with semiconductor shells of CdS or ZnS is performed. The semiconductor coating is conducted by first depositing a silver sulfide shell and exchanging the silver cations for zinc or cadmium cations.

Synthese, Charakterisierung und Funktionalisierung von Hybrid Au / CdS und Au / ZnS Kern / Schale-Nanopartikel

Plasmonic nanoparticles are an attractive material for light harvesting applications due to their easily modified surface, high surface area and large ...

Fabrication of Periodic Gold Nanocup Arrays Using Colloidal Lithography

Within recent years, the field of plasmonics has exploded as researchers have demonstrated exciting applications related to chemical and optical sensing in combination with new nanofabrication techniques. A plasmon is a quantum of charge density oscillation that lends nanoscale metals such as gold and silver unique optical properties. In particular, gold and silver nanoparticles exhibit localized surface plasmon resonances-collective charge density oscillations on the surface of the nanoparticle-in the visible spectrum. Here, we focus on the fabrication of periodic arrays of anisotropic plasmonic nanostructures. These half-shell (or nanocup) structures can exhibit additional unique light-bending and polarization-dependent optical properties that simple isotropic nanostructures cannot. Researchers are interested in the fabrication of periodic arrays of nanocups for a wide variety of applications such as low-cost optical devices, surface-enhanced Raman scattering, and tamper indication. We present a scalable technique based on colloidal lithography in which it is possible to easily fabricate large periodic arrays of nanocups using spin-coating and self-assembled commercially available polymeric nanospheres. Electron microscopy and optical spectroscopy from the visible to near-infrared (near-IR) was performed to confirm successful nanocup fabrication. We conclude with a demonstration of the transfer of nanocups to a flexible, conformal adhesive film.

We demonstrate the fabrication of periodic gold nanocup arrays using colloidal lithographic techniques and discuss the importance of nanoplasmonic films.

Herstellung von periodischen Gold Nanocup Arrays mit kolloidalen Lithographie

Within recent years, the field of plasmonics has exploded as researchers have demonstrated exciting applications related to chemical and optical sensing ...

Photodeposition of Pd onto Colloidal Au Nanorods by Surface Plasmon Excitation

A protocol is described to photocatalytically guide Pd deposition onto Au nanorods (AuNR) using surface plasmon resonance (SPR). Excited plasmonic hot electrons upon SPR irradiation drive reductive deposition of Pd on colloidal AuNR in the presence of [PdCl4]2-. Plasmon-driven reduction of secondary metals potentiates covalent, sub-wavelength deposition at targeted locations coinciding with electric field &#8220;hot-spots&#8221; of the plasmonic substrate using an external field (e.g., laser). The process described herein details a solution-phase deposition of a catalytically-active noble metal (Pd) from a transition metal halide salt (H2PdCl4) onto aqueously-suspended, anisotropic plasmonic structures (AuNR). The solution-phase process is amenable to making other bimetallic architectures. Transmission UV-vis monitoring of the photochemical reaction, coupled with ex situ XPS and statistical TEM analysis, provide immediate experimental feedback to evaluate properties of the bimetallic structures as they evolve during the photocatalytic reaction. Resonant plasmon irradiation of AuNR in the presence of [PdCl4]2- creates a thin, covalently-bound Pd0 shell without any significant dampening effect on its plasmonic behavior in this representative experiment/batch. Overall, plasmonic photodeposition offers an alternative route for high-volume, economical synthesis of optoelectronic materials with sub-5 nm features (e.g., heterometallic photocatalysts or optoelectronic interconnects).

A protocol for anisotropic photodeposition of Pd onto aqueously-suspended Au nanorods via localized surface plasmon excitation is presented.

Photodeposition von Pd auf kolloidale Au Nanostäbe durch Surface Plasmon Erregung

A protocol is described to photocatalytically guide Pd deposition onto Au nanorods (AuNR) using surface plasmon resonance (SPR). Excited plasmonic hot ...

Preparation of Silver-Palladium Alloyed Nanoparticles for Plasmonic Catalysis under Visible-Light Illumination

Localized surface plasmon resonance (LSPR) in plasmonic nanoparticles (NPs) can accelerate and control the selectivity of a variety of molecular transformations. This opens possibilities for the use of visible or near-IR light as a sustainable input to drive and control reactions when plasmonic nanoparticles supporting LSPR excitation in these ranges are employed as catalysts. Unfortunately, this is not the case for several catalytic metals such as palladium (Pd). One strategy to overcome this limitation is to employ bimetallic NPs containing plasmonic and catalytic metals. In this case, the LSPR excitation in the plasmonic metal can contribute to accelerate and control transformations driven by the catalytic component. The method reported herein focuses on the synthesis of bimetallic silver-palladium (Ag-Pd) NPs supported on ZrO2 (Ag-Pd/ZrO2) that acts as a plasmonic-catalytic system. The NPs were prepared by co-impregnation of corresponding metal precursors on the ZrO2 support followed by simultaneous reduction leading to the formation of bimetallic NPs directly on the ZrO2 support. The Ag-Pd/ZrO2 NPs were then used as plasmonic catalysts for the reduction of nitrobenzene under 425 nm illumination by LED lamps. Using gas chromatography (GC), the conversion and selectivity of the reduction reaction under the dark and light irradiation conditions can be monitored, demonstrating the enhanced catalytic performance and control over selectivity under LSPR excitation after alloying non-plasmonic Pd with plasmonic metal Ag. This technique can be adapted to a wide range of molecular transformations and NPs compositions, making it useful for the characterization of the plasmonic catalytic activity of different types of catalysis in terms of conversion and selectivity.

Presented here is a protocol for the synthesis of silver-palladium (Ag-Pd) alloy nanoparticles (NPs) supported on ZrO2 (Ag-Pd/ZrO2). This system allows for harvesting energy from visible light irradiation to accelerate and control molecular transformations. This is illustrated by nitrobenzene reduction under light irradiation catalyzed by Ag-Pd/ZrO2 NPs.

Kolloidales Synthese von Nanopatch Antennen für Anwendungen in Plasmonics und Nanophotonics

Zusammenfassung

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