الهدف العام هو تحسين فهمنا لعمليات التفاعل والنقل في واجهات المياه الصلبة عند درجة حرارة مرتفعة وعلى نطاق مجهري. من خلال التحليل الطيفي لرامان للخلايا السائلة ، ندرس التآكل المائي لزجاج السيليكات المسامية لأنها تقدم مادة مفضلة لتثبيت النفايات النووية عالية المستوى. توجد التحديات الحالية في احتباس الجيوب الهوائية أثناء إغلاق الخلية والتآكل الجانبي العلوي للزجاج بسبب الفجوة المملوءة بالمحلول بين نافذة الياقوت وعينة الزجاج نفسها.
خاصة بالنسبة للتجارب طويلة المدى ، يمكن لمنتجات التآكل هذه أن تقلل من نسبة الإشارة إلى الضوضاء للأطياف والدقة المكانية. باستخدام طريقة جديدة في الموقع ، نحقق بشكل خاص في عمليات التفاعل والنقل التي لا تزال محل نقاش والتي تتحكم في تآكل الزجاج في البيئات المائية على مدى الجداول الزمنية الجيولوجية. تعتبر نماذج تآكل الزجاج الحالية مثيرة للجدل إلى حد كبير ، وبالتالي تتطلب مزيدا من البيانات في الوقت الفعلي التي يتم حلها مكانيا لتحسين النماذج التحليلية والعددية التي تتنبأ بالسلوك طويل المدى لزجاج النفايات النووية ، بالإضافة إلى أي تقنية للزجاج في المحاليل المائية.
أثارت أحدث النتائج مزيدا من التساؤلات حول كيفية تآكل الزجاج ذاتي الإشعاع في ظل ظروف الأس الهيدروجيني المميزة وعلى مدى فترة زمنية أطول فيما يتعلق بآليات تآكل الزجاج التي تمت مناقشتها حاليا. للبدء ، قم بطحن قسيمة العينة الزجاجية باستخدام ورق كربيد السيليكون 600 حصى على جانبين متقابلين حتى تتناسب مع حامل عينة PTFE. قم بتركيب حامل PTFE الذي يحتوي على العينة الزجاجية في حامل عينة معدني أكبر للتحضير لطحن الجانب العلوي من القسيمة الزجاجية حتى يصبح مستويا مع حامل PTFE.
بمجرد أن تصبح عينة PTFE وحامل العينة المعدنية في مستوى واحد تقريبا ، قم بطحن السطح باستخدام ورق كربيد السيليكون 1 ، 000 حصى. قم بتلميع الجانب العلوي من العينة داخل حامل PTFE بقطعة قماش تلميع بثلاثة ميكرومتر لمدة 20 دقيقة على الأقل. لقياس خاصية وضع رامان للعينة والحل ، انقر فوق الاستحواذ.
بالنسبة لعينة زجاج البورسليكات ، اضبط نطاق النافذة الطيفية الأول من 200 إلى 1 ، 735 سم عكسي. لقياس أوضاع رامان للمياه الجزيئية ، اضبط نطاق النافذة الثانية من 2 ، 800 إلى 4 ، 000 سنتيمتر معكوس. للحصول على إشارة شدة كافية للزجاج والماء ، قم بقياس النوافذ الطيفية لمدة سبع ثوان وثانيتين على التوالي.
لتحقيق أفضل نسبة إشارة ممكنة إلى الضوضاء ، اضبط التراكم على خمس جولات. اضبط عرض شق مدخل مقياس الطيف على 200 ميكرومتر ، والثقب متحد البؤر إلى 600 ميكرومتر لتحسين دقة العمق. ضع مصباح النيون بجانب مسار شعاع الضوء المتناثر.
للبدء ، ضع غسالة السيليكون على غطاء خلية السائل المقلوب. ثم ضع نافذة الياقوت وحامل عينة PTFE بحيث يكون الجانب العلوي من العينة مواجها لنافذة الياقوت. قم بإصلاح موضع غسالة السيليكون ونافذة الياقوت والعينة باستخدام الغطاء اللولبي.
أدخل الحلقة O في الأخدود المرفق. قم بحقن المحلول التفاعلي من جانبي المفاعل حتى يتم تغطية مخرج الأنبوب داخل المفاعل بالكامل ، مما يضمن عدم احتجاز الهواء. بعد ذلك ، أغلق الصمامات قبل إزالة المحقنة لمنع تراكم الهواء في الأنبوب أو الصمامات.
أضف المحلول المتبقي من أعلى وعاء المفاعل حتى يشكل المحلول غضروفا مجزوفا محدبا. املأ المساحات الخالية لغطاء تثبيت العينة عن طريق تقطير المحلول بعناية على طول الجانبين الأيمن والأيسر من قسيمة العينة. افحص الغطاء المملوء بحثا عن جيوب هوائية محتملة.
بعد ذلك ، اقلب الغطاء رأسا على عقب لوضعه فوق وعاء المفاعل. قم بتأمين الخلية بسرعة باستخدام البراغي الستة. قم بتركيب خلية السائل على مرحلة XYZ ، وقم بتوصيلها بمرحلة التسخين.
بمجرد الوصول إلى درجة الحرارة الاسمية ، اضبط تركيز الليزر في الجزء العلوي من نافذة الياقوت ، مع توسيطه في الاتجاهين X و Y فوق العينة. اضبط الموضع Z على صفر كمرجع. الآن حرك تركيز الليزر في الاتجاه Z حتى يتم اكتشاف إشارات Raman الأولى للماء أو أنواع المحاليل ، مثل البيكربونات والكربونات.
استمر في تحريك تركيز الليزر لأسفل حتى يتم تحديد طيف نقي من عينة الزجاج باستخدام وظيفة العرض في الوقت الفعلي. حرك تركيز الليزر إلى أبعد من ذلك في الاتجاه Z ، واختراق أكثر من 30 إلى 50 ميكرومتر في العينة لمراقبة معدل تآكل الزجاج. بعد ذلك ، حرك المرحلة في الاتجاه X لتحديد واجهة حل العينة بناء على انخفاض شدة إشارة رامان للعينة وزيادة شدة المحلول.
قم بتعيين موضع واجهة حل العينة X إلى الصفر. اضبط مسح الخط من سالب 60 إلى 40 لتغطية واجهة المحلول الزجاجي عند صفر ميكرومتر تقريبا في الاتجاه X. اختر حجم خطوة يبلغ ميكرومترين ، مما ينتج عنه 51 خطوة عن طريق مسح خطي بمقدار 100 ميكرومتر.
تراجعت واجهة المحلول الزجاجي باستمرار خلال الساعات الأربع الأولى ، مما يشير إلى الذوبان المتطابق للزجاج. ظهرت إشارات السيليكا الغرامية الأولى بعد 8.3 ساعة ، مما يشير إلى ترسيب طبقة تغيير السطح. بدأت منطقة الوجه البيني الغنية بالمياه في التشكل بعد حوالي 80 ساعة ، وتطورت تدريجيا إلى طبقة مائية متميزة بعرض حوالي ستة إلى ثمانية ميكرومترات.